光催化过程中羟基自由基的产生与效能

采用异丙醇淬灭的方法考察了羟基自由基在光催化氧化酸性橙II过程中的产生和效能,研究了TiO2(P-25)的浓度、异丙醇的用量、酸性橙II的初始浓度、初始pH条件和天然共存离子对羟基自由基贡献率的影响。结果表明,在TiO2(P-25)浓度提高时羟基自由基的贡献率逐步提高并稳定在77.6%,异丙醇的投加量对羟基自由基的贡献率影响不大,酸性橙II初始浓度的提高则使羟基自由基的贡献率降低。在中性pH条件下羟基自由基的贡献率最高,酸性或碱性条件下较低。天然共存离子中HCO3-对羟基自由基的淬灭效应最强,F-的淬灭效应最弱。     

电芬顿法处理重金属络合物Ni-EDTA的研究

本文首先研究了电絮凝与电芬顿对Ni-EDTA去除效率对比,结果发现电絮凝对Ni-EDTA去除效率较低.通过电化学阳极溶解产生Fe2+,外加H2O2反应的阳极电芬顿过程可有效去除Ni-EDTA.详细考察Ni-EDTA初始浓度、电流密度、p H值及H2O2投加量对Ni-EDTA去除率的影响.结果表明,电芬顿方法处理Ni-EDTA络合物其初始浓度越低,去除效果越好.反应最佳p H值为3.5,H2O2投加量在一定条件下存在最优值,而络合物的去除率随着电流密度的增加而提高.对Ni-EDTA去除过程进行了分析.     

转鼓式内电解装置处理水中酸性橙Ⅱ染料

设计制作了转鼓式内电解反应装置,将铁屑与活性炭按体积比为1:1混匀后装填在转鼓内,对偶氮染料酸性橙Ⅱ(AOⅡ)进行降解实验,考察了溶液pH、转鼓转速和溶液浓度对AOⅡ降解过程的影响.结果表明,AOⅡ降解过程符合准一级动力学方程,酸性条件有利于AOⅡ的降解,转鼓转速过快和溶液浓度过高则不利于AOⅡ的降解.解决了铁炭床长时间运行板结结块的问题.AOⅡ分子在转鼓式内电解的作用下,其可见光和紫外光区的特征吸收峰逐渐降低直至消失,并新生成更容易生物降解的对氨基苯磺酸盐.     

光助电催化降解偶氮染料酸性橙II的降解过程研究

使用自制的具有电催化活性和光催化活性TiO2改性的β-PbO2电极,研究了光助电催化氧化过程、电催化氧化过程和光催化氧化过程对于偶氮染料酸性橙II的降解.用紫外可见光谱和高效液相色谱分析了3种降解过程中不同的降解行为,对降解产物进行了FTIR和GC-MS分析.结果表明,单独电催化过程不同于其它2种过程,出现了醌类物质的大量累积;而在光助电催化氧化过程中,光催化氧化过程大大抑制了电催化氧化过程中累积的高毒性醌类物质.在2h内,光助电催化氧化过程是其它2种过程TOC去除率的1.56倍,产生了明显的协同作用.3种降解过程遵循相同的降解历程,都经历了产生醌类物质到低分子量有机酸的步骤.     

紫外光照射下铁锰物种对酸性橙Ⅱ的脱色研究

以高铁酸钠原液对酸性橙Ⅱ进行氧化脱色,并对比了高锰酸钾在紫外光照射下的脱色能力.结果表明,254 nm紫外光照射提高了高铁酸钠原液与高锰酸钾的脱色效能,而且紫外光和高铁酸钠原液联合使用时,对染料的脱色速率是单独紫外光和单独高铁酸钠原液脱色速率的1.11倍,产生了一定的协同作用.通过对比紫外光照射下硝酸铁和硫酸锰的脱色能力,证明低价态的水合Fe(Ⅲ)物种具有较强的光反应性,异丙醇淬灭试验证明产生了大量羟基自由基.另外,在所考察的pH范围内,无论紫外光照射与否,相对于硫酸锰和高锰酸钾,硝酸铁和高铁酸钠原液都保持了较高而稳定的脱色能力.     

