天津近岸海域大气颗粒物无机组分季节变化及源析

2006~2007年在天津近岸海域分4个季节走航采集了不同粒径大气颗粒物样品,分析了其质量浓度以及元素、离子和碳等化学组成,并应用富集因子以及特征化合物比值对其来源进行了探讨.结果表明,天津近岸海域TSP,PM10和PM2.5的质量浓度分别为(294.98±3.95),(279.87±17.53),(205.50±38.13)μg/m3,且呈现出明显的季节变化,秋季颗粒物浓度最高,冬季次之,夏季最低. TSP、PM10和PM2.5中总元素浓度分别为48.76, 47.94,32.08 μg/m3. TSP中含量最高的离子是Na+, PM10和PM2.5中含量最高的离子是Cl-. 3种不同粒径中OC浓度秋、冬两季均明显高于春夏两季. Al/Fe的比值分析结果表明,春季TSP的主要来源为土壤尘,秋、冬季PM10和PM2.5主要受燃煤的影响. Cu、Zn和Pb的富集系数较高,其中Pb在冬季PM10中富集达到最高为741.3. NO3-/SO42-的变化范围为0.28~0.85,春夏季该比值较高于秋冬季,反映了该海域同时受燃煤与机动车污染的影响.OC/EC变化范围为2.13~5.58,表明该海域气溶胶中存在着大量二次有机碳.     

秋季南通近海大气气溶胶水溶性离子粒径分布特征

2012年10~11月在南通近海设立观测点,利用Anderson分级采样器采集大气气溶胶样品,用离子色谱仪(Metrohm IC)分析其中10种水溶性离子组成.结果表明,南通秋季近海PM10和PM2.1中水溶性离子浓度分别为59.70,45.96mg/m3.PM2.1中主要离子质量浓度排列依次为SO42->NO3->NH4+>Ca2+. SO42-,NO3-和NH4+占PM10中离子浓度的80%以上,二次离子为近海区域气溶胶的主要成分.SO42,NH4+和NO3-均表现出单峰型分布,峰值区间均为0.43~1.1mm,Ca2+,Na+和Cl-表现为双峰型.Ca2+高浓度峰值出现4.7~5.8mm粒径段内;Na+和Cl-峰值出现在0.43~1.1mm和3.3~5.8mm内,但最大峰值浓度区间不一致.PM10中nss-SO42-/SO42-比值均高于90%,陆地源对近海硫酸盐的影响显著.nss-SO42-/NO3-的比值在<2.1μm的粒径段内均大于1,表明该区域固定源是大气细粒子中离子的重要贡献源,但移动源对粗粒子的影响值得重视.个例分析显示,稳定的天气系统,高污染排放内陆地区的污染物传输,是造成10月27日的严重污染过程的主要原因.     

民用燃料燃烧排放PM2.5和PM10中碳组分排放因子对比

在实验室中模拟民用燃料在家庭炉灶中的燃烧,应用稀释通道系统采集颗粒物,获得玉米秸秆、薪柴、蜂窝煤和块煤四种常用民用燃料燃烧排放PM10,PM2.5及载带碳组分的排放因子.结果表明,民用燃料燃烧排放的颗粒物以细颗粒为主, PM2.5占PM10的70%~90%.颗粒物排放因子最大的为块煤,其PM2.5和PM10的排放因子分别为9.837和11.929g/kg,分别是蜂窝煤的12.6和13.7倍;玉米秸秆和薪柴PM2.5和PM10的排放因子稍低于块煤,为7.359~10.444g/kg.4种燃料燃烧OC排放因子块煤最高,其在PM2.5和PM10中分别为5.29和5.19g/kg.薪柴燃烧EC的排放因子最高,其在PM2.5和PM10 中的排放因子分别为1.065和1.126g/kg.块煤两种粒径上EC的排放因子略低于薪柴.蜂窝煤EC的排放因子最低,比薪柴低300倍左右,玉米秸秆EC的排放因子也要比薪柴低10倍左右.碳组分是块煤,秸秆,薪柴排放颗粒物的主要成分,其含量在40%~60%之间,该值比蜂窝煤高3倍.四种燃料对应的OC/EC比值差异很大,薪柴和块煤燃烧排放颗粒该值为3~6,秸秆和蜂窝煤燃烧排放颗粒其值高达30~50.     

