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1.
南京城市大气氨-铵的高频演化及其气粒转化机制   总被引:2,自引:1,他引:1       下载免费PDF全文
本研究于2018年秋季利用在线气体和气溶胶组分监测仪以高时间分辨率连续测定南京市大气中的气体(主要是NH_3)与二次无机气溶胶(主要是NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-))浓度,借此研究污染和非污染期城市大气NH_3和NH_4~+的演化规律,进而探讨NH_3-NH_4~+气粒转化过程中的化学机制.结果表明,观测期间NH_3和NH_4~+浓度的平均值(±1σ)分别为(15. 3±6. 7)μg·m-3和(11. 3±7. 8)μg·m-3,且日变化在污染和非污染事件中呈现出显著的差异.综合在线观测的NH_3和NH_4~+浓度数据,通过计算潜在源贡献因子,分析了NH_3和NH_4~+的潜在贡献源区在重污染过程受长距离污染传输影响较小,证明城市也是NH_3排放的重要热点地区.进一步分析发现,NH_3-NH_4~+的气粒转化是影响NH_3和NH_4~+日变化的主要驱动因子.具体体现在:低温、高湿(温度在7. 5~12. 5℃,湿度在50%~90%)时,NH_3和NH_4~+的气固转化速度较快,NH_3与酸性物质反应生成更多的NH_4~+,使得(NH4)2SO4和NH4NO3的形成从而导致污染事件的加剧.研究结果有助于厘清城市大气NH_3的来源和转化机制及其对颗粒物的潜在贡献.  相似文献   
2.
方言  曹芳  范美益  章炎麟 《环境科学》2020,41(3):1025-1035
本研究于2017年12月至2018年2月以及2018年6~8月在嵊泗岛屿共采集70个大气总悬浮颗粒(TSP)样品,利用离子色谱法分析TSP样品中水溶性离子(主要包括:Na~+、 K~+、 NH~+_4、 Mg~(2+)、 Ca~(2+)、 Cl~-、 SO_4~(2-)、 NO~-_3和MSA)的质量浓度,结合HYSPLIT后向轨迹模型,离子相关性分析和主成分分析等方法,探讨东海背景站水溶性离子组分的化学特征、季节差异以及主要来源.结果显示,观测期间TSP和主要水溶性无机离子(WSIIs)质量浓度均表现为冬季高、夏季低,冬季和夏季的总水溶性离子(TWSIIs)平均质量浓度分别为(26.5±16.3)μg·m~(-3)和(8.8±3.8)μg·m~(-3).二次离子(NO~-_3、 SO_4~(2-)与NH~+_4)是TSP中最主要的离子组分,在冬、夏两季分别占TWSIIs的86.2%和74.9%.非海盐硫酸盐(nss-SO_4~(2-))主要来自人为排放,夏季生源硫酸盐对nss-SO_4~(2-)的贡献为28.1%,冬季贡献率为5.9%.另外,研究站点受季节气温变化、长距离传输以及夏季生物源的影响,导致冬季NO~-_3质量浓度最高,夏季SO_4~(2-)质量浓度最高.主成分分析(PCA)结果表明,东海地区气溶胶化学组分在夏季主要受到海洋源的影响较大,冬季则主要受到人为排放源的输入影响.冬季Cl~-由于受到人类活动影响出现了一定程度的氯富集,富集因子的平均值为38.5%.  相似文献   
3.
项妍琨  曹芳  张雯淇  范美益  章炎麟 《环境科学》2023,44(12):6486-6494
气溶胶铵盐(p-NH+4)作为大气气溶胶细颗粒物(PM2.5)中主要的二次无机气溶胶(SIAs)污染物,在灰霾形成过程中起重要作用.然而对于大气中NHx(p-NH+4和NH3)各潜在来源的贡献仍存在争议.分别于2015年冬季和夏季在苏州东山半岛采集了3 h高频大气气溶胶PM2.5样品,测定总氮(TN)和p-NH+4的质量浓度及其δ15N同位素比值,并结合贝叶斯模型(SIAR)模拟,定量解析了PM2.5中铵盐的生成过程和来源.结果表明,在冬夏两季SO42-、 NO-3和NH+4均为主要的水溶性离子,占比总和超过70%.PM2.5、 TN和p-NH+  相似文献   
4.
