2015年干季佛山一次重空气污染过程形成机理研究

2015年12月21-23日,广东珠三角佛山地区出现了一次PM_2.5重污染过程.利用佛山地区顺德、禅城、三水3个站点风廓线雷达、激光雷达和微波辐射计观测资料,结合地面气象观测数据和污染物浓度数据,分析研究了这次重污染过程的形成机理.结果表明：1形成这次污染过程的主要原因是近地层偏南风和偏北风对峙导致水平风速减小,大气水平输送能力变差;持续时间长且强度达到3℃·km^-1的强逆温抑制了污染物的垂直扩散;800 m以下超过90%的高相对湿度造成气溶胶粒子吸湿增长显著.2持续时间长且比较深厚的小风层是造成这次污染过程的直接原因,小风层厚度是预报空气质量变化的较好工具.与地面风速相比,PM_2.5浓度与小风层厚度的相关系数最多能提高0.36,且具有较长的预报时效.佛山地区小风层的风速阈值为3.8 m·s^-1.3这次污染过程存在两种不同的污染形成机制,污染前期（21-23日中午）主要以本地污染物累积为主,污染后期（23日下午）下风向地区（三水）的污染主要是受上风向地区（顺德和禅城）的污染输送影响.     

佛山地区干季边界层垂直风温结构对空气质量的影响

利用佛山地区2013年12月大气边界层观测试验得到的垂直风温资料和相应逐日AQI资料、逐时PM_(2.5)浓度资料,研究了佛山地区大气边界层垂直风温结构对空气质量的影响.结果表明:佛山地区干季持续存在的逆温结构是导致PM_(2.5)污染较重的重要原因.干季污染日近60%的最低逆温层高度低于1000 m,而非污染日低于1000 m的最低逆温层仅占36%,污染日佛山贴地逆温频率高达31.2%.逆温层出现高度较低,将污染物压缩积累在贴地层大气中导致污染较重.在大陆冷高压控制下,佛山地区的边界层结构演化非常典型,最大边界层高度和最大边界层通风量表现出了显著相关,污染日日平均边界层高度始终维持在较低的水平,多数时候不足500 m,最大边界层高度则大部分小于1000 m,日平均边界层通风量主要分布在500~1500 m~2·s~(-1)之间,在极端情况下甚至不足300 m~2·s~(-1),最大边界层通风量大部分处于1500~5000 m~2·s~(-1)之间,导致污染物始终聚集在较低的大气边界层内,使得PM_(2.5)浓度长时间维持在较高的污染水平.佛山地区风场存在显著的3层结构,较小的底层风速意味着大气的输送和扩散能力较弱,高度较低的中层使得污染物进一步被压缩累积在大气底层,垂直风场的不稳定性使得污染日佛山地区局地回流活跃,回流(RF)指数极小值多分布在0.2~0.4之间,污染日RF指数普遍小于非污染日,垂直风场的有效输送能力被显著削弱.     

成都市及周边地区严重臭氧污染过程成因分析

结合天气形势,地面观测资料和WRF-CMAQ模式,分析了2017年7月8~15日成都市一次罕见持续O₃污染过程的特征及成因,量化了各个物理化学过程对此次污染过程的相对贡献,并通过敏感性实验分析了四川盆地内O₃及其前体物的区域传输和本地光化学反应对此次污染过程的影响.结果表明,此次O₃持续污染过程主要是因为四川盆地内盛行偏东风,导致盆地东部城市群的O₃及其前体物经区域输送到成都及周边地区,加之成都市出现小风、气温升高等气象条件进而形成,属于典型的传输性爆发污染.持续污染形成的主要物理化学机制体现为日间气相化学过程贡献为稳定的正值,加之输送过程贡献出现爆发式升高,进而导致近地面O₃小时净增量迅速上升且高达50μg/（m³·h）,随之O₃浓度迅速响应,产生爆发式增长.此外,敏感性实验结果显示此次成都市O₃持续污染的形成受区域输送影响较受本地光化学反应影响更为明显.O₃污染爆发前上游地区高浓度O₃及其前体物沿流场输送并在成都及周边地区不断积累,导致日间O₃浓度不断升高.     

