活化过一硫酸盐技术降解环境有机污染物的研究进展

高级氧化技术是一种以产生羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO₄?·)来降解环境有机污染物的技术. 近年来,通过活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate, PMS)而产生SO₄?·的高级氧化技术受到了广泛关注. 与基于·OH的传统高级氧化技术相比,基于SO₄?·的高级氧化技术具有氧化还原电位高、半衰期长、适用pH范围广和对污染物反应快速等优点. 本文从活化PMS方法的特点和性质出发,对目前活化PMS技术降解环境有机污染物的主要方法和活化机理进行了论述,活化方法包括过渡金属活化(均相和非均相)、碳质材料活化、碱性活化、热活化、辐射活化、电解活化等,活化PMS的机制是通过活化方法使其分子结构中的O—O键发生断裂,从而使PMS分解形成SO₄?·或其他的活性物质. 此外,分析了活化PMS降解环境有机污染物的主要影响因素,其中影响均相系统PMS活化的因素包括过渡金属剂量、pH和水中阴离子等,过量的PMS和过渡金属可能成为SO₄?·的抑制剂,pH不仅对氧化剂分解产生自由基起着关键作用,还影响过渡金属种类的形成及其与氧化剂反应的有效性,而水中阴离子会与有机化合物竞争和SO₄?·发生反应. 最后,提出未来研究重点应在开发稳定高效活化PMS的金属氧化物、碳质材料,以及使用多种处理技术协同作用上,同时应加强对活化PMS技术降解有机污染物体系的降解产物和毒性分析的研究.      

城市污水处理厂及其受纳水体中5种典型PPCPs的赋存特征和生态风险

以5种药品及个人护理用品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)包括氯贝酸、酮洛芬、萘普生、双氯芬酸和布洛芬为目标物,初步研究了它们在上海某生活污水处理厂不同污水处理单元中的赋存特征和去除特性,探讨了污水处理厂受纳河流中5种PPCPs的分布情况,并对其在受纳水体中的生态风险进行了初步评估.结果表明,5种PPCPs在污水处理厂进水中均被检出,表明生活污水是污水处理厂中PPCPs的来源之一.5种PPCPs在整个污水处理工艺中不能全部去除,微生物转化/降解是主要降解机制.受纳污水河流中5种PPCPs的分布特征与污水处理厂出水中的相似,且排污口下游水体中目标物浓度普遍高于上游,反映出污水处理厂排放可能是其受纳水体中PPCPs的主要来源之一.初步风险评估结果表明,受纳水体中双氯芬酸存在高生态风险,而酮洛芬、萘普生、氯贝酸和布洛芬的生态风险相对较低.     

环境介质中药物和个人护理品的潜在风险研究进展

药物和个人护理品(PPCPs)在环境介质中的残留物作为一种新型污染物在环境介质中的转归,逐渐成为环境工作者和公众密切关注的焦点.这些物质特殊的物化特性及其被大量使用的现状,给生态环境和人类健康带来一定的潜在风险.由PPCPs使用所引发的风险问题正在成为当前学术界所面临的研究方向之一.欧洲和美国已经开始了对PPCPs的风险评估研究,中国研究者仅对某些药物的分析检测方法进行了初步探索,对PPCPs的潜在风险研究还呈空白.从PPCPs的物化特性及其对环境介质的影响入手,对其潜在风险进行了分析,并介绍了目前国外PPCPs风险研究进展,以期为中国开展PPCPs的风险评估提供参考.     

开关表面活性剂对土壤及地下水中多环芳烃污染的增效修复研究进展

开关表面活性剂在环境中主要应用于处理土壤及地下水系统中疏水性有机污染物,污染物多环芳烃(PAHs)是目前其应用研究的热点. 本文详细阐述了开关表面活性剂对土壤及地下水中PAHs污染的可逆增效机理,增效机理基于开关表面活性剂胶束形态的改变;汇总了常用于土壤及地下水PAHs污染修复的三类开关型表面活性剂,通过比较光开关型、CO₂/N₂开关型和氧化还原开关型在开关前后的表面活性理化指标来解释其微观调控特征,认为微观调控基于其响应基团发生化学反应;重点总结了这三类开关表面活性剂在改变表面张力的可逆性与对PAHs增溶的可逆性上具备的优缺点;阐述了开关表面活性剂在实际应用中可能受很多外界因素的影响,并重点关注温度、pH、无机离子和土壤矿物对其的影响. 今后需通过一定规模的野外场地试验,探究多种环境因素动态耦合对开关表面活性剂增溶PAHs的影响机制,厘清在环境因素动态耦合下不同调控方式与分离效率之间的关系,为筛选适合不同环境的开关表面活性剂提供理论数据支撑.      

