台风影响期间石家庄秋季典型空气污染过程研究

利用PM2.5污染监测数据、气象资料和WRF模式,研究了2013年10月2日至10日石家庄地区秋季一次典型的空气污染过程,结果表明,PM2.5质量浓度的上升和下降阶段与相继出现的台风"菲特"和"丹娜丝"输送气流及其背景场有关,本次污染过程同时受台风系统背景场、副热带高压系统和大陆高压系统协同控制.石家庄PM2.5质量浓度演变分为上升、下降、再上升和下降4个阶段,浓度曲线呈现双峰特征,分别对应台风"菲特"加强、减弱、台风"丹娜丝"加强和减弱阶段.污染过程中,PM2.5日均质量浓度最高值是425μg·m-3,导致这一现象的原因是由于台风"菲特"和"丹娜丝"系统外围东南暖湿气流进入石家庄地区,高空1000、1800和2600 m处出现逆温层,下沉气流最大风速是0.2 m·s-1,覆盖并影响石家庄地区,形成稳定的大气条件,利于PM2.5污染物持续积累,造成石家庄地区PM2.5浓度达到峰值并出现重污染事件.     

某石油炼制企业VOCs排放源强反演研究

选取我国北方某石油炼制企业为研究对象,针对其挥发性有机物(VOCs)排放,于春季3月开展了厂界周边大气VOCs环境浓度监测,并利用ISCST-3空气质量模型反推出该企业VOCs排放源强.监测结果表明,厂外上风向背景点与下风向受体点TVOCs浓度平均值分别为28.6×10-9和88.3×10-9,且2个区域VOCs还存在化学组分特征差异,背景点以乙烷、丙烷、乙烯为主,而受体点化学组分中丙烯、异丁烷、丁烷、异戊烷、戊烷的体积浓度百分比显著上升,说明该炼油厂VOCs排放体量大,对局地环境影响显著.扣除背景点VOCs,获得了该炼油厂VOCs排放化学成分谱,其主要成分体积浓度百分比:乙烷(23.4%)、丙烷(11.8%)、丁烷(10.4%)、异丁烷(9.0%)、戊烷(5.3%)、异戊烷(6.4%)、丙烯(11.5%),成分谱特征与国内相关文献相似.ISCST-3模型反演结果显示,该炼油厂TVOCs年排放量平均值为(2201.6±1011.9)t/a,折合排放因子约0.73g VOCs/kg原油.该计算结果偏低,原因可能在于:其一,测试季节为春季,较低的环境温度致使了炼油厂挥发散逸环节的排放低于全年平均水平;其二,ISCST-3模型为扩散模型,未考虑VOCs化合物在局地范围的化学衰减.     

典型工业无组织源VOCs排放特征

选取制药厂、酿酒厂和橡胶厂分析了不同工艺过程VOCs排放特征.结果表明,制药厂安乃近合成和氨基比林合成的VOCs排放以苯、甲苯和苯乙烯等苯系物为主,乙酰氨基酚合成的VOCs排放主要以C4~C6的烷烃为主,酿酒厂和橡胶厂VOCs排放均以甲苯、乙苯和间,对二甲苯为主.采用最大增量反应活性法对臭氧生成潜势进行分析,制药厂安乃近合成和氨基比林合成VOCs单位臭氧生成潜势以苯、甲苯等苯系物为主;乙酰氨基酚合成以顺-2-丁烯、甲苯和异戊烷为主;酿酒厂、橡胶厂以甲苯、乙苯、间,对二甲苯为主.同时采用阈稀释倍数对VOCs进行恶臭分析,制药厂和酒厂无组织排放VOCs恶臭污染程度较轻,橡胶厂的伸缩装置车间和硫化车间的无组织VOCs排放存在一定程度的恶臭污染.     

