基于受体模型和源成分谱的缺失组分反演算法

针对目前在线监测仪器无法监测Al、Si标识组分可能增加源解析结果不确定性的问题,基于正交矩阵因子分解法模型和实测源成分谱反演Al、Si受体数据,提出缺失组分反演-嵌套PMF算法.设置周期性和非周期性模拟实验,利用PMF模型对缺失Al、Si受体数据、含反演Al、Si受体数据和含Al、Si受体数据分别进行源解析评估,并将源解析结果与真实值进行对比分析,验证缺失组分反演-嵌套PMF算法的可靠性.研究结果表明对于周期性扰动模拟实验,缺失Al、Si对解析土壤源、机动车、燃煤源有较大的影响,反演Al、Si能优化源解析结果,降低源解析结果的不确定性.     

扬州市PM2.5中重金属来源及潜在健康风险评估

本研究利用正定矩阵因子分解模型(PMF)-健康风险评价模型(HMHR)探究了扬州市细颗粒物(PM_(2.5))中重金属污染来源及不同污染源对重金属潜在健康风险值的贡献.结果表明,各重金属全年浓度均值为Pb(64. 4 ng·m~(-3)) Cr(25. 24ng·m~(-3)) As(6. 36 ng·m~(-3)) Ni(5. 36 ng·m~(-3)) Cd(3. 34 ng·m~(-3)) Co(1. 21 ng·m~(-3));各污染源对PM_(2.5)贡献分别为二次源(37. 7%)燃煤源(19. 4%)扬尘(17. 5%)机动车(16. 9%)建筑尘(5. 2%)工业源(3. 4%). As主要源于燃煤、机动车和扬尘; Co主要源于工业源;燃煤源对Pb的浓度贡献较高;工业源对Ni、Cd含量的贡献最高.不同污染源的健康风险依次为扬尘源、燃煤源、机动车、工业源、建筑尘.扬尘源和燃煤源的潜在健康风险较其他污染源为高,与其源谱中重金属元素占比较大且对PM_(2.5)贡献浓度较高有关.     

基于天津市在线数据评估ISORROPIA-Ⅱ模式结果及气溶胶pH的影响因素

气溶胶酸性与颗粒物性质及二次颗粒物暴发性增长密切相关.气溶胶pH难以直接测量,通常利用热力学模型进行计算.ISORROPIA-Ⅱ是常用热力学模型之一,包括不同的模式和气溶胶状态(forward和reverse模式,stable和metastable状态),研究表明,选择的模式和相态不同,其计算的pH结果也会有差异.且除模式相态选择外,还存在其他因素也会对模型结果产生影响.为探讨在我国典型城市大气污染特征下,ISORROPIA-Ⅱ合适的模式选择以及模型结果的影响因素,本研究利用天津市高时间分辨率在线小时数据,对不同模式和气溶胶状态下的模拟结果进行了分析.结果表明,使用forward模式和metastable状态的pH计算结果较为理想.温度升高,pH、气溶胶水含量、半挥发性组分气溶胶相中浓度占比均降低.RH通过影响气溶胶水含量和半挥发性组分浓度影响气溶胶pH值.阳离子浓度升高均会不同程度地导致pH升高、气相中NH_3浓度升高及HNO_3浓度降低;而阴离子则相反.Ca~(2+)、 SO_4~(2-)、 NO~-_3和NH~+_4对pH影响较大;与 SO_4~(2-)相比,NO~-_3对pH影响较小; NH~+_4对pH的影响存在敏感区,高浓度NH~+_4不会导致pH持续升高.本研究可提高对ISORROPIA-Ⅱ模拟我国城市大气气溶胶pH的理解,为我国开展pH相关的二次生成机制、半挥发性组分气粒分配和污染控制措施等相关研究提供参考.     

全国2018~2019年秋冬季气象条件变化对PM2.5影响研究

本文基于WRF-CMAQ模型定量分析了气象条件变化对PM_2.5的影响.全国337个城市2018~2019秋冬季气象条件转差导致PM_2.5平均浓度同比上升约5.55%.24个省市气象条件同比转差，北京气象转差致使PM_2.5同比上升约3.66%.从重点区域来看，京津冀及周边“2+26”城市气象条件转差最显著，汾渭平原次之，长江三角洲（以下称长三角）基本持平，分别导致PM_2.5浓度同比上升约9.4%、8.3%、1.1%.“2+26”城市和汾渭平原气象条件在11月、1月、2月转差，10月、3月气象条件转好.长三角则10月、11月、3月气象条件转差；12月、1月、2月转好.“2+26”城市2018~2019秋冬季PM_2.5浓度同比上升主要为气象条件转差所致；汾渭平原PM_2.5同比变化较小，人为减排有效抵消了气象条件转差带来的不利影响；长三角PM_2.5浓度同比下降，与气象条件变幅小且污染排放较去年同期降低有关.     

云冈石窟大气细颗粒物水溶性离子污染特征

为了解大同云冈石窟景区大气PM_(2.5)浓度及PM_(2.5)中水溶性离子污染特征,分别于2012年12月16-22日、2013年7月3-6日、10月28-31日、2014年4月13-18日使用中流量大气PM_(2.5)采样器在景区内两采样点共采集PM_(2.5)样品42个,运用称重法计算大气PM_(2.5)质量浓度,使用离子色谱仪测定了PM_(2.5)中Na~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、NH_4~+、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-) 9种水溶性无机离子含 量。结果表明:采样点大气PM_(2.5)质量浓度介于28.1～q257.8μg/m~3。20#石窟采样点大气PM_(2.5)浓度均值普遍高于研究院采样点,与石窟前人类活动较多有关。所测离子中二次离子SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+所占比重较大,三者结合方式主要为(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4、NH_4NO_3。除10月外,其它采样期内[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]比值均小于1,景区周围固定源对大气二次颗粒物的影响大于移动源。     