光助电催化降解偶氮染料酸性橙II的降解过程研究

使用自制的具有电催化活性和光催化活性TiO2改性的β-PbO2电极,研究了光助电催化氧化过程、电催化氧化过程和光催化氧化过程对于偶氮染料酸性橙Ⅱ的降解.用紫外可见光谱和高效液相色谱分析了3种降解过程中不同的降解行为,对降解产物进行了FTIR和GC-MS分析.结果表明,单独电催化过程不同于其它2种过程,出现了醌类物质的大量累积;而在光助电催化氧化过程中,光催化氧化过程大大抑制了电催化氧化过程中累积的高毒性醌类物质.在2 h内,光助电催化氧化过程是其它2种过程TOC去除率的1.56倍,产生了明显的协同作用.3种降解过程遵循相同的降解历程,都经历了产生醌类物质到低分子量有机酸的步骤.     

碳化改性硅藻土对四环素的吸附

为提高天然硅藻土对水体中有机污染物的吸附去除性能,以葡萄糖为碳源,通过一步低温热解法对天然硅藻土进行碳化改性。利用扫描电镜(SEM/EDX)、傅里叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、Zeta电位等技术表征了碳化改性的硅藻土(CD₃₀₀)的结构特点和化学性质,并以四环素(TC)为目标污染物,对CD₃₀₀吸附TC的吸附动力学、吸附等温线和热力学进行研究分析。结果表明:在300℃下CD₃₀₀对TC的吸附效果最佳,较天然硅藻土的吸附性能提高了110.6%。表征结果证实了碳化产物成功负载至天然硅藻土表面且改性不会明显影响天然硅藻土的形貌结构。Elovich动力学模型表明,CD₃₀₀吸附TC以化学吸附为主。颗粒内扩散模型显示,CD₃₀₀对TC的吸附由液膜扩散和内扩散2个阶段控制,而内扩散阶段为主要的速率控制步骤。吸附等温线分析显示,Freundlich模型拟合效果更好(R2>0.966),表明吸附为多分子层吸附过程。热力学参数ΔG0<0、ΔH0>0和ΔS0>0,说明吸附过程为自发、吸热且混乱度增加。溶液初始pH值和离子影响强度实验证明,TC分子与CD₃₀₀间可能存在较强的外层结合,而静电作用在吸附过程中占据了主导作用。此外,碳化改性的硅藻土拥有良好的再生性能,表明其可作为一种高效吸附剂用于有机污染物的吸附去除。     

镧改性活性炭纤维高效吸附去除对苯醌

水处理中稀土元素一般用于砷、磷等无机污染物的吸附去除,将稀土元素镧负载在活性炭纤维上,首次用于吸附去除水中的有机污染物对苯醌。研究发现,经0.01 mol/L的La(OH)3和超声处理的活性炭纤维吸附去除对苯醌的效率最高。改性活性炭纤维对对苯醌的吸附去除受p H的影响较大,在酸性和中性条件下的吸附效果较好。对吸附动力学数据进行线性和非线性模拟,结果表明,准二级动力学模型更适合描述吸附动力学过程。热力学研究表明,对苯醌在改性活性炭纤维(ACF-2)表面以单分子层吸附为主,经Langmuir吸附等温方程模拟,298 K时对苯醌在ACF-2上的最大吸附量为149.4 mg/g。同时,降低反应温度利于吸附去除对苯醌,表明该吸附过程为自发放热的反应过程。     

紫外光协助下DSA电极对1,4-苯醌的强化开环作用研究

以商品化DSA电极为光电极,以1,4-苯醌为模型污染物进行了光电催化降解,考察了外加电解质、外加电场强度和初始pH条件等因素的影响.结果表明,光电催化氧化过程的TOC去除率是单独光催化氧化和电催化氧化过程之和的1.25倍,光电催化降解过程具有更高的降解效率,证明光催化氧化和电催化氧化过程的耦合产生了一定的协同作用.外加电解质和外加电场均能在一定浓度和强度范围内有效提高光电催化降解效率.酸性和中性pH条件利于1,4-苯醌的开环矿化.探讨了光电催化氧化机制,指出以电化学氧化作用为主导的光助电催化氧化过程能够高效产生羟基自由基,降解效率可调,在水处理中更具实用价值.     

紫外光协助高锰酸钾降解四环素的研究

高锰酸钾氧化法在实际水处理中得到了一定的应用,但对有机污染物的去除和降解能力相对有限,为此提出了以外加紫外光照射协助高锰酸钾氧化的方法。以四环素作为模型污染物,考察了四环素浓度、高锰酸钾浓度、反应时间、初始pH条件和不同紫外光照射等的影响。结果表明,高锰酸钾能够氧化并去除四环素,紫外光照射明显提高了高锰酸钾对四环素的降解效果,并且254 nm紫外光照射对降解的促进作用远大于365 nm紫外光。在所考察的pH范围内,无论紫外光照射与否,高锰酸钾在酸性条件下的降解效率最高,中性条件较高,碱性条件次之。