上海城区二次气溶胶的形成:光化学氧化与液相反应对二次气溶胶形成的影响

二次组分是大气细颗粒物中最重要的组成部分之一.本研究旨在探究上海城区大气气溶胶颗粒物中二次组分的贡献及其形成的主要影响因素.利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-TOF-AMS)对上海城区春季及夏季的亚微米颗粒物(PM_1)进行实时的在线表征,发现有机物是PM_1中最主要的组成部分,占比为55%;其次是硫酸盐(24%)与硝酸盐(10%).进一步结合正交矩阵因子解析模型(PMF)对有机组分进行了来源解析.结果表明,一次有机气溶胶(POA)与二次有机气溶胶(SOA)分别占总有机物浓度的34%与66%; POA主要来自机动车源与餐饮源的贡献,且在春季和夏季对有机物的贡献趋于稳定.观测期间共观察到3个二次气溶胶显著生成的过程:其中,春季二次组分的显著增长过程以硫酸盐和老化的有机气溶胶在正午时段上升显著为主要特征,主要受光化学氧化过程的促进;夏季二次组分的显著生成过程主要是液相反应与光化学氧化共同促进的结果,如液相反应过程中,硝酸盐浓度与颗粒相水含量有较好的相关性(R~2=0. 72),而光化学氧化期间SOA浓度与大气氧化性(O_x)有较好的相关性.总体而言,二次组分是上海城市大气气溶胶颗粒物中最重要的组成部分,二次有机与无机组分在PM_1颗粒物中占比分别为35. 5%和43%,光化学氧化与液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

上海市夏季臭氧污染特征及削峰方案

随着大气污染治理措施的不断推进,近年来上海市PM_2.5浓度呈现明显的下降趋势,但O₃污染现象依然频发,因此分析O₃污染发生规律,科学制定O₃削峰方案是目前亟需解决的问题.本研究以2017年7月为例,期间长三角17个城市累计O₃污染天数165 d,其中上海最为严重,7月超标率为64.5%,分析前体物浓度和气象要素,主要是由于高温、低湿、小风不利气象条件和较高的前体物排放共同导致,期间上海市NO₂平均浓度为27.1 μg·m^-3,VOCs体积分数为22.5×10^-9.通过WRF-CMAQ情景模拟,仅上海进行前体物削减,对区域性O₃污染控制较为有限,建议多城市共同削减,上海及邻近周边9城市削减VOCs排放30%,上海O₃日最大8 h浓度可下降7.2%,如果扩大到17个城市削减,上海O₃日最大8 h浓度降幅为7.8%.同时建议严格控制前体物削减比例,VOCs ：NO_x削减比例应大于3 ：1,否则会导致部分地区O₃浓度反弹.     

德州市夏季臭氧敏感性特征及减排方案

近年来德州市臭氧污染频发,2018年夏季（6~8月）,德州市发生了严重臭氧污染事件,臭氧日最大8 h浓度值超标天数达60 d,超标率65%,3个月平均值为176 μg ·m^-3,最高达262 μg ·m^-3.本研究利用WRF-CAMx耦合的HDDM模块,分析期间德州臭氧敏感性特征及减排方案.结果表明,在空间上,德州市中心城区为VOCs控制区,而郊区为NO_x与VOCs协同控制区.在时间上,VOCs敏感值每日为正值,但dO₃_V₅₀在6月（城区18.7 μg ·m^-3,郊区19.7 μg ·m^-3）和8月（城区15.3 μg ·m^-3,郊区16.4 μg ·m^-3）高于7月（城区13.0 μg ·m^-3,郊区11.8 μg ·m^-3）,NO_x敏感值城区呈正负交错,郊区大部分为正值,并与VOCs敏感值接近.对于城区减排方案应考虑以仅VOCs削减为优先,而郊区由于NO_x和VOCs对臭氧减排效果相当,建议以NO_x：VOCs=1：1为优.     