炼油厂VOCs排放及其对O3生成的敏感性研究

对某炼油石化厂进行了O3体积分数和VOCs的监测分析,获得炼油厂周边地区各月O3的体积分数变化特征和日O3体积分数变化特征.研究发现,该炼油厂地区O3体积分数经常超过国家二级标准,说明该地区O3污染严重.该地区O3日变化曲线不同于所在城市中心的O3变化特征.炼油厂地区O3体积分数在6-8月显示出双峰特性以及更长的最大值持续时间.与此同时,在5月、9月、10月使用SUMMA采样罐在炼油厂厂界进行VOCs样品采集,使用气相色谱质谱联用仪(GC - MS)对样品进行分析,得到厂界VOCs各组分的体积分数,烷烃比例最高,约82.6％,其中直链烷烃占49.9％,而芳香烃和烯烃仅为10.2％和7.5％.VOCs监测结果与文献相近,烯烃排放量略低.此外,为了对炼油石化厂排放的VOCs各物种敏感性特征进行量化描述,利用丙烯等效浓度法,对炼油厂区域各VOCs物种的反应活性进行了归一化研究,量化了该地区各物种的反应活性,获得了综合反应活性较强的5种烯烃、4种直链烷烃和1种环烷烃.     

活性碳为载体的生物反应器填埋场模拟实验研究

生物反应器填埋场是一种新型的垃圾卫生填埋场,可以加速填埋场的稳定及甲烷的产生。通过模拟试验探讨了加装了活性炭载体的生物反应器填埋场在不同操作条件下的产气情况及COD,pH值、挥发性脂肪酸的变化趋势。试验证明添加活性炭做载体的反应器不仅有助于垃圾降解及渗滤液中COD。浓度的降低,而且填埋气中甲烷含量也较高;但是简单的两相型反应器却不利于甲烷气体的产生和CODCr的降解,这是由于其水解速度慢,水解反应时间长引起的。     

自组装纳米金修饰玻碳电极检测亚硝酸根

将N-［3-(三甲氧硅基)丙基］-乙二胺与金溶胶通过自组装制备亚硝酸根的电化学传感器.原子力显微镜图(AFM) 显示纳米金自组装在氨基硅烷修饰的玻碳电极表面.由于质子化的氨基硅烷与带负电的亚硝酸根间的相互作用以及纳米金对亚硝酸根具有较好的催化作用,亚硝酸根在该修饰电极上的氧化电位与在玻碳电极上的氧化电位相比负移了140 mV.利用微分脉冲伏安法和微分脉冲安培法研究了亚硝酸根电流响应信号与浓度间的关系.在最优实验条件下,亚硝酸根的氧化峰电流与其浓度在5.0×10^-7～1.0×10^-3 mol·L^-1的浓度范围内呈良好的线性关系, 检测限可达到2.0×10^-7 mol·L^-1(信噪比为3). 用分光光度法及本研究提出的方法对实际样品中亚硝酸根的测定进行了比较,测定结果的差异很小.本研究所提出的测定亚硝酸根的方法具有较高的灵敏度和较好的重现性.     

Models3在北京地区PM_(10)模拟应用中的三维系统检验

为研究北京地区大气PM10的变化规律和三维空间结构,文章基于Models3/CMAQ空气质量模式,利用北京及周边省市详细调查的污染源数据,采取双层网格嵌套技术建立起适用于北京及周边地区的大气PM10数值模拟系统。为了检验该模式系统的准确性和可靠性,文章将模拟结果与北京市城近郊区7个地面站近2500h的逐时地面监测数据以及一次典型污染过程的激光雷达垂直观测记录分别进行了对比分析,结果表明,该模式系统较好的反映了北京地区PM10浓度三维时空分布特征,是研究华北地区复杂地形下大气PM10传输及演变规律的一个有效工具。     

未铺装道路扬尘排放特征研究

在未铺装道路下风向不同高度测量PM10浓度和风速风向,同时测量上风向PM10浓度,采用暴露高度浓度剖面法计算未铺装道路的扬尘排放量,同时现场记录通过车辆的类型、车速、车轮个数等信息,计算未铺装道路扬尘PM10排放因子。分别分析车辆类型、车辆重量、车轮个数、路面粉土含量、车辆行驶速度对排放因子的影响。结果表明,大货车的排放因子最大,为362 g(/km.辆),其次为小客车、小货车和机动三轮车,分别为112、105和67 g(/km.辆);随着车辆重量的增加排放因子增大并呈线形相关性;随着车辆平均车轮个数的增加排放因子增大并呈线形相关性;分别研究了大货车、小客车和小货车排放因子与车速的关系,随着车速的增加,3种类型车辆的排放因子都增大,并有较好的线形相关性;路面尘土中粉土含量增大,道路扬尘排放因子也增大,路面尘土湿度增加排放因子减小。     

