基于减排敏感性的武汉市PM_(2.5)污染控制研究

采用基于气象预报(WRF)的多尺度空气质量(CMAQ)模型,通过研究不同大气污染物排放情景下PM_(2.5)平均浓度变化,分析SO_2、NO_x、PM_(10)、PM_(2.5)、VOCs等大气污染物减排对武汉市PM_(2.5)的影响。结果表明,大气污染物减排对武汉市PM_(2.5)年均浓度影响十分显著,且随着污染控制力度加大,PM_(2.5)污染持续减轻;当SO_2、NO_x、PM_(10)、PM_(2.5)、VOCs排放量均削减40%时,PM_(2.5)年均浓度下降24.0%,依然超出《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准值。基于空间布局和行业敏感性确定武汉市大气污染控制方案,方案实施后SO_2、NO_x、PM_(10)、PM_(2.5)、VOCs排放总量分别下降53%、26%、32%、36%和31%,PM_(2.5)年均浓度下降35%左右,控制效果更加明显。     

维管束植物桂花树叶片对大气氮沉降的吸收研究

本文通过测定维管束植物桂花树叶片的氮含量和氮同位素组成,分析其对大气氮沉降的截留吸收机制。为期一年(2009.03～2010.03)的监测数据显示,桂花树叶片氮含量为1.33%～3.09%,平均值为2.18%;叶片δ15 N为+0.54‰～+3.78‰,均值为+2.29‰。桂花树叶片N%、δ15 N的季节性变化趋势,总体呈现春、冬高,夏、秋低的规律,这与已有的贵阳市雨水监测数据一致。对比不同树冠厚度的叶片样品,发现叶片N%随树冠厚度增加而降低,顶部叶片N%表现为最高(2.39±0.4%),说明桂花树的树冠层对大气氮沉降有明显的截留吸收作用。桂花树顶部叶片δ15 N最偏负,而上覆树冠层最厚的下方叶片的δ15 N最偏正,反映了树冠层在吸收大气氮沉降过程中存在选择性吸收,引起同位素分馏,即树冠层越厚,穿冠水δ15 N越偏正,且分馏程度与树冠厚度成正比,导致下方叶片δ15 N最高。     

《大气污染防治行动计划》实施的环境健康效果评估

为了定量评估《大气十条》实施带来的环境健康效益,本文首先依据PM_(2.5)浓度和人口数据,分析2013～2017年全国人口加权浓度的变化,其次利用Ben MAP模型对全国338个地级及以上城市2013年PM_(2.5)基准情景和2017年PM_(2.5)控制情景进行分析,定量分析全国31个省(市)及338个地级及以上城市减少过早死亡人数.结果表明,由于PM_(2.5)浓度大幅下降,2013～2017年全国PM_(2.5)人口加权浓度呈逐年下降趋势;北京、天津、河北等京津冀及周边地区减少过早死亡人数最多. 2017年全国280个城市避免过早死亡人数有所增加,58个城市避免过早死亡人数有所下降.以WHO过渡期第1阶段目标值(PM_(2.5)年均浓度为35μg·m-3)作为控制情景,估算2013年全国过早死亡人数约为101 293人,2017年约为41 080人,《大气十条》的实施大约避免60 213人过早死亡.依据支付意愿法调查结果,估算增加的健康效益约为549. 7亿元.     

2014年北京市PM2.5质量浓度分析及比对研究

本研究选择污染严重的北京作为研究区域,自2013年12月起至2014年12月,通过设在北五环中国环境科学研究院(CRAES)内的定点监测,获得375天有效平行样品(T和Q)。统计结果表明,2014年北京市PM_(2.5)质量浓度从优良水平的6.9μg/m~3到极重污染的422.1μg/m~3,年均浓度值在100μg/m~3左右。T组和Q组线性相关,但T/Q并非定值,冬季最高,R~2=0.974,对应T/Q=1.014,可能由于冬季污染程度较重,滤膜性能差异可忽略。除春季外,其它三季的PM_(2.5)都是T组>Q组,与石英膜的纤维结构不够致密有关。以T组质量浓度数据为准,与国控监测点奥体中心点公报的日均PM_(2.5)进行比对,结果显示二者基本同步,在春冬季呈现较高的污染浓度,在夏季最低。在严重污染时(PM_(2.5)>250.0μg/m~3),在线监测可能低估PM_(2.5)而T组能更客观地记录实际污染状况。统计2014年全年污染等级分布,4~8月份基本未出现重度污染,而在冬季采暖期10~12月份,优良天数不足50%。综合分析风速、相对湿度对PM_(2.5)质量浓度的影响,证实冬季取暖燃煤和无风、高湿、逆温的静稳天气是霾频发的主要原因。     

