大气多环芳烃区域迁移转化模型比较与关键影响因素:以京津冀地区为例

针对芘(Pyr)和苯并[a]芘(BaP),以京津冀地区2014年为例分别构建CMAQ和BETR模型系统开展数值模拟,对比评估两种模型对PAHs大气迁移转化的模拟效果,并利用XGBoost模型识别CMAQ中影响PAHs环境行为的关键大气物理化学过程和参数.结果表明,BETR和CMAQ模拟年均值与实测年均值比值基本在1/2～2之间,且CMAQ模拟值和实测值季节变化趋势相同,验证了两类模型结果的可靠性.同时,将CMAQ模型9 km网格模拟浓度平均至27 km网格并和BETR模拟浓度的对比结果显示,BETR模型Pyr和BaP模拟浓度平均分别约为CMAQ年均模拟浓度的1.59倍和1.38倍,两类模型在年均浓度水平和空间分布方面具有较好的可比性.基于XGBoost模型的SHAP变量重要性分析表明,边界层高是对Pyr和BaP迁移转化影响最大的气象因素,其重要性在所有因素中占比高达22%～35%,在部分城市和污染物中对浓度变化的贡献甚至超过排放量,且和两种PAHs浓度呈显著负相关;PAHs浓度水平其次受风速影响最大,且风速和PAHs浓度呈负相关关系;风向对不同城市污染物浓度的影响则各不相同.