郑州市民运会期间大气PM2.5改善效果评估

利用2019年8月5日至9月30日大气污染物和颗粒物组分在线数据,评估郑州市少数民族运动会空气质量管控效果.根据政府管控措施的实施时间,将研究时期分为管控前(8月5～24日)、管控中(8月25日至9月18日)和解除管控后(9月19～30日).相较管控前,管控中PM_(2.5)平均浓度增加2.3μg·m~(-3),解除管控后PM_(2.5)的浓度增加了11.7μg·m~(-3),解除管控后PM_(2.5)浓度增幅高于管控中,表明管控措施对颗粒物有显著的减排效果.从颗粒物组分来看,研究期间郑州市主要组分依次是有机物、硝酸根、铵根、硫酸根和地壳元素.相比于管控前,管控期间PM_(2.5)组分中有机物和硝酸根占比分别上升3.9%和0.9%,硫酸根、铵根和地壳元素的占比下降了1.1%、 1.9%和2.2%.利用正定矩阵因子分解法解析颗粒物来源,结果表明二次硫酸、二次硝酸、二次有机气溶胶、机动车源、工艺过程源、扬尘和燃煤是PM_(2.5)主要来源.管控对一次源中的扬尘、燃煤和工业效果显著,贡献比分别下降8.3%、 8.2%和8.1%;机动车贡献上升3.8%;二次有机气溶胶和二次硝酸占比上升.结果表明郑州市此次管控对二次前体物氮氧化物和VOCs的减排效果弱于对一次污染物的管控.     

基于机器学习算法的新冠疫情管控对河南省空气质量影响的模拟分析

全国各地为了减少新冠疫情对社会和人民生活的影响,采取了必要的防疫防控措施,这些措施对空气质量的变化产生了重要的影响,此外空气质量的变化与气象条件也存在很大的关系.通过对河南省疫情前（1月1~26日）和疫情管控期（1月27日~2月29日）这两阶段的空气质量分析对比发现,整个河南省除了O₃浓度上升了69.64%外,PM_2.5、PM₁₀、SO₂、CO和NO₂分别降低了36.89%、34.18%、19.43%、29.85%和58.51%;通过机器学习算法中的长短期记忆型网络（LSTM）模拟显示,气象条件引起污染物浓度的降幅大部分在15%~30%之间;人为排放减少引起的污染物浓度的降幅大部分在6%~40%之间.O₃在疫情期间上升过程中,气象条件和人为排放两种因素分别占了34.84%和34.81%.结果表明,疫情管控期间,河南省空气质量总体上有所改善,但是也有重污染发生,其中O₃的浓度对于疫情管控减排的影响不明显,呈负相关,需要进一步探索引起臭氧浓度上升的原因,以此帮助政府合理控制臭氧等前体污染物的减排比例.     

洛阳市大气细颗粒物化学组分特征及溯源分析

为研究洛阳市大气细颗粒物(PM2.5)的化学组分及来源的时空分布特征,对汾渭平原地区较为欠缺的PM2.5相关研究进行补充,在2018年4月至2019年1月在洛阳市高新和林校2个点位进行了样品采集,对P(PM2.5)、化学组分(水溶性离子、碳质组分、元素)和来源进行分析.2个点位的年均ρ(PM2.5)分别为(76.6±37.9)μg-m-3和(83.2±38.9)μg·m-3,季节变化由高到低均为:冬季、春季、秋季和夏季.高新和林校的9种水溶性离子浓度分别占PM2.5的 55.1％和54.2％,林校的二次离子(NO3-、SO42-和NH4+)年均浓度之和高于高新.高新和林校的ρ[有机碳(OC)]、P[元素碳(EC)]分别为(12.4±7.7)μg·m-3、(1.2±0.5)μg·m-3和(13.4±7.7)μg·m-3、(1.3±0.5)μg·m-3,林校的含碳组分在各季节均高于高新;高新和林校冬季的二次有机碳(SOC)在OC中质量分数分别为67.8％和77.3％,远高于其他季节.化学质量平衡结果表明,高新和林校的主要贡献源均为二次硝酸盐(26.9％和27.1％)、二次硫酸盐(14.5％和14.8％)、燃煤(12.6％和11.6％)、SOA(10.8％和12.2％),高新的生物质源贡献较高,而林校的扬尘源和机动车源贡献较高.后向轨迹和潜在源贡献因子分析表明,洛阳市春季不仅受到来自西北方向的传输,来自西南地区的污染传输也不能忽略;夏季既受到正东方向的季风影响,又有来自正南方向的潜在污染;秋季污染物主要来自东南方向,同时也存在西北方向的潜在来源;冬季受到的传输影响则主要来自周边区域,污染来源较为集中.     