上海市实施清洁空气行动计划的健康收益分析

为掌握上海市实施清洁空气行动计划(2013~2017年)的人群健康收益,综合采用空气质量数值模拟、健康风险评估、环境价值评估方法定量评价行动计划实施后居民大气PM_(2.5)暴露水平变化及健康和经济效益.结果表明,PM_(2.5)年均暴露浓度在35μg·m~(-3)及以下的人口比例由基准年的1.62%上升至控制年的34.06%,归因PM_(2.5)暴露死亡风险由基准年的15.2%下降至控制年的11.9%.实现的健康收益总和为118.41亿元(95%CI:50.24~178.19亿元),占2013年上海市国民生产总值0.55%(95%CI:0.23%~0.82%).行动计划的实施对保护人群健康具有积极作用,外环线以内人口密集且PM_(2.5)降幅较高的区域健康收益更加显著.     

基于细颗粒物来源追踪技术的2013年12月上海市严重污染过程中PM2.5的源贡献分析

近年来高浓度细颗粒物引起的大气灰霾污染已成为制约我国城市和区域可持续发展的重大环境问题之一,科学快速地诊断PM2.5及其关键组分的来源对于缓解当前严峻的污染形势具有极为重要的科学意义和现实意义.2013年12月上旬,我国东部特大型城市上海及其所处的长三角区域出现了历史上罕见的严重污染过程,PM2.5小时浓度一度高达640μg·m-3.本文以分析12月上旬上海市所出现的三次典型重污染过程为案例,利用颗粒物来源追踪技术,对严重污染期间上海市PM2.5及其关键化学组分(硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机碳和元素碳)开展了来源解析研究.结果表明,在上海市人为排放源中,工业锅炉和窑炉、移动源和电站锅炉是对细颗粒物中硝酸盐贡献最大的3类排放源;工业源和移动源是对硫酸盐贡献最大的两类排放源.在灰霾、湿霾和过境这3次污染过程中,上海本地排放对PM2.5的浓度贡献分别是35.3%、44.8%和22.7%;长距离输送分别达到了42.0%、41.1%和59.8%.在长三角模拟区域内,扬尘、工业过程、挥发类源、工业锅炉和窑炉及移动源是最主要的细颗粒贡献源,平均贡献占比分别是25.1%、14.9%、15.8%、13.7%和15.9%.研究表明,2013年12月这类极高的严重污染过程,并非单一城市所致,区域联防联控,特别是重度污染期间的联合减排对于缓解细颗粒物重度污染极为重要.     

基于OMI数据的长三角地区NOx排放清单校验

近年来伴随着我国经济的持续增长,人为源氮氧化物排放居高不下,导致我国区域大气复合污染日趋严重. NO_x排放清单对于大气复合污染研究具有极为重要的意义.为了降低NO_x排放清单的不确定性,基于OMI卫星观测的对流层NO₂柱浓度资料,结合WRF-CMAQ模型系统,对2014年长三角区域NO_x排放清单进行了校验,对于该清单的不确定性进行了初步评估.结果表明,基于长三角地区2014年大气污染物排放清单,利用WRF-CMAQ系统模拟所获得的区域NO₂柱浓度平均值（4.66×1015~10.58×1015 mole/cm2）与OMI卫星数据（3.49×1015~11.47×1015 mole/cm2）较为接近,并且相关性较好（平均R=0.65）,归一化平均偏差（NMB）在-7.71%~33.52%之间,平均偏差（Bias）在0.06~0.28之间,可以在一定程度上说明2014年长三角区域NO_x排放总量基本能够反映区域NO₂污染状况.对比分析了OMI卫星遥感资料与CMAQ模型模拟结果,二者NO₂柱浓度空间分布情况总体一致,然而,苏南、上海和浙北等工业较发达地区OMI卫星NO₂柱浓度低于CMAQ模型模拟值,周边经济欠发达地区OMI卫星数据高于CMAQ模型模拟值,表明空间分布仍有进一步优化的空间.利用近地面卫星观测数据与CMAQ模型模拟结果对比,可得近地层观测ρ（NO₂）高于模拟结果,说明仅仅利用地面观测数据验证模型模拟结果存在一定偏差.研究显示,NO_x排放清单模型模拟结果在总量和时间变化方面与OMI卫星资料一致,在空间分配方面存在一定偏差.      