重金属对药物和个人护理品在土壤/沉积物中吸附的影响机制:现状与展望

药物和个人护理品简称(PPCPs)是一类具有潜在累积效果的环境污染物,其广泛分布于水体与土壤环境中.在土壤/沉积物中,PPCPs将发生一系列的物理、化学和生物作用,其中吸附是PPCPs在土壤/沉积物中极为关键的环境行为,将影响PPCPs在环境中的迁移转化及其对生物体的危害程度.重金属作为一类常见的无机污染物,它们的存在会影响PPCPs在土壤/沉积物表面的吸附行为,对土壤/沉积物吸附PPCPs的吸附效果造成不同影响.本文归纳总结了重金属存在时,PPCPs在土壤/沉积物中的吸附机理,综合探讨了PPCPs官能团组成、重金属离子类型、pH、离子强度和有机质等因素对PPCPs吸附的影响,并针对以往研究存在的问题进行了展望.     

铁氧磁体纳米颗粒去除水体中新型污染物双氯芬酸

本研究采用5种商用铁氧磁体纳米颗粒ZnFe_2O_4、NiFe_2O_4、CoFe_2O_4、MnFe_2O_4、CuFe_2O_4去除水体中的新型污染物双氯芬酸(DFC).研究结果表明,NiFe_2O_4和MnFe_2O_4纳米颗粒可以有效去除水体中的DFC.进一步考察了溶液pH、水体中共存阴离子、天然有机质等因素对NiFe_2O_4和MnFe_2O_4纳米颗粒去除效果的影响.结果表明,溶液pH(2—10)对此2种纳米颗粒去除水体中DFC的效果几乎无影响,而水体中共存阴离子(10mmol·L~(-1))和天然有机质(2—20mg·L~(-1))则使DFC的去除效果均有所降低.准一级动力学模型和准二级动力学模型均可很好地描述NiFe_2O_4纳米颗粒对水体中DFC的吸附过程,而MnFe_2O_4纳米颗粒对水体中DFC的吸附过程则由准二级动力学描述更优.等温吸附研究表明,Langmuir模型和Freundlich模型均能够描述NiFe_2O_4和MnFe_2O_4纳米颗粒对DFC的吸附过程,且随着DFC平衡浓度的增加,2种铁氧磁体对DFC的饱和吸附量均随之增加.     

Cu同位素示踪技术应用于环境领域的研究进展

精准鉴别重金属污染来源是重金属污染防治研究中的关键问题。在污染来源交错复杂的环境中,传统以多元统计分析重金属污染种类、浓度、形态及空间分布特征的方法无法正确评估其污染来源与迁移途径。采用稳定同位素源解析的分析手段是对重金属污染进行源解析的最佳手段之一。文章系统介绍Cu同位素源解析的示踪原理与方法,进一步阐述其相关理论与研究进展,并在单一同位素无法判别污染来源的情况下,补充论述Cu同位素与其他非传统稳定同位素联用的源解析应用实例,最终提出现今同位素源解析的研究趋势与未来展望,对当前环境领域内的重金属污染防治工作具有重要意义.     

