超大城市SO2排放对硫酸盐区域分布影响的观测与模拟

2002年8月14—24日在临安采集气溶胶样品,对气溶胶质量和离子成分的尺度分布进行分析.结果表明:SO42-主要集中在粒径<2.1μm的细粒子中,约占所有尺度段上SO42-质量总和的94%;细粒子(PM2.1)中,ρ(SO42-)和ρ(NH4 )最高,二者之和占所分析离子质量浓度总和的89%.利用公共多尺度空气质量模式(CMAQ)的过程分析对影响硫酸盐气溶胶分布特征的主要因子进行定量评估,结果表明:经过云内液相氧化和湿清除形成硫酸盐气溶胶的速率为0.19μg/(m3.h),其对硫酸盐气溶胶的贡献最大;SO2液相氧化反应中速率最大的是H2O2〔5.26μg/(m3.h)〕,其次是O2〔4.14μg/(m3.h)〕和O3〔1.56μg/(m3.h)〕.模拟分析证明,采样期间研究区域SO42-主要是由上海及其以南的浙江沿海一带通过SO2云内与H2O2和O2的液相氧化反应生成.通过模式敏感性试验发现,在个例的风场配置下,上海排放的SO2对临安地区的SO2和硫酸盐的贡献率分别达15%和22%.     

基于Revised IMPROVE方法和MIE方法计算北京地区气溶胶消光系数的对比分析

目的对比分析IMPROVE方程的改进算法(Revised IMPROVE)和MIE方法在北京地区计算消光系数的适用性。方法基于2012年6月3日至6月30日北京地区大气颗粒物成分的浓度观测数据,分别采用Revised IMPROVE和MIE方法计算颗粒物的消光系数,其中MIE方法的粒径分布采用总量双峰分布体积谱和化学组分体积谱两种方案进行循环试验获取最优拟合结果,使用散射积分浊度计和黑碳仪的实测数据对计算结果进行对比分析。结果 RevisedIMPROVE方程、总量双峰体积谱MIE方法和化学组分体积谱MIE方法都能较好地计算出了大气颗粒物消光系数,与观测结果回归方程的相关系数R分别达到0.952、0.9686和0.9734。体积谱分布参数的循环试验方法还同时可以获得气溶胶的体积谱分布参数,总量双峰体积谱和化学组分体积谱MIE方法得到的细颗粒和粗颗粒几何平均粒径分别为0.74、7.5μm和0.48、6.0μm。结论采用化学组分体积谱MIE方法计算的消光系数与观测结果最为接近,Revised IMPROVE方程也有较好的准确性,采用化学组分体积谱MIE方法得到的颗粒物体积谱峰值与实际观测结果也较为一致。     

上甸子本底站湿沉降化学成分变化与来源解析

利用上甸子本底站自1999～2004年的降水资料,对8种离子(K 、Na 、Ca2 、Mg2 、NH4 、SO42-、NO3-、Cl-)浓度做了统计分析.并通过PMF(positive matrix factorization)方法对该地区的湿沉降来源做了解析.结果表明,①pH 分布在4.41～6.55之间,电导率分布在 40.97～69.64μS·cm-1之间.②上甸子本底站的电导率结果明显高于清洁地区降水背景点(瓦里关全球大气本底监测站)、低于北京城区的观测结果,表明降水化学成分受大气污染显著.但污染水平要低于人类活动集中的地区.③SO2-4、NO3-、NH4 、Ca2 是上甸子站降水样品中最主要的水溶性离子;从季节变化来看,SO2-4离子春季最高、夏季最低,NO3-离子冬春两季浓度水平相当,夏季略偏低,H 离子浓度春季最低,夏秋两季相当,冬季最高.④源解析结果表明.土壤尘是上甸子本底站降水化学成分最主要的来源;与施肥有关的农田排放是本底站降水成分的另一个重要的源;此外,来自污染地区的交通运输排放和燃煤排放的输送作用同样影响着该地区降水化学成分.     

中国主要背景区域冬季大气PM2.5中非极性有机化合物组成及来源解析

本研究于2019年12月至2020年1月在5个区域大气本底站：临安、金沙、龙凤山、上甸子和瓦里关,同步采集了PM_2.5样品,分析了其中的非极性有机物：多环芳烃、正构烷烃和藿烷类化合物。结果表明,上甸子和龙凤山的多环芳烃平均浓度显著高于其他站点,分别为35.2±25.6 ng/m³和27.5±16.8 ng/m³;藿烷类物质的浓度在上甸子和临安出现高值,分别为2.72±1.78 ng/m³和2.47±0.990 ng/m³;正构烷烃浓度以临安最高,为86.7±40.6 ng/m³。对各站点多环芳烃和藿烷类化合物采用比值法,正构烷烃采用主峰碳数（C_max）、碳优势指数（carbon preference index,CPI）和植物蜡贡献率（% Wax C_n）,结合主成分分析-多元线性回归模型（PCA/MLR）综合进行源解析。结果显示采样期间除瓦里关外,其余站点燃烧源均以化石燃料源为主,贡献率分别为临安（94.9%） > 金沙（75.3%） > 龙凤山（74.7%） > 上甸子（62.5%） > 瓦里关（35.6%）。后向轨迹聚类分析（HYSPLIT）和潜在源贡献因子分析法（PSCF）表明各站点主要受到外来传输气团的影响,并查明了各站点的潜在污染源区。对背景站点的研究表明,东北地区和京津冀地区PM_2.5中非极性有机物来源相似,京津冀地区的生物质燃烧源贡献率高于东北地区;长江中下游地区化石燃料贡献率显著高于生物质燃烧;华中地区燃煤和交通排放源排放贡献率均低于长江三角洲地区;青藏高原地区生物质燃烧贡献率远高于其他地区。     