南京夏季气溶胶吸湿增长因子和云凝结核的观测研究

为了更加全面地研究长三角地区气溶胶的理化特性,尤其是吸湿和活化特性,于2013年8月在南京市区对气溶胶的吸湿增长因子(GF)和云凝结核(CCN)展开相关观测研究.使用串联电迁移率颗粒物吸湿粒径分析仪(H-TDMA)观测32~350nm气溶胶在相对湿度为90%条件下的吸湿性参数,使用云凝结核计数器(CCNC)观测过饱和度在0.2%~0.8%的CCN数浓度.结果表明,不同气溶胶粒子的吸湿增长行为均表现出较为明显的双峰分布,即一个强吸湿模态和一个弱吸湿模态,且吸湿性在不同粒径(爱根核模态和积聚模态)上存在较为明显的不同,不溶性物质和二次气溶胶所占比重较大,并且在稳定的天气条件下,气溶胶的混合状态表现为由外混向内混发展的过程.观测期间该区域CCN的平均数浓度为13776(0.6%)cm-3,比沿海区、山区、干旱地区及清洁城市地区要高很多.其日变化表现为中午时刻出现峰值,影响因素主要与光化学反应有关.同时25日出现的轻雾过程对CCN有较为明显的清除作用.通过吸湿性参数计算得到的CCN数浓度和实际观测得到的CCN数浓度进行了闭合实验,结果显示出较好的相关性,表明将未饱和条件下观测得到的吸湿性参数带入到K?hler方程中,即可预测过饱和条件下气溶胶的活化能力.     

西宁市典型开放源颗粒物粒径组成特征分析

采用BT-9300S激光粒度仪分析了西宁市道路尘、扬尘、土壤尘、建筑尘4种典型开放源的粒径组成。结果表明,4种类型尘中大粒径颗粒物占主导地位,粒径大于10 μm颗粒占到全部颗粒的73.80%以上,可吸入颗粒物的含量仅占7.06%～26.20%;建筑尘的细颗粒物含量最高,粒径小于2.5、1 μm的颗粒含量分别为8.36%±4.25%、2.42%±1.02%;道路尘的细颗粒物含量最低,粒径小于2.5、1 μm的颗粒含量分别为2.30%±0.94%、0.73%±0.28%;4种类型尘的体积平均直径、面积平均直径、中位直径分别在37.70～87.99 μm、8.50～23.53 μm、28.95～74.98 μm之间,其中道路尘的3种粒径参数最大,建筑尘最小;开放源颗粒物的粒度分布曲线主要呈头长尾短的不对称单峰分布,累积频率曲线为两段式,存在较为明显的拐点。     

武汉军运会前后臭氧及其前体物的特征和来源

利用湖北省超级站2019年10~11月的臭氧、NO_x(=NO+NO₂)和102种VOCs物质的小时数据分析了军运会期间臭氧污染变化;基于DSMACC箱型模式模拟不同VOCs和NO_x浓度下臭氧的光化学生成敏感性;采用PMF模型对前体物VOCs进行源解析,并估算不同源类的臭氧生成潜势.结果显示,军运会保障前臭氧日最大8小时浓度(最大MDA8:219.51μg/m³)超过国家二级标准,保障期臭氧MDA8浓度(135.11μg/m³)明显下降,保障后浓度回升(140.98μg/m³).军运会保障前中期臭氧浓度的差异受气象条件影响更明显,而保障后臭氧浓度的上升主要是因为前体物浓度的大幅增加.根据DSMACC模拟的EKMA曲线,武汉市军运会期间臭氧的光化学生成主要受VOCs浓度变化的影响.进一步对VOCs进行源解析,结果显示,保障前VOCs对臭氧生成贡献较大的源类是燃烧源、石油化工和机动车,分别占23.0%、22.8%和22.5%;保障期间VOCs的主要来源是机动车(38.4%)和燃烧源(25.5%);保障后则主要是石油化工(32.6%)和燃料挥发(25.7%).三个阶段对比发现,军运会的保障方案对石油化工源减排效果明显,但对机动车和燃烧源排放的限制效果并不显著.武汉市应该更注重对燃烧、燃料挥发和机动车排放的治理.     