二次无机离子是PM_(2.5)的重要组成部分,明晰大气污染过程中二次无机离子的形成、演化过程及影响因素,对深入认识大气污染的形成与消散机制具有重要意义。利用南京北郊2016年3月—2017年2月PM_(2.5)及水溶性离子在线观测资料,分析了温湿度对南京北郊PM_(2.5)中二次无机离子生成和演化过程的影响。结果表明:观测期间南京北郊总水溶性离子(TWSI)平均质量浓度为41.35μg·m~(-3),占PM_(2.5)的69.94%;二次无机离子SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+(SNA)的平均质量浓度为37.95μg·m~(-3),占TWSI的91.78%,是最主要的水溶性离子。硫氧化率(SOR)平均约为0.49,季节性差异较小,随相对湿度(RH)的增大而升高,且在RH60%时升高显著。冬季SO4~(2-)质量浓度在PM_(2.5)中的占比随RH增加呈递增趋势,夏季反之,这可能与NO3-的占比增加有关。n(NH4+)/n(SO4~(2-))与n(NO3-)/n(SO4~(2-))比值的截距表现为冬季大于夏季,表明南京北郊大气中的硫酸盐主要是以低酸度固态或液态(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4的形式存在。在气温高于25℃时,NO_3~-的气粒分配指数(FHNO_3)随气温上升而快速增大,表明气温越高,越有利于固态NH_4NO_3向气态HNO_3转化;而空气湿度的作用与气温相反,特别是在气温高于25℃的高温时段,空气湿度越低,越有利于固态NH_4NO_3向气态HNO_3转化。干净天气条件下FHNO_3平均值为0.07,是污染天气条件下的1.94倍,表明污染天气更有利于NH_4NO_3的形成从而加重大气污染程度。  相似文献   
5.
长春秋季细颗粒物中有机气溶胶组成特征及来源   总被引:2,自引:0,他引:2       下载免费PDF全文
利用大流量采样器采集了长春城郊2016年10月至2016年11月大气细颗粒物(PM_(2.5))样品共40套,分析了颗粒物中的有机碳(OC)、元素碳(EC)以及非极性有机化合物(主要包括正构烷烃、多环芳烃以及藿烷类化合物)和生物质燃烧标志物左旋葡聚糖的质量浓度,并用分子标记物、特征比值及主成分分析-多元线性回归(PCA-MLR)模型等方法探讨了有机气溶胶的主要来源.结果表明,观测期间PM_(2.5)的平均质量浓度为(79. 0±55. 7)μg·m~(-3),OC和EC的平均质量浓度分别为(20. 7±15. 6)μg·m~(-3)和(2. 2±1. 1)μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)的26. 2%和2. 8%.所测非极性有机化合物的总平均浓度为(186. 3±104. 5) ng·m~(-3),浓度高低顺序为正构烷烃[(101. 3±67. 0) ng·m~(-3)]多环芳烃[(81. 4±46. 0) ng·m~(-3)]藿烷类化合物[(3. 8±1. 9) ng·m~(-3),其主要来源包括煤燃烧源、生物质燃烧源以及交通源.主成分分析-多元线性回归模型得出该地区有机气溶胶主要排放源的相对贡献依次是煤燃烧源(47. 0%)、生物质燃烧源(42. 6%)和交通源(10. 4%).本研究结果可为我国东北地区有机气溶胶污染防控提供科学依据.  相似文献   
6.
本研究于2015年10~11月在南京北郊分昼夜采集PM_(2.5)样品,采用热光透射法(TOT)和离子色谱法对样品中的有机碳(OC)/元素碳(EC)和左旋葡聚糖(levoglucosan)的质量浓度特征进行分析.观测期间OC和EC的平均浓度分别为(11.3±4.9)μg·m-3和(1.1±0.9)μg·m-3,总碳TC占PM_(2.5)的质量分数为22.9%,OC/EC的平均值为7.4,SOC占OC的质量分数为51.9%.PM_(2.5)、OC、EC和SOC质量浓度都体现出夜晚白天的特征,白天OC和EC的相关性好于夜晚(相关性系数分别为0.86和0.7).通过分析PM_(2.5)、左旋葡聚糖和SOC质量浓度以及后向轨迹和火点数据可知南京北郊在13~16号受到来自河北等地生物质燃烧远距离输送的影响.采样期间K+和左旋葡聚糖与OC、EC和SOC的相关性显著(相关性系数分别为0.78、0.79和0.65),经受体示踪物方法估算采样期间生物质燃烧对OC的贡献为21.9%.  相似文献   
7.