燃放烟花爆竹对北京城区气溶胶细粒子的影响

为了研究燃放烟花爆竹对空气中气溶胶细粒子污染的影响,采用TEOM于2003年1月31日-2月25日对PM2.5和PM10质量浓度和化学成分进行了研究,分析了春节期间北京城区气溶胶细粒子的污染特征.结果显示: 燃放烟花爆竹会导致空气中PM2.5在短时间内上升到很高的水平,最大小时平均质量浓度达549 μg/m3,平均每小时质量浓度增加100 μg/m3左右.并且随着PM2.5质量浓度的上升,PM2.5在PM10中的比例也明显上升,两者质量浓度小时平均值的比值最大可达0.9.稳定天气条件下,燃放高峰期过后随着粒径在2.5～10 μm之间的较粗粒子的沉降(约需3～4 h),PM10的质量浓度下降,但PM2.5/PM10的比值仍持续偏高.燃放烟花爆竹导致PM2.5中以燃烧为代表的元素(S、P、As)、部分金属元素(Al、Fe、Ti、Se、K)、可溶性离子成分以及OC的升高.这些成分与烟花爆竹的金属粉末、无机盐类,以及复杂的S、P化合物等主要成分吻合.     

锰前驱体对MnO_x/TiO_2催化剂低温选择性催化还原NO_x影响

以醋酸锰和硝酸锰为前趋体通过浸渍法制备了MA和MN两种系列的MnOx/TiO2催化剂,结合BET、XRD、TPR及FT-IR等手段对催化剂进行了表征,并进行了比较,同时对两种系列的催化剂进行了选择催化还原脱硝的活性测试。结果表明,MA和MN均具有良好的低温催化活性,脱销效率随温度的变化趋势基本相同,在80℃时已经达到80%的脱硝效率;随着温度的升高,在200℃时效率上升至接近100%。通过对催化剂性能测试比较表明,锰的含量对于催化剂的活性有一定的影响。总体上看,MN具有更好的活性,脱销效率较高,并且其活动的窗口也是相对更宽,可能是因为以硝酸锰为前躯体制的的催化剂中MnO2的含量相对较多,即两类前驱体在制备过程中与载体之间的相互作用不同,导致最终催化剂表面活性组分MnOX结构和价态的不同,从而影响催化剂的低温活性。     

近地层大气臭氧对水稻光合作用影响的数值模拟

利用TE 4 9C型臭氧自动观测仪测定了常熟稻田上方O3 浓度 ,并利用OTC 1型开顶式气室测定了O3 浓度对水稻叶片光合速率的影响 .在此基础上建立了O3 对水稻冠层光合影响的数值模式 ,模式具有较高分辨率和准确度 .观测表明 :O3 浓度逐时值变化幅度在 0～ 16 0× 10 -9之间 ,而日平均值变化仅在 5× 10 -9～ 6 0× 10 -9范围内 ;稻田上方O3 存在高浓度单峰型和低浓度平缓型两种典型日变化 .数值分析表明 :全晴天时高浓度单峰型对光合日总量影响较大 ;随日总辐射量加大臭氧浓度增加对光合作用影响程度加强 .全生育期积分表明 :受O3 影响水稻光合作用总损失量约为 11 6 % .     

特大城市集群绿色发展与生态足迹关联特征

本文以成渝城市群、长江中游城市群和长三角城市群为研究对象，解析不同空间尺度下绿色发展与生态足迹时空变化特征，并结合耦合协调度模型、环境库兹涅茨曲线（EKC）理论探究绿色发展与生态足迹的关联特征。研究表明，长江经济带城市群2000—2015年绿色发展水平逐年提升，约16.44%的城市达到较高水平，空间上呈现“东部高、西部低”的特征。人均三维生态足迹增长逐渐趋缓，成渝城市群达到峰值（5.21hm²）后逐年稳定下降。长江经济带绿色发展与生态足迹处于良好协调状态，绿色经济的快速发展带动了耦合协调度的提高。绿色发展与生态足迹存在倒“ U”形EKC曲线关系，由于自然资源基础和产业结构差异，成渝城市群（拐点出现在2008年）绿色发展与生态足迹协调关系好转早于中下游城市群（拐点分别在2019年、2012年）。四川、安徽应作为降低资源消耗的重点对象，未来应进一步加强区域中心城市的辐射带动作用，拉动周围城市提高绿色发展水平。研究成果能为区域绿色发展与生态环境协同管理提供思路与理论支持。