北京南部城区PM2.5中碳质组分特征

为了解《大气污染防治行动计划》实施后北京市大气PM_2.5中碳质组分特征,于2017年12月至2018年12月在北京污染较重的南部城区进行了PM_2.5连续采样,对其中的有机碳（OC）和元素碳（EC）进行了全面研究.结果表明,北京大气PM_2.5、OC和EC浓度变化范围分别为4.2~366.3、0.9~74.5和0.0~5.5 μg ·m^-3,平均浓度分别为（77.1±52.1）、（11.2±7.8）和（1.2±0.8）μg ·m^-3,碳质组分（OC和EC）整体占PM_2.5的16.1%.OC质量浓度季节特征表现为：冬季[（13.8±8.7）μg ·m^-3] > 春季[（12.7±9.6）μg ·m^-3] > 秋季[（11.8±6.2）μg ·m^-3] > 夏季[（6.5±2.1）μg ·m^-3],EC四季质量浓度水平均较低,范围为0.8~1.5 μg ·m^-3.二次有机碳（SOC）年均质量浓度为（5.4±5.8）μg ·m^-3,四季贡献比例范围为45.7%~52.3%,年均贡献为48.2%,凸显了二次形成的重要贡献.随污染加重,尽管OC和EC贡献比例均降低,但浓度水平却成倍升高,OC和EC浓度在严重污染天分别是空气质量为优天的6.3和3.2倍.与非供暖时段相比,供暖时段PM_2.5、OC和SOC浓度分别增加了14.4%、47.9%和72.1%,体现了OC对供暖季PM_2.5污染的重要贡献.PSCF分析表明,位于北京西南的山西省和河南省部分区域是PM_2.5和OC的主要潜在源区,且PM_2.5潜在源区更为集中;EC的PSCF高值（>0.7）区域较少,主要位于北京南部,如山东省和河南省部分地区,且北京市及周边地区贡献明显.     

天气型对北京地区近地面臭氧的影响

臭氧(O3)是夏秋季北京城市大气光化学污染物中的首要气态污染物,气象因素是影响其浓度水平和变化规律的主要因子之一.2008年7月~2008年9月,在北京市4个站点进行了臭氧、氮氧化物(NOx)和一氧化碳(CO)浓度的同步连续观测,并对同期天气型进行了分类比对分析.结果显示,观测期间,北京地区处于低压前部(主要是蒙古气旋)和高压前部的比例分别为42%和20%,分别是造成臭氧浓度高值和低值的主要背景场.处于低压前部控制时,高温、低湿以及局地环流形成的山谷风造成区域臭氧累积,小时最大值(体积分数)高达102.2×10-9,并随气压的升高以3.4×10-9Pa-1的速率降低,山谷风风向的转变决定了臭氧浓度最大值出现时间,峰值出现在14:00左右;处于高压前部控制时,低温、高湿以及系统性北风造成区域臭氧低值,小时最大值(体积分数)仅为49.3×10-9,系统性北风将臭氧峰值出现时刻推后到16:00左右.北京地区臭氧光化学污染呈现出区域一致性,并与天气型有较好相关,关注天气型结构和演变对预报大气光化学污染具有重要意义.     

京津冀地区典型城市秋冬季PM2.5输送特征研究

运用潜在源贡献分析（PSCF）方法,识别了2018年秋冬季京津冀地区典型城市北京,唐山和石家庄PM_2.5的潜在污染源区;基于气象-空气质量模式（WRF-CAMx）和传输通量计算方法定量评估了与其周边省市之间PM_2.5的传输贡献,识别了三个典型城市PM_2.5的传输路径,揭示了PM_2.5传输净通量的垂直分布特征.结果表明,三个城市秋冬季PSCF高值主要集中在河北南部,河南东北部和山西中东部地区;秋冬季PM_2.5均以本地贡献影响为主（51.78%~68.40%）,外来贡献为辅（31.60%~48.22%）,不同季节贡献率有所波动.整个观测期间,近地面主要表现为毗邻城市向北京和石家庄输送PM_2.5,而唐山主要表现为向外输送PM_2.5,净通量最大值出现在海拔0~50m,其净通量为-99.47t/d.同时鉴别出了一条主要的传输路径,即西南-东北方向.     