粤北山地城市近地面臭氧污染特征及气象影响因素分析—以韶关为例

利用2015—2019年韶关市3个地面环境空气质量国控站逐时臭氧（O₃）观测资料、同期的气象资料、ECMWF（欧洲中期天气预报中心）ERA5再分析资料和2017—2019年广东南岭背景空气自动监测站逐时臭氧（O₃）观测资料,对粤北山地城市（以韶关为例）的近地面臭氧污染特征及气象影响因素进行了系统分析,包括韶关近地面O3污染变化特征及其与气象因子的关系,以及O3传输路径和潜在源区;特别针对多盆地地形的特点,分析了盆地效应对O₃浓度变化规律的影响.结果表明：（1）即使是在远离珠三角的粤北山地城市,2015—2019年近地面O3污染超标持续时间逐年加长,韶关O3MDA8（臭氧日最大8 h滑动平均浓度）第95分位数的增长趋势为3.965μg·m^-3·a^-1;（2）O3年变化特征呈单峰型分布,峰值出现在9月;日变化特征也呈单峰型分布,峰值出现在15:00—16:00;（3）韶关O₃传输通道一是来自广东省清远和珠三角（如广州、佛山、肇庆）地区,二是来自江西省赣州;（4...     

粤北地区一次臭氧污染过程分析及数值模拟

2020年7月1日,粤北地区出现了一次O₃污染过程,其中韶关市录得全省最高值162 μg·m^-3.本文利用常规观测资料以及再分析资料对影响此次韶关地区O₃污染过程的主要气象场特征进行分析,结果表明：6月28日—7月2日天气形势总体处于静稳状态,地面受到均压场控制,同时副热带高压较强,脊线位于韶关上空,导致中高层有下沉气流,抑制了垂直方向污染物的扩散.6月28—30日（污染积累阶段）,风速较大,韶关在外来输送和污染扩散条件的共同作用下,O₃浓度上升但未超标.7月1日（污染持续阶段）,韶关和清远两地风速减小,污染扩散条件不利;同时气温有所上升,光化学反应作用增强,有利于O₃浓度攀升;同时广州和佛山两地的风向从偏南风转为偏北风,韶关市维持偏南风,主导风向的差异是全省只有韶关O₃超标的主要原因.7月2日（污染消散阶段）,O₃外来传输及本地生成作用减弱,全省O₃浓度下降.进一步利用HYSPLIT后向轨迹以及WRF-CMAQ空气质量模式对3个阶段臭氧浓度变化的原因进行定量分析,结果表明：在积累阶段污染气团主要来源于广州、佛山和清远,外来输送作用明显;而在持续阶段3地O₃浓度低,O₃外来输送作用减弱;WRF-CMAQ模型定量过程诊断分析得出污染积累和持续阶段广州的水平平流输送项均为负贡献,分别达30%和18%,输出作用显著,但污染积累阶段较大的风速使得O₃在韶关地区无法堆积,韶关地区的水平输送正贡献项占比仅为12%;而在持续阶段,风速减小有利于污染物堆积,此阶段00：00—08：00时水平平流贡献项占比达59%,另外10：00—16：00本地气相化学过程的贡献项占比达56%.因此外地输送堆积以及本地气相化学生成共同造成了此次韶关地区的O₃污染过程.     

我国中东部不同地区冬季颗粒物垂直分布的车载移动观测

利用中山大学环境气象综合观测车（载有3D可视型激光雷达、多普勒风廓线激光雷达、转动拉曼温廓线激光雷达）于2018年冬季在全国范围内（厦门-北京）的走航观测资料,对我国中东部不同地区和城市的边界层结构以及颗粒物分布特征进行了研究.结果表明：(1)在从南向北走航的过程中,边界层内各个高度的温度以及边界层高度呈下降趋势.(2)不同高度发生颗粒物污染的气象成因有所差别,其中1000 m高度左右发生颗粒物污染的主要成因是较高的水平风速将周围地区的颗粒物输送过来而导致;500 m及近地面附近发生颗粒物污染主要是由水平风速较小导致局地来源的颗粒物堆积以及上游地区颗粒物的输送两者共同作用.(3)逆温结构和上升气流会导致颗粒物在边界层顶堆积,而下沉气流使得颗粒物由在某一高度堆积扩散至整层均匀分布.     

环珠江口近地面夜间臭氧上升现象：基于垂直观测的两个个例研究

利用广州塔的O₃观测资料、风廓线雷达和转动拉曼温廓线激光雷达探测的垂直环境气象等观测资料,结合ERA5的近地面风场,对2017年5月6—7日(Case I)和2019年10月1—2日(CaseⅡ)两个典型个例从垂直混合与水平输送的角度进行特征与成因分析.O₃的垂直观测结果表明,夜间残留层可储存日间混合层内的高浓度O₃气团.从垂直混合与水平输送的分析结果表明,残留层O₃的垂直混合及高浓度O₃气团的水平输送是夜间地表O₃的重要来源：夜间存在垂直风切变或边界层抬升,均可加强O₃的垂直混合;珠三角地区背景风表现为在早上偏北风和晚上转换为偏南风,广州与佛山地表O₃浓度上升最显著.此外,夜间O₃浓度上升事件可造成夜间及凌晨O₃ 8 h滑动平均值持续高值,对空气质量和大气氧化性造成一定影响.     