新冠肺炎疫情期间气象条件和排放变化对PM2.5的影响

本文基于WRF-CMAQ定量分析了2020年1~3月全国337城市气象条件和排放变化对PM_2.5浓度的影响.全国气象条件整体转好1.7%,1月转差1.6%,2~3月分别偏有利1.3%和7.9%;全国污染物排放下降使得PM_2.5浓度同比下降14.1%,1~3月分别下降4.0%、25.7%和15.0%.武汉第一季度实测PM_2.5浓度同比降幅高于全国水平,与其气象条件大幅转好且污染排放降幅较大有关.北京在疫情发生前和严控期PM_2.5浓度同比升高,主要为气象转差所致;复工复产期同比下降,主要为污染排放大幅下降所致."2+26"城市、汾渭平原和长三角在第一季度PM_2.5浓度同比均下降,长三角降幅最大,与其污染排放大幅下降有关;"2+26"城市和汾渭平原在疫情发生前气象条件大幅转差,严控期大幅转好,长三角在复工复产期气象条件最有利;重点区域均为疫情严控期污染排放降幅最高,复工复产期降幅趋缓.     

天津不同气团来向PM2.5中组分和污染源贡献的季节变化

利用基于新型多点位三维受体模型和后轨迹所构建的来向解析技术（SDA）,探讨了天津市内陆和近海点位的不同季节不同来向气团载带的颗粒物浓度、组分和源分担率特征,并定量计算了不同来向污染源对受体点位的贡献大小.整体上,渤海来向的气团相对清洁（97.1μg/m³）,气团占比较大（23.7%）;内蒙-河北-北京-天津来向气团载带的PM_2.5浓度高（197μg/m³）,但气团占比小（内陆点位春冬季分别为12.5%,11.9%,近海点位春冬季分别为8.6%,10.7%）,对PM_2.5的综合影响较小.近海点位春夏秋冬季对PM_2.5分担率最大的污染源分别为：SSW来向地壳源（12.8%）、SE来向硫酸盐+SOC（二次有机碳）（9.8%）、WSW来向燃煤源（10.3%）、WNW来向硫酸盐+SOC（12.1%）.内陆点位分别为SSW来向地壳源（14.5%）、S来向硫酸盐+SOC（13.5%）、SSW来向机动车源（8.9%）、WNW来向硫酸盐+SOC（9.5%）.     

云冈石窟大气细颗粒物化学成分的单颗粒分析

定量电子探针X射线微区分析技术具有采样时间短、测量所需的样品量少、既能观察颗粒物的大小、形貌,又能获得元素定量组成的优点,是进行大气气溶胶单颗粒分析的有力工具。该文在详细介绍该技术操作步骤的基础上,将其应用于云冈石窟景区大气细颗粒物化学成分的研究,通过对20110918-20110921不同粒径范围的颗粒物测定结果表明:粒径大于1μm的颗粒主要含铝硅酸盐、碳酸钙、石英等初级矿物尘,反应或老化的矿物尘很少,二次颗粒基本未检出;粒径小于1μm的颗粒以有机碳和元素碳为主,且元素碳的相对丰度大于有机碳。以上结果说明在采样时段内当地以土壤尘、沙尘、煤尘以及燃烧产生的颗粒为主,SO2、NO2、有机物质对当地空气质量影响较小。     

潍坊市环境受体中PM2.5污染特征与精细化来源解析

为掌握潍坊市PM2.5的主要来源、各排放源对PM2.5的贡献与内陆、沿海城市的差别,采集了潍坊市2017年不同季节环境受体中PM2.5样品和源样品,分析了样品中的化学组分,建立了源成分谱和受体组分数据库,基于复合受体模型和源排放量等对潍坊市PM2.5进行了来源解析。结果表明:(1)PM2.5和化学组分浓度总体表现为秋冬季较高、春夏季较低。(2)潍坊市源解析结果总体介于沿海城市和内陆城市之间。(3)精细化源解析表明:煤烟尘是首要的贡献源类,其分担率达到36.0%,其中电厂、工业、民用燃煤的分担率分别为14.4%、18.0%和3.6%;机动车尘的分担率达到25.4%,其中载客、载货、其他汽车的分担率分别为6.3%、14.0%和5.1%;扬尘中土壤风沙尘、建筑水泥尘的分担率分别为10.1%和11.7%;工艺过程的贡献相对较低(3.9%)。     

利用SPAMS研究天津市夏季环境空气中细颗粒物化学组成特征

天津市作为京津冀大气污染传输通道及环渤海经济带的重要城市,其环境空气中细颗粒物的化学组成特征及来源具有重大研究价值.本研究于2017年8月利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)采集了天津市津南区环境受体中细颗粒物的整月数据,旨在描述天津市夏季环境空气中细颗粒物的组分特征,定性判断主要污染源类.通过ART-2a聚类、合并后获得EC类颗粒,Fe-NO3颗粒,Na-K颗粒和金属类颗粒等12种颗粒类型,并对各类型颗粒在粒径分布和日变化上的特征进行了研究.EC颗粒随粒径增长数浓度占比降低,扬尘类颗粒和Fe-NO3颗粒相反;日变化结果显示光化学反应能够影响3类EC颗粒的日变化趋势,而Fe-NO3颗粒日间占比提升与白天工业生产活动排放有关.对观测时段内主要来向气团上颗粒物组成进行研究,监测点位夏季主要受西北和西南方向气团来向影响,当点位主要受西南方向上气团影响时,燃煤源的颗粒影响较大,而东南方向气团发生频率较高时,生物质燃烧源颗粒与海盐源颗粒贡献相对较高.