基于高空间分辨网格的郑州市城镇居民PM2.5暴露浓度与健康风险变化评估

近年来,我国以PM_2.5为特征污染物的复合型大气污染问题依然严峻,居民长期暴露在PM_2.5环境中会造成健康损伤,可以增加特定疾病过早死亡.郑州市PM_2.5浓度年均值远高于国家Ⅱ级标准,对居民健康造成了极为不利的影响.基于网络数据爬取建立的高空间分辨率人口密度网格,依据室外浓度监测数据和城镇居民源排放量,评估了包括室内和室外暴露的郑州市城镇居民的PM_2.5暴露水平,并采用综合暴露-反应模型量化了相应的健康风险,最后评估了不同削减措施与空气质量标准对降低城镇居民PM_2.5暴露浓度的贡献.结果表明,2017年和2019年郑州市城镇居民的时间加权PM_2.5暴露浓度年均值分别为74.06μg·m^-3和60.64μg·m^-3,下降了18.12%.其中室内暴露浓度占时间加权暴露浓度的质量分数分别为83.58%和83.01%,对时间加权暴露浓度下降的贡献率为84.06%. 2017年和2019年郑州市与PM_2.5     

郑州市典型污染过程PM1中重金属浓度、来源及健康风险评估

颗粒物中重金属元素可对人体健康造成不利影响,粒径越小危害越大.利用在线重金属观测仪于2021年1月7～25日在郑州市连续测定PM₁中Al、 Si、 K、 Ca、 V、 Cr、 Mn、 Fe、 Ni、 Cu、 Zn、 As、 Se、 Ba、 Pb和Cd共16种重金属元素.结果表明,观测期间ρ（K）的浓度最高(0.62μg·m^-3).根据污染物浓度和气象特征,将观测期间划分为清洁日、沙尘日和霾日.大气PM₁中重金属污染特征和健康风险评价在不同污染过程下的贡献不同.利用美国EPA健康风险评价法评估重金属的健康风险,采用富集因子法和正定矩阵因子模型（PMF）解析重金属来源,并利用浓度权重轨迹分析法（CWT）和后向轨迹法对传输的影响进行评估.结果表明在不同污染过程下Zn、 As、 Se、 Pb和Cd的富集因子超过100,均受人类活动影响较大.在观测期间重金属主要来源为工业源、燃煤/生物质源、机动车源和扬尘源.将健康风险结果代入PMF分析发现,在清洁日、沙尘日和霾日期间工业源是致癌与非致癌健康风险的主要贡献源,且本地区PM_...     

郑州市夏、秋季大气颗粒物中水溶性无机离子质量浓度及粒径分布特征

为研究我国中原城市群中心城市郑州市的不同粒径大气颗粒物的组成特征,利用八级撞击式采样器在夏、秋季进行大气颗粒物分级采样,利用离子色谱测定Na~+、Ca~(2+)、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)共9种离子的浓度,利用在线离子色谱分析仪监测颗粒物中硝酸盐的实时浓度.结果表明,采样期间郑州市水溶性离子平均浓度为(70. 9±52. 1)μg·m~(-3),其中监测的9种水溶性离子浓度从大到小顺序依次为:NO_3~- SO_4~(2-) NH_4~+ Ca~(2+) Na~+ Cl~- Mg~(2+) K~+ F~-、NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+占总水溶性离子的质量分数为79. 9%;无论在秋季或夏季SO_4~(2-)主要集中在≤1. 1μm粒径段上,而NO_3~-主要集中在0. 65～3. 3μm粒径段上. NO_3~-和SO_4~(2-)夏季和秋季均呈双峰分布,主要分布于细粒子中; NH_4~+夏季呈双峰分布,秋季呈单峰分布,表现出季节变化.郑州市夏季臭氧污染严重,O_3与NO_3~-明显地"错峰"现象,表示大气中存在光化学反应;秋季颗粒物污染严重,采样期间[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]的比值远大于0. 5,移动源成为颗粒物重要的来源.夏季NOR、SOR峰值在1. 1～2. 1μm粒径段上,秋季两者峰值在0. 65～1. 1μm粒径段上;夏季硫的气-粒转化大于氮的转化,而秋季则相反.     

