2013—2018年中国近地面臭氧浓度空间分布特征及其与气象因子的关系

气象因子对近地面臭氧（O₃）浓度有重要影响.为探究O₃与气象因子的关联特征以及O₃的周期性特征,利用反距离权重插值、Kolmogorov-Zurbenko滤波和多元线性回归分析了2013—2018年我国O₃和气象因子数据.结果表明:①2013—2018年中国O₃日最大8 h滑动平均值〔ρ（O₃-max-8 h）〕第90百分位数呈上升趋势,增速为2.6 μg/（m3·a）;ρ（O₃-max-8 h）高值区（≥180 μg/m3）主要分布在华北平原和长江中下游平原一带,高值区范围在华北平原地区呈扩大趋势,在长三角和珠三角地区呈缩小趋势.②ρ（O₃-max-8 h）短期和季节分量的贡献在空间上呈“互补”的分布特征.短期分量的贡献（75%）在东南沿海地区最高,在内陆大部区域较低（< 30%）;季节分量的贡献（15%）在东南沿海地区最低,在内陆大部区域较高（>60%）.③在华北平原至长三角地区一带,长期气象因子变化是ρ（O₃-max-8 h）升高的重要原因;而在华南、西南和东北区域,气象因子变化对ρ（O₃-max-8 h）的影响并不显著.④ρ（O₃-max-8 h）与温度、太阳总辐射量的相关性（r>0.86）均在四川盆地至湖北省一带最高,ρ（O₃-max-8 h）与相对湿度在中部和西部区域呈正相关（r>0.64）,ρ（O₃-max-8 h）与风速在华北平原呈强正相关（r>0.89）.研究显示,中国近地面O₃具有显著的时空分布特征,气象因子与太阳总辐射量对O₃空间分布的影响具有较大的区域差异.      

气象、本地光化学生成和外围传输对长沙市2018～2020年臭氧污染趋势变化影响的识别

针对湖南省臭氧(O₃)污染加剧但是相关的研究较为缺乏的现状,以长沙市为研究区域,基于观测数据,结合气象校正、基于经验的模型(EOF)和绝对得分受体模型(APCs),识别量化了2018～2020年气象、本地光化学生成和外围传输对O₃污染相对贡献的影响,分析了2018～2019年和2019～2020年O₃趋势变化的主控因素.结果表明,短期范围内,气象条件是O₃污染事件发生的重要诱发因素.对长沙市整体来说,在时间上,2018～2019年期间,气象和本地前体物排放影响作用的增强是O₃浓度升高的关键驱动因子.2019～2020年期间,气象、本地前体物排放和外围传输影响均呈现下降的趋势,是导致O₃浓度降低的重要影响因素.空间上,2018～2020年时间段,气象、本地前体物排放和外围传输主要影响区域分别为长沙市偏东、偏北和偏南部区域.其中,外围传输的作用持续减弱,2018～2019年期间,长沙市北部天然源排放水平的升高使得O₃浓度上升,南部区域NO...     

湖南省臭氧污染基本特征分析及长期趋势变化主控因素识别

近些年来湖南省臭氧（O₃）污染程度呈现持续恶化态势,针对该区域O₃污染相关研究较为缺乏的现状,基于观测数据对2015～2020年期间湖南省14个地级市O₃污染浓度的时空演化特征进行了分析,并利用广义相加模型（GAM）对O₃污染长期趋势变化的主控因素进行了识别（气象校正）.结果表明,时间上,湖南省区域O₃具有明显的日际、月际和季节性变化特征,不同月份和季节中分别以5月、 9月和秋季浓度较高,在年际变化方面O₃年际90百分位数以4.7μg·（m³·a）^-1的速率升高,空间上,O₃浓度的高、低值分别集中在偏东北和偏西部区域.整体上,O₃污染长期趋势变化主导因素为前体物排放生成贡献,气象对O₃浓度的上升起促进作用,其平均影响的程度达到了1μg·（m³·a）^-1,其中对不同季节和区域影响状况有所差异,体现在对春、夏...     

基于双维度校验的珠三角区域臭氧生成机制长期时空演化特征识别

臭氧（O₃）污染已经成为我国主要城市区域大气环境的首要污染物,由于其生成与前体物之间呈现高度非线性的关系,O₃生成机制的识别对前体物的减排具有基础性的重要作用.针对常规方法难以较好对机制的长期演化特征进行识别问题,基于常规观测数据（O₃、NO₂）和温度（T）与挥发性有机物活性（VOCR）之间的关系,从NO₂和T两个维度对珠三角区域O₃的生成机制进行了识别并做校验,分析了2006~2020年期间O₃的趋势变化规律和原因,研究了机制的长期演化特征.结果表明,O₃浓度随NO₂和T水平的升高呈现升高、稳定、下降和再次升高的趋势变化规律,当ρ（NO₂）处于0~35、35~45、>45 μg·m^-3和T处于>30、25~30、<25℃时,机制分别处于NO_x控制区、过渡区和VOCR控制区.不同时间段,随着T升高VOCR随之升高,推动了O₃浓度上升.由于前体物排放趋势变化和O₃生成机制状况不同,O₃浓度在不同时间段和T条件下的趋势变化规律不同.整体上,珠三角区域西部偏VOCR控制区,东部偏过渡区,两个维度机制的识别结果具有较高一致性.随时间变化,西部区域的过渡区向VOCR控制区转变,东部区域的VOCR控制区向NO_x控制区转变.在不同时间段,随着T升高O₃生成对NO_x的敏感性增强,随时间变化,高温和低温条件下O₃生成分别对NO_x和VOCR的敏感性增强.     

