济南市降尘通量时空分布特征研究

为研究济南市大气降尘的变化规律,探讨降尘的气象影响因素,于2017年12月-2018年12月期间,在济南市区及县区共21个采样点采集了降尘样品,研究了济南市降尘通量的时空分布特征,分析了降尘通量与环境空气中PM10和PM2.5的相关性,并通过构造降尘通量和各气象要素(气温、相对湿度和风速)的标准化回归方程,计算了各气象因子对大气降尘变化的相对贡献率。结果表明:2018年济南市降尘通量表现为先升高再降低的变化趋势,春季高秋季低,降尘通量在4月到达全年峰值(11.97 t·km~(-2)·30 d~(-1)),超过生态环境部2018年首次颁布的大气降尘国家考核目标标准(9 t·km~(-2)·30 d~(-1))的33%,且市区的降尘通量稍高于县区的降尘通量;21个采样点中,只有紧邻工业园区的蓝翔技校和受道路施工影响的建筑大学两个采样点降尘通量超标,分别为9.56 t·km~(-2)·30 d~(-1)和10.18 t·km~(-2)·30 d~(-1),其他采样点均不超标,跑马岭的降尘通量最小,为4.71 t·km~(-2)·30 d~(-1),济南市区各行政区降尘通量变化较大,县区差异较小;降尘通量与环境空气中PM10、PM2.5的质量浓度相关性均不高,说明降尘对环境空气的直接影响不大,泉城广场点位和清洁对照点位的降尘对环境空气影响高于其他点位,应加大措施控制降尘;3种气象因素中风速对降尘通量的相对贡献率达到50%以上,济南市大气降尘通量主要受风速的影响,风速较大时,降尘通量增加,县区采样点的降尘通量还与湿度有一定负相关,气温对降尘通量的影响很小。     

济南市夏季环境空气中PBDEs的浓度分布及潜在风险分析

为准确评估济南市夏季环境空气中PBDEs（多溴联苯醚）的污染情况,利用气相色谱-负化学离子源-质谱（GC-NCI-MS）方法,对采集到的大气颗粒物滤膜和气相样品进行了分析,得到不同粒径颗粒相和气相PBDEs在济南市夏季环境空气中的质量浓度.结果表明:观测期间,济南市环境空气中TSP（总悬浮颗粒物）、PM₁₀和PM_2.5中的ρ（PBDEs）分别为（224.1±14.0）（156.5±43.7）（110.2±27.4）pg/m3,质量浓度较高的3种PBDEs单体分别为BDE209、BDE99、BDE183;气相中ρ（PBDEs）为（54.8±13.2）pg/m3,其中,质量浓度较高的单体分别为BDE209、BDE47、BDE99.通过主因子分析发现,不同粒径颗粒物上吸附的PBDEs特征单体不同,TSP中以五溴联苯醚为主,PM₁₀中以八溴联苯醚和五溴联苯醚为主,PM_2.5中则以五溴联苯醚、八溴联苯醚、十溴联苯醚为主.通过将2种模型的预测值和实测值进行比较发现,稳衡态模型比K_OA（辛醇-空气分配系数）模型更好地模拟了PBDEs的气-粒分配情况.在稳衡态模型下,PBDEs在气-粒分配中接近于平衡状态.高溴代PBDEs主要分布于颗粒相中,而低溴代PBDEs的真实情况不同于理论预测结果,BDE99及BDE47在颗粒相的分配比高于50%,说明济南市低溴代PBDEs也容易吸附在颗粒相中.根据计算的PBDEs呼吸暴露水平可知,PM_2.5上PBDEs呼吸暴露量占TSP呼吸暴露量的49.1%,儿童约是成人的1.5倍.济南市普通儿童和成人对BDE99最高总摄入量分别为234.78和169.57 pg/（kg·d）,均低于BDE99最大允许摄入量260 pg/（kg·d）.根据US EPA（美国环境保护局）发布的PBDEs健康风险评价方法（EPA/540/R/070/002）,利用国内外相关参数分别计算空气吸入致癌风险指数发现,济南市夏季环境空气中PBDEs的致癌风险处于较低水平.研究显示,济南市夏季环境空气中不同粒径颗粒物PBDEs的质量浓度处于较低污染水平,其产生的潜在健康风险也较低.      

济南市机动车排气污染特征及对市区PM2.5的影响

从济南市机动车年检线上利用稀释通道方法采集了小型汽油车、中型汽油车、中型柴油车和大型柴油车4类机动车排气载带PM_(2.5),分析测量了样品中水溶性离子、金属元素、有机C(OC)和元素C(EC)的含量,明确了济南市机动车排气的化学组分特征,得到了济南市机动车排气污染现状以及排放特征.计算了4类机动车排气载带颗粒物的OC/EC值,小型汽油车、中型汽油车、中型柴油车和大型柴油车排气载带颗粒物中OC/EC值分别为15.79、4.34、1.93和0.39,其中小型汽油车、中型汽油车的OC/EC值均大于2,表明汽油车的尾气大于柴油车的尾气污染.而小型汽油车OC/EC值高达15.79,说明小型汽油车尾气中存在严重的二次污染.金属元素特征分析表明Ti、Mn、Fe、Al在济南市机动车尾气颗粒物PM_(2.5)中含量较高,尤其是Mn和Ti,因此,这4种金属元素可作为济南市机动车尾气源的标志元素.PMF模型解析表明,机动车排气源对济南市环境空气PM_(2.5)的贡献率为17.5%,由此可以通过控制济南市小、中型汽油机动车数量、改善油品和改善机动车排气系统来降低对PM_(2.5)的贡献率,从而减少市区空气中PM_(2.5)的浓度.     

基于CMAQ空气质量模型研究机动车对济南市空气质量的影响

为研究济南市机动车排气对城市区域空气质量的影响,利用环境空气质量监测站点（简称"1号站点"）和路边机动车尾气监测站点（简称"2号站点"）的在线数据,以及基于4种模拟情景的CMAQ空气质量模型预测数据,研究了济南市城市区域大气污染物质量浓度变化规律及不同机动车车型对6种常规大气污染物的贡献.结果表明:①在采暖季,1号站点ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（NO₂）、ρ（CO）、ρ（O₃）和ρ（SO₂）月均值分别为435 μg/m3、702 μg/m3、84.2 μg/m3、6.8 mg/m3、4.5 μg/m3和92 μg/m3.②2015年12月24日（灰霾天）,1号站点ρ（CO）、ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）均明显升高,ρ（SO₂）、ρ（O₃）和ρ（NO₂）均变化不明显.2个监测站点中ρ（NO₂）和ρ（PM₁₀）均呈双峰趋势,2个峰值出现的时间与上、下班高峰期基本一致.除ρ（O₃）和ρ（SO₂）达GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准外,其他污染物均超过GB 3095-2012二级标准限值,采暖季大气污染特征为颗粒物型污染.③机动车对研究区域NO₂和PM₁₀贡献率较大,其中,小型车对CO、NO₂、PM₁₀和PM_2.5贡献率最大,其贡献率分别为85.7%、50.1%、53.4%和52.8%.机动车排放源能降低空气中ρ（O₃）,其总贡献率为-25.5%,其中大型车、中型车、小型车对O₃的贡献率分别为-8.8%、-2.7%和-8.9%.灰霾天下不同机动车车型对空气中污染物质量浓度的总贡献率均比采暖季大.研究显示,济南市采暖季大气污染特征为颗粒物型污染,机动车排放源对空气中NO₂和PM_2.5有较大贡献.