GdFeO3上CO氧化的Redox机理动力学

ＧｄＦｅＯ３用柠檬酸络合制备。用ＸＲＤ测定ＧｄＦｅＯ３为钙钛矿结构。用ＣＯ还原脉冲及用Ｏ２再氧化脉冲证实在ＧｄＦｅＯ３上ＣＯ氧化为Ｒｅｄｏｘ机理。用外循环流动无梯度反应顺研究了ＣＯ氧化稳态动力学。用正交设计法估计动力学方程中的参数。还原催化剂再氧化为控制步骤。     

安阳市大气PM2.5中水溶性离子季节特征及来源解析

为探究安阳市大气PM_(2.5)中水溶性离子的污染特征及其来源,于2018～2019年的典型月份在安阳市采集PM_(2.5)样品,使用离子色谱测试了9种水溶性离子(Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)).开展了PM_(2.5)和水溶性离子浓度水平的分析、阴阳离子平衡和氮氧化率(NOR)、硫氧化率(SOR)的计算、离子相关性和主成分分析等.结果表明,安阳市PM_(2.5)和水溶性离子年均浓度分别为(85.81±45.43)μg·m~(-3)和(48.21±30.04)μg·m~(-3),各离子浓度高低顺序为NO_3~-SO_4~(2-)NH_4~+ Cl~-K~+ Ca~(2+) Na~+Mg~(2+)F~-;阴阳离子电荷当量数值为0.75～0.94,大气气溶胶显碱性;NH_4~+和SO_4~(2-)、NO_3~-以及K~+和Cl~-等具有显著的相关性;氮氧化率(NOR)和硫氧化率(SOR)的年均值分别为0.25和0.37;SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+(SNA)的年均浓度为(42.72±27.87)μg·m~(-3),占水溶性离子总量的87.14%;春季、夏季和秋季的NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在,冬季的NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4、NH_4NO_3和NH_4 Cl的形式存在;水溶性离子主要来自于二次生成、燃煤、生物质燃烧和扬尘.     

郑州市PM2.5组分、来源及其演变特征

为探究郑州市PM_2.5主要来源以及季节差异特征,本研究于2019年进行PM_2.5周期采样,并分析PM_2.5中的无机水溶性离子、碳组分和元素浓度.结果表明,郑州市2019年采样膜样品的PM_2.5平均浓度为（67.0±37.2）μg·m^-3,冬季浓度最高,夏季最低.PM_2.5中主要组分依次为：硝酸根、铵根、硫酸根、有机物（OM）、地壳物质和元素碳,春秋季节受地壳物质影响较大,夏季主要受硫酸盐影响,冬季有机物与硝酸盐浓度显著增高.二次转化是硫酸盐和硝酸盐的主要来源,夏季受光化学反应贡献显著,冬季受高湿条件下的液相反应影响明显.NO₃^-/SO₄^2-和OC/EC的值表明郑州市PM_2.5受汽车尾气排放、煤炭燃烧以及生物质燃烧影响较大.源解析结果表明,2019年二次源贡献最高（49.8%）,其中在冬季贡献达到56.5%;一次源中,扬尘在春季（15.2%）和秋季（11.4%）占比略高,机动车源在夏季贡献最大（12.3%）,冬季受燃煤源影响较大（13.2%）.2014~2019年郑州市PM_2.5受二次源影响逐年升高;工业源、生物质燃烧源和燃煤源整体呈下降趋势.     

郑州市2014～2017年大气污染特征及气象条件影响分析

根据郑州市2014~2017年大气主要污染物和气象数据的在线监测数据,分析了各污染物的浓度水平、季节变化、比值特征及气象条件影响.结果表明,2014~2017年郑州市大气中PM_2.5和PM₁₀的年均质量浓度分别为（88.1±49.8）、（95.8±60.2）、（78.6±70.3）、（72.0±53.5）μg·m^-3和（158.5±65.3）、（167.7±82.6）、（144.5±91.5）、（132.7±70.3）μg·m^-3,均超过我国年度二级标准限值的两倍左右.4年来,郑州市空气质量虽有所改善,但颗粒污染问题仍旧没有从根本上解决,且夏季O_3-8h超标问题日益突出.利用特征比值法进行来源判断,结果表明燃烧源和二次生成是郑州市大气中PM_2.5的主要贡献源,其中燃煤的贡献逐年下降,移动源的贡献逐年上升.此外,低风速、高湿度和降水少是造成大气污染严重的重要气象因素.利用潜在源贡献因子法（PSCF）和浓度权重轨迹法（CWT）分析了郑州市PM_2.5潜在来源分布及其贡献特征,结果表明,PM_2.5污染源区主要分布在河南省内的周边城市以及山西南部、陕西东部、湖北北部、山东西北部、河北南部等相邻省份,其中,近距离传输对郑州市PM_2.5的质量浓度贡献更为显著.