2017~2018年北京大气PM2.5中水溶性无机离子特征

为探究近年来北京市空气质量持续改善过程中PM_2.5及其中水溶性无机离子（WSIIs）特征,于2017~2018年在北京城区进行了连续1 a的PM_2.5样品采集,对其中9种主要WSIIs进行了全面分析.结果表明,北京市PM_2.5年均浓度为（77.1±52.1）μg ·m^-3,最高和最低值分别出现在春季[（102.9±69.1）μg ·m^-3]和夏季[（54.7±19.9）μg ·m^-3].WSIIs年均浓度为（31.7±30.1）μg ·m^-3,对PM_2.5贡献比例为41.1%,季节贡献特征为：秋季（45.9%） > 夏季（41.9%） > 春季（39.9%） ≥ 冬季（39.2%）.SNA是WSIIs的重要组成,春、夏、秋和冬季在总WSIIs中的占比分别可达86.0%、89.5%、74.6%和73.0%.随温度升高,NO₃^-和SO₄^2-分别呈现出了先升高后降低以及波动性升高的趋势;而当相对湿度低于90%时,2种离子浓度均随相对湿度增加而升高,反映了光化学和液相过程对2种离子组分的贡献差异.随污染加重,WSIIs整体贡献比例大幅升高,且各类WSIIs演化特征各异,其中,NO₃^-浓度和贡献均持续升高,而SO₄^2-和各类源自扬尘的离子组分（Mg²⁺、Ca²⁺和Na⁺）贡献降低.观测期间WSIIs主要来源包括二次转化、燃烧源和扬尘源,对燃煤和机动车的管控是其减排的重要途径.后向轨迹分析表明,源自北京市南部和西部的气团对应着较高的PM_2.5浓度和WSIIs占比,且二次离子贡献显著;而源自西北和北部的气团对应的PM_2.5浓度和WSIIs占比则较低,但Ca²⁺贡献较高.     

边界层方案与垂直混合对京津冀地区O3模拟的影响研究

采用WRF-Chem模式中的3种边界层方案YSU、MYJ和ACM2对2019年6月京津冀及周边地区典型O₃污染月份开展模拟研究.详细对比了各方案对地面气象要素、NO₂和O₃浓度时空分布,以及温湿风要素和O₃浓度垂直分布的模拟效果.结果表明：3种方案对地面气象要素的时空分布和温湿风要素的垂直变化模拟较为合理.MYJ方案模拟地面气象要素整体效果最佳.各方案对边界层高度的日变化特征模拟较好,相关系数为0.58~0.69,但存在白天偏高、夜间偏低的现象,YSU方案相比效果最佳.3种边界层方案对NO₂浓度模拟普遍高估,而O₃模拟结果则出现低估.白天模拟偏差较小而夜间偏差较显著.模拟最佳的是ACM2,其次为YSU和MYJ.3种方案均较好地模拟出了O₃的垂直分布特征,但整体低估了O₃浓度.对上午O₃垂直分布的模拟差异较下午更为明显.此外,基于YSU方案设置了3个敏感实验,通过调整化学模块所用的湍流扩散系数阈值,对比分析了垂直混合过程改变对O₃浓度模拟的影响,模拟的变化只反映由于边界层的垂直混合过程改变造成的污染差异,而不是由于热动力场的调整造成的变化.模拟结果表明3个方案均可改善区域上地面NO₂和O₃的模拟性能,尤其是对原3种边界层方案模拟O₃均明显低估的华北平原地区提升效果最显著,平均偏差降低了23.7%.在垂直方向上,湍流扩散系数阈值的调整增加了早间近地面模拟的O₃浓度,改善了模拟偏低的现象,但同时增大了高层O₃浓度的负偏差.敏感性方案显著改善了夜间的模拟,白天则并不明显.这些结果显示出湍流扩散系数对O₃垂直混合的重要影响.因此,改进湍流扩散系数的参数化对O₃模拟是必要的.     

夏季局地环流对京津冀区域大气污染影响

为研究局地环流对京津冀大气污染分布特征的影响,利用京津冀区域大气污染监测网7个站点的大气污染物浓度观测资料,结合WRF数值模式对气象场的模拟结果,对区域夏季局地环流对大气污染浓度水平和空间分布特征进行了研究。结果表明,2010年6月局地环流发生时,京津冀大气中PM10的平均浓度可高达156.4μg/m3,而在强天气系统过境时仅为89.1μg/m3。京津冀受区域局地环流控制时,大气中可吸入颗粒物比强天气系统过境时高75%;海-陆风回流携带的高浓度污染物,导致海滨区域夜间大气中PM10平均浓度从46.2μg/m3上升到64.7μg/m3;山地-平原风导致京津冀大气本底区域河北兴隆臭氧浓度峰值较北京城区滞后3 h。京津冀近年来强天气过程比例逐渐下降,目前仅占月20%,而以山地-平原风和海-陆风叠加的局地环流气象条件占比增加,造成京津冀区域大气污染易聚难散。     