2014年1月北京市大气重污染过程单颗粒物特征分析

利用在线单颗粒物气溶胶质谱仪(SPAMS)对2014年1月北京市典型大气重污染过程进行了连续监测,分析了具有正负离子质谱信息的颗粒物共2248225个.同时,利用ART-2a神经网络分类方法并结合Matlab统计分析,将具有质谱信息的颗粒物归为10类,分别为:矿尘类颗粒物(Dust)、元素碳颗粒物(EC)、有机碳颗粒物(OC)、元素碳和有机碳混合颗粒物(ECOC)、钠钾颗粒物(NaK)、富钾颗粒物(K)、含氮有机物(KCN)、高分子有机物(MOC,Macromolecular OC)、多环芳烃类颗粒物(PAHs)和重金属类颗粒物(Metal).结合PM_2.5质量浓度数据和HYSPLIT 4.0后向轨迹模型结果,将观测时间段划分为3个典型污染过程和1个清洁过程.结果显示,重污染期间OC、MOC和PAHs为最主要的颗粒物类型.最后,本文还比对分析了污染过程和清洁期间颗粒物的混合状态,结果表明,污染过程中硫酸盐和硝酸盐较清洁期间更容易与碳质颗粒物结合.     

全国2018~2019年秋冬季气象条件变化对PM2.5影响研究

本文基于WRF-CMAQ模型定量分析了气象条件变化对PM_2.5的影响.全国337个城市2018~2019秋冬季气象条件转差导致PM_2.5平均浓度同比上升约5.55%.24个省市气象条件同比转差，北京气象转差致使PM_2.5同比上升约3.66%.从重点区域来看，京津冀及周边“2+26”城市气象条件转差最显著，汾渭平原次之，长江三角洲（以下称长三角）基本持平，分别导致PM_2.5浓度同比上升约9.4%、8.3%、1.1%.“2+26”城市和汾渭平原气象条件在11月、1月、2月转差，10月、3月气象条件转好.长三角则10月、11月、3月气象条件转差；12月、1月、2月转好.“2+26”城市2018~2019秋冬季PM_2.5浓度同比上升主要为气象条件转差所致；汾渭平原PM_2.5同比变化较小，人为减排有效抵消了气象条件转差带来的不利影响；长三角PM_2.5浓度同比下降，与气象条件变幅小且污染排放较去年同期降低有关.     

京津冀区域PM2.5污染相互输送特征

基于CAMx-PSAT空气质量模型,对2015年京津冀区域PM_(2.5)污染及相互输送特征进行定量模拟,建立了京津冀13个城市的PM_(2.5)传输矩阵.结果表明,在年均尺度上京津冀区域PM_(2.5)以本地污染源贡献为主(21.49%~68.74%),传输贡献为辅,其中区域内传输贡献约为13.31%~54.62%,区外贡献约为13.32%~45.02%.PM_(2.5)传输特征呈现显著的时空差异性,区域中部城市唐山、北京、天津、保定和石家庄PM_(2.5)受本地贡献主导,在冬季尤其明显,而受传输影响较大的城市多分布在区域边界且在南部集中.区内作为汇的城市有廊坊、衡水、承德、秦皇岛和邢台,作为源的城市有天津、沧州、唐山、北京、石家庄和邯郸,张家口和保定对区内城市输出和受区内输入基本持平.典型城市分析证明城市间PM_(2.5)污染交互影响,北京与廊坊、保定、承德、天津和沧州等城市之间,天津与廊坊、唐山、北京、沧州和保定等城市之间,石家庄与邢台、衡水、保定、邯郸和廊坊之间均存在显著的PM_(2.5)相互输送.     

