郑州市夏、秋季大气颗粒物中水溶性无机离子质量浓度及粒径分布特征

为研究我国中原城市群中心城市郑州市的不同粒径大气颗粒物的组成特征,利用八级撞击式采样器在夏、秋季进行大气颗粒物分级采样,利用离子色谱测定Na~+、Ca~(2+)、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)共9种离子的浓度,利用在线离子色谱分析仪监测颗粒物中硝酸盐的实时浓度.结果表明,采样期间郑州市水溶性离子平均浓度为(70. 9±52. 1)μg·m~(-3),其中监测的9种水溶性离子浓度从大到小顺序依次为:NO_3~- SO_4~(2-) NH_4~+ Ca~(2+) Na~+ Cl~- Mg~(2+) K~+ F~-、NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+占总水溶性离子的质量分数为79. 9%;无论在秋季或夏季SO_4~(2-)主要集中在≤1. 1μm粒径段上,而NO_3~-主要集中在0. 65～3. 3μm粒径段上. NO_3~-和SO_4~(2-)夏季和秋季均呈双峰分布,主要分布于细粒子中; NH_4~+夏季呈双峰分布,秋季呈单峰分布,表现出季节变化.郑州市夏季臭氧污染严重,O_3与NO_3~-明显地"错峰"现象,表示大气中存在光化学反应;秋季颗粒物污染严重,采样期间[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]的比值远大于0. 5,移动源成为颗粒物重要的来源.夏季NOR、SOR峰值在1. 1～2. 1μm粒径段上,秋季两者峰值在0. 65～1. 1μm粒径段上;夏季硫的气-粒转化大于氮的转化,而秋季则相反.     

郑州市冬季大气PM2.5传输路径和潜在源分析

针对郑州市2017年12月~2018年2月的冬季气象数据和大气污染物质量浓度在线监测数据,分析了气象条件对颗粒物浓度的影响.通过混合型单粒子拉格朗日综合轨迹(HYSPLIT)方法模拟了郑州市冬季48 h的气流后向轨迹,同时进行了聚类分析,并使用潜在源贡献因子(PSCF)方法和浓度权重轨迹(CWT)方法分析了郑州市冬季PM_(2.5)的潜在污染来源和不同潜在源区对郑州市大气PM_(2.5)浓度的贡献.结果表明,低风速、高湿度和较少的降水是造成颗粒物污染严重的重要气象因素;超过60%的后向轨迹来自西北方向,其次是来自京津地区的轨迹占比为25.6%,而来自南边和东边的轨迹只占7.5%和6.1%,但对应着较高的PM_(2.5)浓度;郑州市冬季PM_(2.5)的潜在源区主要是北部的京津冀传输通道城市,包括焦作、开封、新乡、鹤壁、濮阳、安阳、邯郸和邢台,此外,相邻省份包括山西省、湖北省和安徽省部分区域对郑州市大气PM_(2.5)污染水平也有着较大的影响和贡献.     

郑州市典型工业炉窑细颗粒物排放特征及清单

利用稀释通道系统采集郑州市砖瓦、水泥和耐火材料行业典型工业炉窑废气中的细颗粒物样品,并分析其中Cr、Mn、Fe、Co、Na、Mg、Al、Si、P、S、Cl、K、Ca、Ti、V、Ni、Cu、Zn、Ga、As、Se、Sr、Cd、Sb、Sn、Ba和Pb等27种无机元素.计算了PM_(2. 5)中无机元素的排放因子及2016年郑州市3个行业工业炉窑排放的PM_(2. 5)中主要无机元素的排放量,并建立了1 km×1 km的网格化清单.结果表明,耐火砖窑排放的总无机元素浓度最高,为(609. 97±490. 97)μg·m~(-3),3种炉窑排放的无机元素浓度在PM_(2. 5)中占比范围分别为34%～54%、27%～42%和23%～53%.砖窑和水泥窑排放的无机元素主要以地壳元素为主,浓度最高的元素分别为Cl和Al,耐火砖窑排放的无机元素主要以重金属元素为主,浓度最高的元素为Pb.砖窑与水泥窑排放的无机元素成分分歧系数为0. 389,略有差异,而水泥窑与耐火砖窑的分歧系数为0. 732,差异性显著. 2016年郑州市主要工业炉窑排放PM_(2. 5)中Pb、S、Zn、Cl、K、As、Fe、Si、Cr、Al、Na和Ca的排放量分别为919. 0、793. 1、124. 7、378. 6、82. 6、12. 2、60. 4、145. 4、7. 4、86. 6、15. 8和111. 4 kg·a~(-1),其中新密地区重金属排放量最高,存在较高的重金属健康风险.     

郑州市两次典型大气重污染过程成因分析

于2017年11月21~29日利用在线金属分析仪及气象仪器在郑州大学站点进行连续观测,识别郑州市秋冬季节典型灰霾重污染爆发的成因.结果表明：观测期间采样点大气PM_2.5中As,Mn,Fe,Cu和Zn等元素浓度相比其他城市较高;基于气象数据统计分析可知,来自郑州市东北方向污染气团的传输,以及低风速、高湿度的静稳天气造成的本地排放污染物积聚是这两次重污染形成的主要气象因素;同时,利用正矩阵因子分解法（PMF）定量解析出观测期间主要贡献源：扬尘源（36.8%）,机动车源（27.6%）,工业源（21.0%）和燃烧源（14.6%）.其中,扬尘源在清洁天的贡献占比较高,而重污染期间机动车源和燃烧源的贡献显著增大.     