基于卫星遥感和地面观测的人为源VOCs区域清单多维校验

本文针对京津冀区域,基于传统的排放因子法建立了区域人为源VOCs物种排放清单;并基于区域卫星遥感甲醛信息和典型城市地面VOCs观测信息,开展了VOCs物种清单多维校验研究.清单计算结果表明,该区域2013、2015和2017年VOCs排放量分别为202.67、207.34和193.42万t,以烷烃（29.83%~30.72%）、不饱和烃（16.54%~17.68%）、芳香烃（27.14%~27.51%）、醛（8.75%~9.52%）、酮（8.13%~9.04%）和醇醚酯（5.13%~6.60%）为主.2013~2017年VOCs清单排量,张家口、秦皇岛和衡水小幅上升（每年1.10%~1.66%）,邢台和邯郸小幅下降（每年-1.46%~-1.12%）,承德、唐山、保定和沧州呈稳定趋势,且与卫星遥感HCHO柱浓度年际变化呈现较好的一致性趋势;而北京、天津、廊坊和石家庄的VOCs排放年变幅（每年-6.51%、-3.30%、2.16%和0.11%）与HCHO柱浓度变幅（每年-1.17%、7.19%、-0.24%和6.68%）差异较大.在VOCs清单区域空间分布上,城市地区VOCs网格排放量与HCHO柱浓度取得了较好的线性相关性（R>0.5）;而在郊区地区,两者相关度仅为0.33,主要源于郊区天然源VOCs二次转化对HCHO的重要影响和贡献.最后,本文在北京市和邯郸市城区开展了VOCs地面浓度观测,回归了主要VOCs化合物与CO的排放比值（ER）,对比发现：大部分烃类化合物的清单ER值与回归ER值具有较好的吻合度,但乙烷的清单ER值显著偏低（-156%~-73%）,C8以上芳香烃有所偏高（54%~74%）.总体而言,本文建立的区域人为源VOCs物种清单具有较好的准确性和可靠性.     

2000~2020年京津冀BVOCs排放量估算及时空分布特征

为研究京津冀地区天然源挥发性有机化合物(BVOCs)近20a排放量及时空分布特征,本文基于卫星遥感解译获得的2000年、2005年、2010年、2015年、2020年共5期中国土地利用数据,计算获得了京津冀地区各市县BVOCs排放量及排放组成,同时对京津冀地区近20a的BVOCs排放的时空分布进行了特征分析.结果表明,近20a京津冀地区BVOCs平均排放总量为76.40万t/a,其中河北省、北京市、天津市的平均排放总量分别为59.11万t/a,15.29万t/a,2.00万t/a;按照排放组成分析,ISOP平均排放总量为16.80万t/a,占总排放量的21.99%,TMT平均排放总量为29.62万t/a,占总排放量的38.77%,OVOCs平均排放总量为29.97万t/a,占总排放量的39.23%.根据排放时间特征分析,京津冀地区冬季BVOCs排放量最低、夏季BVOCs排放量最高.BVOCs排放的空间分布与土地利用类型和植被分布密切相关,不同土地利用类型的BVOCs排放贡献具有显著差异,近20a京津冀地区林地、耕地、草地的BVOCs平均排放量分别为60.33万t/a,12.78万t/a,2.31万t/a,分别占总排放量的78.90%,16.79%,3.04%.京津冀地区BVOCs空间排放分布差异比较明显,北部、东北部的整体排放量明显高于南部、东南部.本研究可为BVOCs的计算提供研究思路,同时可为京津冀地区空气污染治理提供有关基础数据.