京津冀冬季大气混合层高度与大气污染的关系

大气混合层高度(MLH)是影响大气扩散的主要因子之一,其对大气质量评估和污染物的存储量及分布起着重要作用.本实验利用云高仪对2014年污染严重的2月京津冀区域4个站点(北京、天津、石家庄和秦皇岛)MLH进行了同步连续观测,分析了其各自及其区域总体变化特性.结果表明,秦皇岛MLH月均值最高,达到865 m±268 m;石家庄最低,为568 m±207 m;北京和天津介于这两城市之间,分别为818 m±319 m和834 m±334 m;结合气象数据分析发现,辐射和风速是影响混合层高度的主要因素;对4个站点颗粒物浓度与混合层高度的关系研究表明,混合层低于800 m,4个站点细颗粒物浓度均会超过国家二级标准(GB 3095-2012,75μg·m-3),观测期间北京、天津、石家庄和秦皇岛这4个站点混合层高度低于800 m天数所占比例分别为50%、43%、80%和36%.石家庄虽然近地层污染物浓度较高,但是大气混合层以内污染物负荷并不高,不利的大气垂直扩散条件是石家庄近地面长时间高浓度污染的主要原因.研究结果对于认知京津冀区域污染分布现状具有重要意义,并可为区域内污染源合理分布提供科学参考.     

长白山背景站大气VOCs浓度变化特征及来源分析

挥发性有机物(VOCs)是臭氧和二次有机气溶胶的重要前体物.为研究中国东北背景地区大气中VOCs浓度和变化特征,应用苏码罐采样技术、三步冷冻浓缩和GC/MS联用技术测定了长白山大气本底站中的VOCs组成、浓度及季节变化,并利用PCA(principal component analysis)受体模型初步解析了白山大气中VOCs来源.结果表明,长白山地区TVOCs年平均浓度(体积分数)为10.7×10~(-9)±6.2×10~(-9),其中卤代烃所占比例最高,占VOCs总浓度的37%,其次是烷烃33%、芳香烃15%、烯烃15%.长白山地区TVOCs呈现明显的季节变化,变化特征为春季﹥秋季﹥夏季﹥冬季,春季大气中的TVOCs浓度显著(P﹤0.05)高于其他季节.利用主成分分析VOCs物种,提取出5个因子,分别归纳为交通源、液化石油气(LPG)、生物源、燃烧源和区域工业输送.结合HYSPLIT-4.0后向轨迹模型,分析周边区域传输对VOCs物种浓度的影响,发现来自西南向气团传输是长白山VOCs物种浓度增加的主要原因.     

华北区域大气中羰基化合物体积分数水平及化学反应活性

为了解华北区域光化学污染特征,于2018年5月至2019年4月在石家庄和兴隆地区利用2,4-二硝基苯肼（DNPH）对空气中的羰基化合物进行采样,并利用高效液相色谱对采集样品进行分析,以了解该区域羰基化合物的组成、体积分数、来源、·OH损耗速率和臭氧生成潜势.本研究共测定了13种含羰基的挥发性有机物,其中体积分数最高的3种物质为丙酮、甲醛和乙醛[石家庄地区：（6.46±5.25）×10^-9、（3.76±2.29）×10^-9和（2.65±1.74）×10^-9;兴隆地区：（1.85±1.27）×10^-9、（1.29±1.02）×10^-9和（0.72±0.48）×10^-9];C1/C2和C2/C3值表明石家庄地区工业化水平较高,受机动车尾气和化石燃料燃烧等人为排放影响较明显;兴隆地区采样点处于背景区域,受自然源影响较大;石家庄地区对L_·OH贡献最大的3种物质分别为乙醛（1.77 s^-1）、甲醛（1.57 s^-1）和丁醛（0.42 s^-1）;兴隆地区对L_·OH贡献最大的3种物质为分别为甲醛（0.53 s^-1）、乙醛（0.47 s^-1）和丁醛（0.12 s^-1）;对O₃生成贡献最大的羰基化合物物种为甲醛和乙醛[石家庄地区：34.61×10^-9（以O₃计,下同）和16.73×10^-9;兴隆地区：11.77×10^-9和4.47×10^-9],且甲醛的最大臭氧生成潜势估算（OFP）远高于乙醛.     

京津冀和长三角地区一次重霾过程气象成因及传输特征

基于气象数据和空气质量数据,研究了2016年12月29日~2017年1月8日京津冀与长三角地区一次大范围重度污染过程的特征及成因.结果表明,均压场、低边界层高度、静小风是本次重污染过程的主要气象特征,重污染过程的结束得益于后期气压梯度变大,水平扩散条件转好.此外,基于WRF-CMAQ（气象研究与预报建模系统及区域多尺度空气质量模型）模式情景分析法评价了区域传输和局地累积对本次重污染过程的作用,分析显示重污染前期当中东部地区受南风控制时,京津冀地区受长三角地区传输影响较大（15%~20%）,长三角地区以本地贡献为主;累积阶段,长三角地区本地贡献显著下降,受到京津冀地区的贡献明显上升（20%~30%）,京津冀地区主要受本地排放影响.传输通量结果显示长三角向京津冀输送的净通量峰值发生在重污染前期（-21.52t/d）,京津冀向长三角输送的净通量峰值发生在累积阶段（17.29t/d）,区域传输作用在1001~1478m之间最为活跃.