九龙江河口咸淡水混合过程中汞的额外增加与消除

河口是海陆界面能量和物质交换的重要场所,研究汞在河口的迁移特征及影响因素,对认识汞的生物地球化学行为具有重要意义. 本研究测定了九龙江河口区沉积物孔隙水的总汞(total mercury, THg)浓度与汞同位素特征,结合笔者所在课题组已发表的相关研究数据,比较不同季节、不同潮位、降水与否的表层水THg浓度、汞同位素组成与盐度之间的关系,探究影响表层水中汞额外增加/消除的因素及机制. 结果表明:①孔隙水THg浓度〔(38.28±28.80) ng/L,n=28〕显著高于表层水〔(8.53±6.85) ng/L,n=35〕(P<0.01);孔隙水THg浓度受季节或径流量变化的影响不明显. 孔隙水δ202Hg平均值(?1.24‰±0.36‰,n=28)处于表层水(?0.32‰±0.38‰,n=29)和沉积物(?1.99‰±0.69‰,n=18)之间;Δ199Hg平均值(?0.13‰±0.03‰,n=28)低于表层水(?0.04‰±0.10‰,n=29)和沉积物(?0.04‰±0.16‰,n=18),表明汞在孔隙水与沉积物间的双向传递与吸附及非光致氧化过程有关. ②枯水期河口区表层水中的汞以额外消除为主,呈现汞“汇”特征;丰水期则呈现汞“源”特征. 当咸淡水在河道较浅处交汇时,表层水中汞的额外增加更大. 无论是增加或消除,表层水中汞的δ202Hg与Δ199Hg值均升高. 汞在咸淡水交汇界面的迁移受径流量、潮位、河道特征及降水事件等多因素影响. ③枯水期中降水事件发生时表层水THg浓度和汞同位素组成随盐度的变化特征与非降水期不同,表明降水可影响表层水中汞的行为. 研究显示,汞在咸淡水交汇界面的迁移受径流量、潮位、河道特征及降水事件等多因素影响,河口是汞“源”也是汞“汇”.      

厦门湾南PM10和PM2.5中重金属特征与健康风险评价

于2014年9月-2017年8月在厦门湾南岸收集大气中PM_(10)和PM_(2.5)样品,分别利用冷原子荧光法(CVAFS)与电感耦合等离子体质谱(ICP/MS)分析其中Hg与其他8种典型重金属(Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb)的质量浓度,并对重金属的污染水平、来源与健康效应进行评估。结果表明,PM_(10)与PM_(2.5)的质量浓度处于较低的水平,均呈现出冬季春季、秋季夏季的特点,且各重金属质量浓度的季节峰值均出现在秋冬季。地累积指数(Igeo)结果显示各重金属的污染程度排序为MnCrHg、Ni、Cu、PbZn。PMF软件分析结果表明,大气重金属的来源包括开山填海的工程作业、交通源排放、垃圾焚烧、船舶燃油排放和燃煤电厂排放,其中船舶燃油排放和燃煤电厂排放分别是当地PM_(2.5)和PM_(10)的最主要来源。健康风险评价结果显示,致癌重金属(Ni、Cr、As、Cd)和非致癌重金属(Zn、Cu、Pb、Mn、Hg)的风险值均远低于一般可接受的健康风险水平1×10~(-6)。总体上,目前厦门湾南岸的大气颗粒物与其中重金属浓度水平未对人体健康造成危害。     

双路热解-吸收法分析干法脱硫灰中汞同位素

烟气干法脱硫工艺是目前主流的烟气脱硫工艺,在运行过程中会产生大量的脱硫副产物。汞是干法脱硫副产物中主要的重金属成分,且具有较强的环境迁移能力。该研究采集了来自GZ电厂与JL电厂应用相同干法脱硫工艺(CFB-FGD)的燃煤锅炉所产生的脱硫灰渣样品,使用自行搭建的双通道管式炉热解-吸收系统收集样品中的汞,并应用原子荧光光谱仪(AFS)与多通道接收MCICP/MS分别测定了其中汞的含量以及汞同位素特征。结果表明,双通道管式炉热解-吸收系统比单通道节约40%的处理时间,标准参考物质NIST 2692c的回收率为(100.7±4.7)‰。样品中汞的含量范围在31.5~406.5μg/kg之间,均值为168.9μg/kg(n=20)。脱硫灰中δ~(202)Hg数值范围为-1.95‰~1.00‰,Δ~(199)Hg与Δ~(201)Hg则分别为-0.26‰~0.12‰与-0.27‰~0.05‰。Δ~(199)Hg/Δ~(201)Hg的值约为1.032,接近报道中原煤的数值((1.07±0.04),2SE),表明在干法脱硫工艺过程中,汞元素未发生明显的非质量分馏现象。