彭佳屿岛春季TSP中痕量金属组成及其来源解析

通过大气环流向海洋大气边界层传输的人为源和陆源物质,明显改变了海洋气溶胶中痕量金属的组成.但基于开阔海域岛屿连续观测研究海洋气溶胶中痕量金属元素组成及其来源的研究较少.2010年3—5月在我国台湾北部东海海域彭佳屿岛采集了60个TSP（总悬浮颗粒物）样品,采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）分析了19种痕量金属（Al、Fe、Ti、Y、Mn、Ba、Sr、Co、Cr、V、Ni、Tl、Zn、Sn、Pb、As、Cd、Sb、Se）的质量浓度.基于TSP中Al浓度、气团后向轨迹分析和美国国家宇航局CALIPSO卫星星载激光雷达扫描图像,将采集的TSP分为非沙尘TSP（不受沙尘影响的TSP）和沙尘TSP（受沙尘影响的TSP）.沙尘TSP中所有痕量金属的浓度都高于非沙尘TSP,表明沙尘对彭佳屿岛TSP中痕量金属有贡献.结合富集因子、相关性分析和PMF模型研究结果表明,彭佳屿岛春季非沙尘TSP中Al、Fe、Ti和Y主要来源于地壳矿物,Mn、Ba、Sr、Co和Cr同时受地壳矿物和人为源的影响;沙尘TSP中Al、Fe、Ti、Y、Mn、Ba、Sr、Co和Cr主要来源于地壳矿物.V和Ni在彭佳屿岛春季非沙尘TSP中主要来源于燃料油燃烧,而在沙尘TSP中同时受燃料油燃烧和地壳矿物的影响.非沙尘TSP和沙尘TSP中,Tl、Zn、As、Sn、Pb、Cd、Sb和Se的来源相似.Tl主要源于交通和煤燃烧,Zn、Sn、Pb、Cd和Sb同时来源于交通、煤和燃料油燃烧,As主要来源于煤燃烧,Se则主要来源于煤和燃料油燃烧.研究显示,人为源释放到大气中的Tl、Zn、As、Sn、Pb、Cd、Sb和Se可以通过大气环流长距离传输至开阔海域.      

贵阳大气降水化学特征及来源分析

对贵阳地区2008年10月1日～2009年9月30日降水样品的pH值和主要阴阳离子组成的进行测定,并运用TrajStat软件模拟后向气团轨迹,分析了贵阳地区降水中离子来源以及影响离子浓度的因素.结果表明,2008～2009全年降水pH值加权平均值为4.23;SO42-是主要阴离子,加权平均值为265.63μeq/L,占总阴离子的69.29%.Ca2+和NH4+是主要的阳离子,加权平均值分别为182.90和112.79μeq/L,分别占总离子的47.10%和29.05%.并且NH4+、Ca2+与SO42-之间存在明显的相关性,说明贵阳大气中可能主要存着(NH4)2SO4、NH4HSO4、CaSO4等物质.总离子浓度季节差异性大,冬季高、夏季低,主要受到降水量、污染物来源等多方面的影响.海相和土壤富集系数表明,Ca2+、Mg2+、K+主要来自地壳源,而SO42-、NO3-主要来自人为源.贵阳后向轨迹表明春季气团轨迹较为杂乱,夏季气团主要来自沿海,秋冬季则主要受中国内陆的影响.     

典型污染城市9d连续大气降水化学特征:以贵阳市为例

对贵阳地区2008年10月30日～11月7日的一场连续降水进行研究.通过对降水样品的pH值和主要阴阳离子组成的测定,分析了贵阳地区酸雨的主要离子来源以及离子浓度随降水过程的变化规律等.结果表明,此次降水的pH值范围为3.65～7.20,平均值为4.24;SO42-是主要的阴离子,浓度加权平均值为119.06μeq.L-1,占阴离子总量的80.63%;NH4+(38.38μeq.L-1)和Ca2+(48.87μeq.L-1)是主要的阳离子,分别占阳离子总量的37.82%和48.16%.Mg2+、Ca2+、NH4+与SO42-的相关系数分别为0.96、0.91、0.91,说明贵阳地区降水中可能存在以MgSO4、CaSO4、(NH4)2SO4为主的化学物质.大气中不同离子在降水过程被去除的方式和速率有较大的差别,在降水初始阶段,主要富存在粗颗粒中的Mg2+等离子,因粗颗粒迅速被冲刷而较快从大气中去除;而主要富存在细颗粒中的NH4+、SO42-等离子,因细颗粒冲刷速率较慢,而能够在大气中保存较长的时间.