兰州河谷盆地大气多环芳烃干沉降通量及来源

利用大气被动干沉降采样技术对兰州河谷盆地13个采样点的15种USEPA优控PAHs的大气干沉降进行了观测研究,并对其污染特征及来源进行了解析.结果表明15种PAHs的年大气干沉降通量范围为7.48~53.94μg·(m~2·d)~(-1),均值为18.65μg·(m~2·d)~(-1);采暖期和非采暖期干沉降通量均在交通最为密集的采样点东岗桥最高,分别为60.85和47.03μg·(m~2·d)~(-1),植被较好的城区黄河边白塔山最低,分别为8.16和6.80μg·(m~2·d)~(-1),背景点官滩沟明显低于其他各采样点,为6.73μg·(m~2·d)~(-1)和4.92μg·(m~2·d)~(-1);PAHs干沉降的族谱特征为:两季节均以3、4环的Phe、Flua、Flu和Pyr为主要污染物,所占比例分别为采暖期87.53%、非采暖期82.73%,而非采暖期5、6环所占比例高于采暖期,推断可能由于较轻组分PAHs由于气温较高易挥发所致;利用主成分分析法进行源解析,结果表明:PAHs大气干沉降主要来自汽车尾气和燃煤炼焦,除交通采样点(东岗桥)外,采暖期燃煤、炼焦为主要贡献源,非采暖期以汽车尾气排放贡献为主.此外,本研究还运用干沉降模型,利用气象数据对城区(城关区环境保护局,JCZ)、工业区(西固区兰苑宾馆,LLH)和七里河区交通干道(职工医院,ZGH)采样点位的大气PAHs干沉降速率进行了模拟计算,3个采样点年均沉降速率分别为0.20、0.15和0.17 cm·s~(-1),相对较小,该沉降速率由该处的风速、气温和下垫面性质等综合气象条件决定.模拟计算与观测的3、4环组分干沉降通量值处于同一数量级,模拟通量值略大于观测值,4环PAHs吻合较好,而3环组分在观测过程中有部分挥发损失.     

兰州盆地人为源大气污染物网格化排放清单及其空间分布特征

基于所搜集的兰州盆地各类人为污染源排放大气污染物的活动水平数据及其排放因子,采用"自下而上"的方法建立了2009年兰州盆地(石油化工城市)1 km×1 km的7种(类)大气污染物网格化排放清单,并对其来源和空间分布特征进行了分析研究.结果显示:2009年兰州盆地NOx、SO_2、VOCs、CO、PM_(10)、PM_(2.5)和NH3的排放总量分别为1.2×10~5、8.8×10~4、4.3×10~4、4.1×10~5、9.6×10~4、4.2×10~4和1.4×10~4t;工业燃烧排放是兰州盆地NO_x和SO_2的主要贡献源,分别占其总排放量的85.70%和52.55%;工业非燃烧过程排放是VOCs的最大贡献源,占总排放量的81.25%;工业点源和工业非燃烧过程排放是CO的两大贡献源,分别占其总排放量的33.97%和28.32%;PM_(10)和PM_(2.5)主要来源于工业非燃烧过程,贡献分别为51.09%和55.12%;氮肥使用和禽畜养殖是NH_3排放最大的贡献源,分别占其总排放量的39.20%和30.70%.空间分布特征表现为:以工业源为主要排放源的NO_x、SO_2、VOCs、CO、PM_(10)、PM_(2.5)主要分布在工业和人口最为集中的兰州盆地市区一带,NH_3的排放则主要集中在榆中县和皋兰县交界的农村地区.同时,还对2014年工业燃烧源和道路移动源的7种(类)大气污染物排放量进行了估算,并与2009年进行了排放比较研究.结果表明,2014年工业污染源的7种(类)污染物排放量与2009年相比平均增幅不高,最高不超过30%,但移动源污染物排放量却大幅增加,增幅将近1倍.此外,基于排放因子及活动水平的不确定性,本研究对排放清单的结果进行了不确定性分析,并通过蒙特卡罗模拟对各污染物的排放量进行了评估.本排放清单的建立,不仅填补了兰州盆地大气污染物网格化排放清单的空白,还可为兰州盆地大气污染物排放清单更新、区域环境过程、大气复合污染成因及大气污染预警技术等相关研究提供基本方法手段及基础数据.