长三角一体化示范区青浦区水体表层沉积物有机质分布特征、来源解析及污染评价

采集了长三角一体化示范区青浦区25个采样点的表层沉积物,分析了样品中总有机碳（TOC）、总氮（TN）、有机碳同位素(δ¹³C)和氮同位素(δ¹⁵N),探讨了研究区域表层沉积物中有机碳的分布特征和潜在来源,并进行了有机污染指数评价.结果表明,青浦区31个采样点表层沉积物中ω（TOC）为0.21%～3.55%,平均值为1.18%;ω（TN）范围为0.02%～0.23%,平均值为0.09%;δ¹³C范围为-28.04‰～-10.80‰,平均值为-22.28‰;δ¹⁵N范围为2.28‰～11.19‰,平均值为5.76‰;且TOC含量与TN含量显著相关;来源分析表明,研究区域表层沉积物中有机质主要受土壤有机质、污水有机质和陆生植物的影响;基于IsoSource软件的贡献率计算结果表明,土壤有机质相对贡献率较高（0.3%～96.8%）,且生活污水对多数采样点有机质来源均有一定的贡献;此外所选端元物质对不同土地利用类型样品中有机质来源贡献具有一定差异性;研究区域表层沉积物中有机污染评价指数范围为0.006～0.7...     

太浦河水体与沉积物中重金属的季节变化特征与污染评价

太浦河是长三角生态绿色一体化发展示范区内唯一横跨两省一市的代表性河流,也是黄浦江上游的重要备用水源地,为了解太浦河重金属的多介质(表层水、上覆水、孔隙水和沉积物)分布特征、污染现状和生态风险,对太浦河重金属(As、 Cd、 Co、 Cr、 Cu、 Mn、 Ni、 Pb、 Sb和Zn)含量进行分析,采用内梅罗综合污染指数法、地累积指数法和潜在生态风险指数法对沉积物重金属污染现状和潜在生态风险进行评价,此外还利用健康风险评价模型对太浦河表层水重金属进行健康风险评价.结果表明,太浦河表层水在春季时上游点位Cd、 Cr、 Mn和Ni的浓度超过Ⅲ类水限值,Sb在冬季时所有点位浓度均超过Ⅲ类水限值;上覆水在丰水期时As的平均值超过Ⅲ类水限值;孔隙水在丰水期时As和Cd的平均值超过Ⅲ类水限值.表层水健康风险评价表明成人和儿童均在春季有较高的健康风险,其余季节健康风险较低;儿童的健康风险明显高于成人;健康风险主要来自于化学致癌重金属元素As、 Cd和Cr.太浦河沉积物中Co、 Mn、 Sb和Zn在4个季节平均值均超过上海市土壤环境背景值,As、 Cr和Cu在夏季、秋季和冬季平均含量超过上海市土壤环境背...     

有机改性蒙脱石负载纳米零价铁去除水体新兴污染物双氯芬酸

双氯芬酸(DFC)作为一种典型的新兴污染物,进入环境中难以被生物降解和转化,给人类健康造成潜在危害.本研究采用阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(HDTMAB)改性的蒙脱石(Mt)负载自制的纳米零价铁(nZVI),得到有机改性蒙脱石负载纳米零价铁(H-Mt+nZVI)复合材料,用于去除水中的DFC.利用X射线衍射仪(XRD)、比表面积分析仪(BET)对复合材料进行了表征.结果表明,在XRD图谱中2θ=44.6°附近出现了对应于Fe~0的衍射峰,证明nZVI被成功负载于Mt上;在0.5 CEC、1 CEC、2 CEC改性的Mt比表面积由49.40 m~2·g~(-1)下降到20.86、21.27、26.06 m~2·g~(-1),且Mt的孔径由8.01 nm增大到10.93、11.60、12.40 nm,主要由于nZVI负载到Mt表面或层间,扩充了部分吸附孔洞.同时,采用批次吸附实验比较了Mt、nZVI和H-Mt+nZVI复合材料对DFC的去除效果,研究结果表明,Mt和nZVI对DFC的去除率均低于20%,复合材料对DFC的去除率明显增大,可达90%以上.复合材料对DFC的吸附等温曲线符合Langmuir和Freundlich等温模型,吸附动力学更满足准一级动力学模型.在采用1倍阳离子交换量改性蒙脱石负载纳米零价铁(1 CEC Mt+nZVI)吸附DFC时,饱和吸附量可达1922.78 mg·kg~(-1),吸附平衡时间为30 min.说明H-Mt+nZVI复合材料可应用于水体新兴污染物DFC的快速去除.