本研究采集了长春市2017年秋季大气中的PM2.5样品共30个,采用气相色谱质谱仪(GC-MS)分析了样品中17种多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的浓度和组成特征,运用比值法和主成分分析法确定PAHs的污染来源,并通过计算苯并(a)芘等效致癌浓度和终身致癌超额危险度进行健康风险评估.结果表明,长春市秋季PM2.5平均质量浓度为(50.84±12.23)μg·m-3,有机碳(OC)和元素碳(EC)含量分别为(17.07±5.64)μg·m-3和(1.33±0.75)μg·m-3,占PM2.5总量的37%;PAHs总浓度为(15.69±5.93)ng·m-3,以中高环数的PAHs为主,占总PAHs的84.26%;长春市秋季大气中PAHs主要来源于机动车尾气排放(44.48%) > 煤燃烧(29.16%) > 生物质燃烧(26.36%),本地交通(汽油车)排放是主要污染源;苯并(a)芘等效致癌平均浓度在1.55~5.38 ng·m-3之间,总致癌等效平均浓度为(6.44±1.53)ng·m-3,总体处于轻微污染水平;通过呼吸摄入PAHs对成年女性健康危害最大,其次是成年男性和儿童,但所有人群的终身致癌风险值均未超过1×10-6,其健康风险处于可接受水平.  相似文献   
8.
本研究于2015年12月至2016年2月在徐州市城区采集大气细颗粒物PM_(2.5)样品共32套,使用离子色谱法分析了颗粒物中的F~-、Cl~-、NO_3~-、SO2-4、Na~+、Mg~(2+)、NH_4~+、K~+和Ca~(2+)的质量浓度.观测期间,徐州市冬季PM_(2.5)的平均质量浓度为(164.8±77.3)μg·m-3,9种水溶性离子总质量浓度为(67.5±36.1)μg·m~(-3),占PM_(2.5)的40.9%,各离子浓度高低顺序为NO_3~-SO_4~(2-)NH_4~+Cl~-Ca~(2+)K~+Na~+Mg~(2+)F~-,其中NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)是最主要的水溶性离子.清洁大气、轻度霾和重度霾时期PM_(2.5)中总水溶性无机离子(WSIIs)质量浓度分别为(12.8±8.8)、(59.0±22.8)、(86.3±36.0)μg·m~(-3),SNA分别占WSIIs的86.4%、82.8%和78.9%.NH_4~+、NO_3-和SO_4~(2-)三者之间相关性显著,在PM_(2.5)中的结合方式为(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3.徐州市PM_(2.5)中水溶性离子的主要来源为二次转化、生物质燃烧、化石燃料燃烧和矿物粉尘等.  相似文献   
9.
为了探究保定市郊区2018年冬季PM2.5氧化潜势的特征及其影响来源,利用二硫苏糖醇(DTT)测定法对PM2.5中活性氧进行测定,采用皮尔逊相关分析PM2.5中各化学成分与氧化潜势的关系,并且利用PMF对DTTv进行污染源解析.结果表明,冬季保定市ρ(PM2.5)平均值为(140.96±70.67)μg·m-3,高于同时期北京PM2.5浓度.氧化潜势的DTTv和DTTm值均表现出白天高于夜间的情况[DTTv白天为(2.37±0.76) nmol·(min·m3-1,夜间为(2.14±1.17) nmol·(min·m3-1; DTTm白天为(0.96±0.60) pmol·(min·μg)-1,夜间为(0.76±0.41) pmol·(...  相似文献   
10.
碳质气溶胶是大气细颗粒物的重要组成,对空气质量、人体健康和气候变化有着重要影响.为了探究碳质气溶胶在减排背景下的长期变化,本研究测定了南京北郊5 a(2014年12月17日至2020年1月5日) PM2.5样品的有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度.结果表明,ρ(OC)和ρ(EC)5a平均值分别为(10.2±5.3)μg·m-3和(1.6±1.1)μg·m-3,其中OC占PM2.5的31.1%,EC占PM2.5的5.2%.OC和EC均呈现出冬高夏低的季节特征.通过非参数的Mann-Kendall检验和Sen’s斜率发现,OC和PM2.5的浓度整体呈显著下降趋势[OC:P<0.000 1,-0.79μg·(m3·a)-1,-0.29%·a-1; PM2.5:P<0.000 1,-4.59μg·(m3·a)-1,-1.5...  相似文献   
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