郑州市PM2.5中水溶性离子特征及来源分析

为探究郑州市PM_(2.5)中水溶性离子污染特征,本研究自2017年12月1日至2018年11月30日对郑州市PM_(2.5)中水溶性离子进行为期1a的高时间分辨率持续观测,并基于高时间分辨率观测数据分析水溶性离子特征并对其进行来源分析.结果表明,观测期间郑州市总水溶性离子平均质量浓度为42. 7μg·m~(-3),各离子质量浓度从大到小分别为:硝酸根(17. 7μg·m~(-3))、硫酸根(10. 2μg·m~(-3))、铵根(9. 0μg·m~(-3))、氯离子(2. 3μg·m~(-3))、钾离子(1. 3μg·m~(-3))、钠离子(1. 3μg·m~(-3))、钙离子(0. 8μg·m~(-3))和镁离子(0. 1μg·m~(-3)).总水溶性离子质量浓度表现为冬季最高,秋季略高于春季,夏季最低的季节特征,在PM_(2.5)中的占比表现为秋季(65. 2%)冬季(52. 5%)夏季(48. 2%)春季(43. 0%).除钠离子和钙离子外,其余水溶性离子质量浓度均表现为冬季秋季春季夏季的季节变化特征,而钠离子表现为秋季最高,夏季最低的季节变化特征,钙离子表现为秋季最高,冬季最低的季节变化特征.总水溶性离子质量浓度全年及春季、夏季和秋季均表现为单峰分布的日变化特征,冬季没有显著的日变化特征.观测期间二次离子(硫酸根、硝酸根和铵根)质量浓度占PM_(2.5)的43. 8%,是PM_(2.5)的重要组成部分,主要以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在.观测期间郑州市存在较大程度的二次转化过程,且相对湿度对硫氧化率的影响较大,而温度对氮氧化率的影响较大.观测期间二次离子间具有较好的相关性,钾离子与镁离子和氯离子也表现出较好的相关性.硝酸根、硫酸根和铵根的主要来源是气体污染物的二次转化,镁离子和钙离子通常来源于土壤尘和建筑尘,钾离子是主要的生物质燃烧标识物之一,钠离子来自于海盐和土壤尘,氯离子不仅来自于海盐,也可来自生物质燃烧和化石燃料燃烧.主成分分析结果表明观测期间郑州市PM_(2.5)中水溶性离子主要受二次转化、燃烧源及土壤或建筑扬尘源排放影响.     

2014~2016年间郑州市控制PM10和PM2.5污染的健康效益评估

根据郑州市2014~2016年间大气中PM₁₀和PM_2.5年平均浓度数值,采用泊松回归相对危险模型,评估了控制PM₁₀和PM_2.5污染后所能带来的95%置信区间下的健康效应及健康效益.结果表明,2014~2016年间,PM₁₀浓度达到二级限值后所带来的经济效益（以亿元计,括号中为置信区间,下同）分别为181.8（150.4,211.2）、242.5（202.5,279.4）和206.2（173.3,239.2）,分别占郑州市当年生产总值的2.7%、3.3%和2.5%;PM_2.5浓度达标后所带来的经济效益分别为178.8（143.7,211.6）、216.5（174.6,255.3）和172.5（137.8,205.5）,分别占郑州市当年生产总值的2.6%、3.0%和2.1%.PM₁₀和PM_2.5浓度达标后,城镇受益人数高于农村,急性支气管炎减少人数高于其他健康终端,对于慢性支气管炎,成人受益比儿童大,哮喘则相反.慢性支气管炎人数减少带来的健康经济效益最高,其次为哮喘,门诊和住院的健康效益最低.     

基于神经网络模型对城市空气质量预报方法的优化研究

基于郑州市2017年1月1日—2022年2月28日环境空气细颗粒物(PM_(2.5))逐日质量浓度监测数据和同期气象数据,利用反向传播(BP)神经网络构建了环境空气PM_(2.5)质量浓度预报模型,实现了对郑州市后1日环境空气PM_(2.5)质量浓度日均值进行预报。构建了考虑大气氧化性因素(情景一)和不考虑大气氧化性因素(情景二)这2种情景,并对2种情景下的预报效果进行评价。结果显示,在情景一下,各季节PM_(2.5)预报质量浓度与实况质量浓度的标准化平均偏差(NMB)和均方根误差(RMSE)均处于较低水平,表明预报效果均具有较好的稳定性;各季节PM_(2.5)实况质量浓度与预报质量浓度之间的相关系数(r)、一致性指数(IA)、准确率(Q)和级别预报准确率(G)均处于较高水平,其中Q值均>79%,G值均>80%,表明各季节PM_(2.5)实况质量浓度与预报质量浓度趋势的吻合程度较高。情景一各季节PM_(2.5)预报质量浓度与实况质量浓度的NMB和RMSE均低于情景二,降幅分别为0.8%~2.3%和2.3~4.2μg/m 3;r值、IA、Q值和G值均高于情景二,增幅分别为3.5%~36.1%,2.2%~14.6%,6.4%~9.4%和3.5%~9.1%,表明考虑大气氧化性因素能够优化该模型。