美国臭氧污染的科学认识与防控历程

基于中国臭氧污染的严峻形势,阐述了美国臭氧污染的起因、科学认识过程、管控措施及法律法规的框架体系。结果表明,美国通过科学研究锁定影响臭氧污染的关键问题,由单一管控挥发性有机物(VOCs)逐步过渡至VOCs和NOx协同控制,由局部管控过渡至区域联防联控,并取得了显著效果。1980—2018年,美国臭氧浓度下降了31.0%。美国臭氧污染的防控历程有望为中国臭氧污染的防控研究和政策实施提供借鉴。     

2013年1月中国东部地区重污染过程中上海市细颗粒物的来源追踪模拟研究

大气PM_2.5是当前我国城市和区域面临的最突出的大气污染问题,然而PM_2.5及其关键组分污染的来源不清,严重制约了人们对PM_2.5 的科学认知和污染防控的步伐.本研究以2013年1月中国东部地区一次典型重污染过程为研究案例,利用CAMx三维模型中耦合了物种示踪机制的颗粒物来源追踪方法,探讨和揭示了中国东部地区代表性城市上海及周边地区共4个源区(上海、苏南、浙北、大区域)、8类污染源(包括燃烧源、生产工艺过程、流动源、生活面源、挥发源、扬尘源、农业源、天然源)对上海城区大气中PM_2.5及其关键组分包括水溶性无机离子(SO^2-₄、NO^-₃、NH⁺₄)、元素碳(EC)和有机碳(OC)的污染贡献.研究结果表明,2013年1月份中国东部出现严重灰霾污染期间,上海城区PM_2.5的主要区域贡献为上海本地污染源排放累积(PM_2.5浓度贡献平均为55.4%±22.3%)和长距离输送(38.4%±20.0%).上海地区8类主要排放源中,扬尘源贡献均值最大,达到30.7%±31.8%,其次为燃烧源18.2%±15.6%、流动源18.6%±17.5%、挥发类源16.9%±18.0%.对上海市PM_2.5组分的源解析研究发现,燃烧源对细颗粒物中硫酸盐和硝酸盐的浓度贡献最大,其浓度贡献分别达到56.2%和55.9%.铵盐中72.4%来源于挥发类源贡献,元素碳约78.3%来自于交通源贡献.挥发类源排放和流动源是主要的有机气溶胶贡献源,浓度贡献分别为36.2%和32.5%.     

北京夏季典型臭氧污染分布特征及影响因子

为研究北京地区O3分布特征及其影响因子,利用AML-3车载式大气环境污染激光雷达系统(下称AML-3)对北京地区2011年5月7日-6月9日的ψ(O3)进行观测.通过AML-3自带的污染物地面观测系统和差分吸收激光雷达,分析近地面、高空ψ(O3)时空分布特征,并将ψ(O3)与温度、风速及风向3个气象要素进行相关分析.结果表明:近地面ψ(O3)日变化明显,06:00左右为低谷,下午14:00左右达到峰值.高空ψ(O3)的空间分布很不均匀,上层气流易使O3富集层向下输送造成污染,同时稳定边界层对大气扩散的不利影响也是形成O3污染的重要原因.ψ(O3)的日变化趋势与温度的日变化趋势呈显著正相关,R(相关系数)为0.74;上下层湍流交换使风速与近地面ψ(O3)呈正相关,而水平扩散使二者呈负相关;通过分析风向的分布规律发现,东北风易造成北京地区O3污染.     

长江三角洲2014年天然源BVOCs排放、组成及时空分布

基于遥感解译植被,结合WRF气象场模拟,利用MEGAN模型估算了2014年长三角地区天然源VOCs（BVOCs）排放清单,分析其化学组成及时空分布特征.结果表明,2014年长三角江浙沪皖三省一市BVOCs排放总量为188.6万t,其中异戊二烯70.42万t（37.3%）,单萜烯30.3万t（16.1%）,其他VOCs为87.88万t（46.6%）.BVOCs季节变化十分显著,夏季最高,冬季最低;夏季排放占年排放量的60.9%（108.8万t）,冬季仅占3.2%（5.7万t）.受植被覆盖影响,BVOCs排放存在空间分布差异,南高北低,浙江、安徽、江苏和上海市的BVOCs排放量依次为84.2万t（44.6%）、76万t（40.3%）、27.2万t（14.4%）和1.2万t（0.7%）,这主要与植被类型分布有关.