粤港澳大湾区PM2.5本地与非本地污染来源解析

粤港澳大湾区（简称"大湾区"）建设是我国新时代重大国家战略之一.虽然大湾区空气质量在我国处于领先地位，但与世界先进湾区相比还有较大差距.制定大湾区PM_2.5精细化防控策略，需要在识别大湾区各城市PM_2.5污染来源的基础上，量化PM_2.5本地和非本地贡献及时空变化规律.基于此，本研究首次在大湾区15个站点同步开展持续一年的PM_2.5采样和组分分析，并将正定矩阵因子分析模型与后向轨迹结合，建立一种定量识别PM_2.5本地与非本地贡献的新方法.通过对大湾区不同季节所属空气域进行划分，厘清大湾区各城市PM_2.5本地与非本地贡献的动态化特征.结果发现，在2015年，大湾区15个站点共解析出9种PM_2.5污染源，分别为机动车、重油、老化海盐、扬尘源、二次硫酸盐、二次硝酸盐、金属冶炼、生物质燃烧和新鲜海盐.其中，二次硫酸盐和机动车是大湾区最主要的两个PM_2.5污染源.不同站点非本地贡献占比为51%~72%，表明外来传输是大湾区 PM_2.5污染的主要来源.内陆和沿海站点污染源的本地与非本地贡献差异较为显著，主要原因是气象条件和排放特征的差异.值得注意的是，2015年大湾区超过一半的时间处于同一个空气域，而有43%的时间处于两个不同空气域.进一步在每个季节划分空气域，发现大湾区处于两个空气域时，秋、冬季节沿海站点易形成单独的空气域，此时非本地贡献较强（68%~72%）；春季内陆站点易形成单独的空气域，此时本地贡献较强（94%）.基于对PM_2.5本地和非本地贡献变化情况的定量识别，能够为大湾区各城市制定动态的PM_2.5排放控制策略提供科学支撑.     

上海夏季臭氧生成机制时空变化特征及其影响因素研究

上海的臭氧污染呈逐年加重的趋势,深入了解臭氧的生成机制及其时空变化特征是采取科学有效防控措施的前提条件.本研究应用长三角地区最新的臭氧前体物排放清单和本地化WRF/Modified SMOKE/CMAQ数值模型系统,对2017年8月1—9日上海市一次持续性臭氧污染事件进行了模拟研究.同时,在重现臭氧浓度变化趋势的基础上,针对一系列前体物防控措施及其对臭氧峰值浓度的影响开展了敏感性实验,建立了上海夏季臭氧污染爆发时段各区域臭氧及其前体物的非线性响应关系.研究表明,此次臭氧污染事件中上海市臭氧污染机制具有显著的时空变化特征,时间方面,上海市整体臭氧生成机制由NO_x控制经过渡区转变为VOCs控制;空间方面,上海北部及西部多处于NO_x控制,南部为过渡区,中部及东部则以VOCs控制为主,且大尺度环流是导致其时空变化的主要原因.当上海受大陆低压控制盛行偏南风时,区域传输以VOCs为主,臭氧的防控应侧重于NO_x减排;当上海受副高边缘控制主要吹偏北风时,区域传输以NO_x为主,臭氧的防控应侧重于VOCs减排;当上海受弱高压脊控制背景风微弱,区域传输不显著时,臭氧防控的重点应以VOCs和NO_x协同控制为主.在目前的预报技术下,大尺度环流特征通常可以提前48～72 h进行准确预报,因此,可以根据大尺度环流预报结果及时调整本地防控策略,以达到在不同污染特征下臭氧削峰的最大化效果.     

外源微生物对植物根系修复十溴联苯醚污染底泥的强化作用

十溴联苯醚(BDE-209)作为溴系阻燃剂的主要代表之一,所造成的沉积物环境污染问题日益引起人们的重视.本研究利用河边常见植物再力花(Thalia dealbata)作为修复植物,引入外源微生物短短芽孢杆菌(Brevibacillus brevis)和铅黄肠球菌(Enterococcus casselifavus)以强化修复效果,通过盆栽试验模拟沉积物环境,考察了外源菌对植物根际修复沉积物中BDE-209的强化作用效果,以及不同处理组,沉积物中微生物数量、有机酸含量和微生物碳源利用能力的变化.结果发现,外源菌处理组中BDE-209的去除率高于相应的对照组,其中以加入B.brevis根际处理组BDE-209的去除率最好(66%),大于非根际处理组和无植物处理的对照组(37.93%和39.27%).植物的根际作用可以提高底泥中BDE-209的去除率、微生物的数量、有机酸含量和碳源利用能力.