地壳元素铁的吸光贡献对黑碳吸光增强估算的影响——以武汉为例

传统方法使用固定的波长吸收指数来估算地壳元素或棕碳吸光,但该方法只能处理仅存在两种组分的情形(黑碳/棕碳,或黑碳/地壳元素)的吸光贡献,存在较大不确定性.为此,本文提出一种新的方法,利用武汉在线观测数据(2021年2、3、8、9月),采用铁作为地壳元素的示踪物,利用最小相关系数法(MRS)得出地壳元素的吸光贡献,在扣除地壳元素吸光之后,再得到黑碳吸光增强系数(E_abs).结果显示观测期间370nm波段地壳元素吸光贡献均值为12.3%,月均值范围5.7%~15.5%,且波长吸收指数与铁的浓度正相关,表明地壳元素吸光贡献不可忽视.地壳元素吸光贡献呈现出显著的季节特征,呈现出冬季低,春季高的特点.地壳元素吸光的分离前后计算的E_abs存在一定的差异,受到了黑碳和铁的相关性的影响.观测期间扣除地壳元素吸光后,E_abs均值为1.43±0.53,在季节性上呈现春夏高,秋冬低的特性,春季较高E_abs值与春季黑碳较高的老化程度有关.E_abs对无机盐和有机物的含量存在正的依赖关系,证明了这些包裹物质对吸光增强的影响.     

排放和气象对疫情前后武汉不同类型点位大气污染物的影响

采用随机森林算法剥离了排放和气象对6种大气污染物(SO₂、 NO₂、 CO、 PM₁₀、 PM_2.5和O₃)浓度的贡献,识别了疫情前后武汉市中心城区、郊区、工业区、三环线交通点和城市背景点这5种类型点位的大气污染物浓度变化.结果表明,与管控前相比,管控期间PM_2.5/CO、 PM₁₀/CO和NO₂/CO分别减小了10.8～21.7、 9.34～24.7和14.4～22.1倍,表明排放对PM_2.5、 PM₁₀和NO₂贡献减小;O₃/CO增加了50.1～61.5倍,表明二次生成增加明显.解除管控后排放对各类污染物的贡献均增加.管控期间,受一些不可间断工序的运行影响,工业区PM_2.5降幅最小(20.5%).与管控期间相比,解除管控后居民生活、交通出行和工业生产等基本恢复,使5种类型站点PM_2.5     

亚青会期间南京大气PM_(2.5)中重金属来源及风险

为探究亚青会期间南京奥体中心附近大气PM2.5中重金属来源及潜在的健康风险,于2013年8月3~28日对PM2.5中重金属元素V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Sn、Sb和Pb进行了观测分析.结果表明:受亚青会污染源调控和气象要素影响,亚青会前、中、后不同时期重金属浓度存在差异,亚青会期间各重金属的浓度均值低于亚青会前期.富集因子分析显示Cu、Zn、Cd、Sn、Sb和Pb为重度富集元素,污染程度为CdCuZnPbSbSn.聚类分析表明工业排放、燃煤、道路尘和机动车尾气排放是这些重金属的主要来源.亚青会期间,PM2.5中各重金属通过呼吸途径对运动员造成的非致癌风险均小于1,5种致癌重金属的风险指数均低于致癌风险阈值范围.     

中国民用煤燃烧排放细颗粒物中重金属的清单

基于稀释通道采样系统和室内模拟燃烧实测,并搜集全国各省区煤中11种重金属的含量,推算出两种常用民用煤(蜂窝煤和块煤)燃烧排放的细颗粒物(PM_(2.5))中V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Sb和Pb等11种重金属排放因子.计算了2012年全国(除港、澳、台地区)民用燃煤排放PM_(2.5)中重金属的排放量,并建立了全国30 km×30 km的网格化清单.结果表明,蜂窝煤燃烧排放PM2.5中,Pb、Zn、As和Cu的排放因子较高,分别为27.1、16.8、0.99和0.97 mg·kg-1,分别是块煤的56、6、10和2倍.2012年我国民用燃煤燃烧排放PM_(2.5)中V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Sb和Pb的排放总量分别为0.5、30.1、59.5、1.1、29.3、20.0、188.9、64.9、1.6、3.4和176.7 t.湖南、河北、内蒙古、河南和山东等省区民用煤燃烧排放的各种重金属总排放量较高,分别占全国排放总量的12.4%、12.3%、10.4%、9.9%和9.3%.不同重金属的单位面积排放强度与人均排放量显示,北京、河南、山东、湖南、江西、贵州以及内蒙古等地区存在较高的重金属健康风险.空间分布信息显示,Zn和Pb年排放量较大的地区分布较广,主要分布在内蒙古、河北、北京、天津、山东、河南、甘肃、湖南以及江西等省(市)区.本研究所得细粒子中重金属清单可为区域空气质量模拟、人体健康风险评估等提供基础数据.