深圳市城区和郊区黑碳气溶胶对比研究

为了解深圳地区黑碳气溶胶（BC）的污染特征,使用深圳市西涌（XC）站点（郊区）和竹子林（ZZL）站点（城区）2014年1月1日~2015年6月30日测得的BC浓度及常规气象资料,对比研究了深圳地区两个不同代表性站点的BC变化特征.结果表明：在观测期间,郊区XC和城区ZZL站点BC小时平均浓度分别为（1.12±0.90）,（2.58±2.00）μg/m³,本底浓度分别为（0.27±1.31）,（1.07±0.85）μg/m³,气溶胶吸收系数σ_abs分别为（5.87±4.81）,（13.47±10.50） Mm^-1,城区站点值均高于郊区站点.两站点BC浓度分布均为对数正态分布,且都呈现干季高、湿季低的季节变化特点.日变化分析表明ZZL站点BC浓度呈现明显的双峰结构,XC站点日变化不明显.通过计算两地的气溶胶波长吸收指数AAE值,发现两地AAE值均接近1,说明两地BC污染主要来源于化石燃料的燃烧.进一步分析可知XC站点西北方向32km处是世界第三大集装箱码头,当西北风达到一定程度时（10~20m/s）,码头排放的污染物将严重影响XC站点的BC浓度.后向轨迹聚类分析结果表明,XC站点主要受中远距离输送影响,ZZL站点主要受周边及本地污染源排放影响.     

珠海2019年秋季一次大气污染过程的特征、 成因及来源分析

2019年秋季在珠三角典型沿海城市珠海观测到一次中重度污染过程,本文对此次过程的污染特征、形成机制和来源进行了研究.通过 采集PM_2.5样品,分析了9种水溶性无机离子（WSIIs）、有机碳（OC）、元素碳（EC）和水溶性有机碳（WSOC）等化学组分的浓度水平和污染特征;进一步结合污染过程中的不利天气形势、72 h后向气流轨迹及PM_2.5的潜在源贡献因子（WPSCF）和浓度权重轨迹（WCWT）等方法分析了污染的形成机制和来源.结果表明,有机物（OM）是污染时期PM_2.5中增长最快的组分,其次是占WSIIs约82.46%的SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺（SNA）. NO₃^-/SO₄^2-均值为0.20,表明珠海以固定源污染为主;硫氧化率（SOR）均值为0.65,氮氧化率（NOR）均值为0.08,高温高湿的气象条件可能是 造成珠海比中国其他城市SOR偏高而NOR偏低的原因.在污染时段,二次有机碳（SOC）明显增加,WSOC/SOC随污染物的升高而降低并趋近于1,因此, 污染时期的WSOC可能主要是二次生成的.副高控制型、台风外围型和高压出海型等天气形势控制着整个珠三角地区时,不利于污染物的传输和扩散,使污染加剧.后向气流轨迹分析表明,污染时期的气团轨迹主要来自于高污染的内陆地区,这可能是造成此次污染形成的重要原因和来源.WPSCF和WCWT的高值区主要集中在江西、广东等内陆地区,因此,珠海在控制本地排放的同时,也应该关注上风向临近省市的污染排放.     

2006~2019年珠三角地区臭氧污染趋势

研究基于2006~2019年粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络数据,利用Mann-Kendall检验法和Sen斜率法等统计方法计算了珠三角不同区域臭氧年际变化情况,并分析了变化的原因.结果表明：①2006~2019年珠三角平均臭氧浓度上升趋势显著（P<0.05）,平均增长速率为0.80 μg·（m³·a）^-1.2016年之后,臭氧平均增长速率为2.08 μg·（m³·a）^-1,臭氧浓度增速加快.②珠三角臭氧浓度变化趋势有明显的空间差异和季节差异.中部地区臭氧年均浓度增加趋势显著,外围区域臭氧增加趋势不显著;臭氧增加趋势主要集中在夏季,其他季节变化趋势不显著.③珠三角臭氧变化趋势是由前体物和气象条件共同造成的,特别与NO_x的浓度变化密切相关.2006~2019年珠三角中部区域NO₂浓度明显下降,滴定效应减弱导致臭氧浓度增加;边缘地区NO₂浓度变化较小,臭氧浓度未发生明显的改变.④随着前体物浓度的变化,珠三角臭氧生成敏感区的特征正在发生改变,VOCs控制区面积不断减少,协同控制区和NO_x控制区面积逐渐增加,区域臭氧污染防治需要加强对前体物的协同控制.