兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属污染特征及风险评价

为研究城市滨河公园景区地表积尘和周边绿地土壤重金属污染状况及潜在生态风险和健康风险,选择兰州市黄河风情线沿线的游园、广场和主题公园为研究区,分别采集了27个地表积尘和26个周边绿地表土样品.采用地累积指数(I_geo)、单因子污染指数(P_i)、内梅罗综合污染指数(P_N)和改进的潜在生态风险指数(RI)评估Cr、 Ni、 Cu、 Zn、 As、 Cd、 Hg和Pb这8种重金属污染特征和潜在生态风险程度,并利用暴露风险模型进行健康风险评价.结果表明,研究区地表积尘和周边绿地土壤As含量的平均值略低于甘肃省土壤元素背景值,但地表积尘的其余元素均高于甘肃省和兰州市元素背景值,而周边绿地除Cr和Ni元素略低于甘肃省和兰州市的背景值之外,其余Cu、 Zn、 Cd、 Hg和Pb含量的平均值却高于两者的背景值.地累积指数和单因子污染指数显示,研究区地表积尘受到Cr、 Cu、 Zn、 Cd、 Hg和Pb的污染,沿途绿地土壤存在不同程度的Cu、 Zn、 Cd、 Hg和Pb的污染.内梅罗综合污染指数表明,研究区地表积尘和周边绿地土壤的综合污染程...     

黄河干流水质评价与时空变化分析

在黄河流域生态保护的实施中,分析流域的水质污染状况以及时空变化规律,成为保证流域水安全的首要任务.为了全面了解黄河流域近年来的水环境状况,基于流域8个监测断面2004～2018年的水质数据,使用Mann-Kendall （M-K）趋势检验、层次聚类分析和主成分分析等多元数据分析方法,结合改进的综合水质标识指数（WQI）,探究了黄河流域水质的时空变化特征.结果表明,在时间变化方面,依据水质进行的时间聚类分析显示黄河流域水质可分为丰水期、平水期和枯水期,与水文时期基本对应.结合M-K趋势检验和WQI水质评价发现,黄河流域水质逐年改善,以2010年为关键时间节点.汛期水质优于非汛期,汛期和非汛期主要污染指标均为NH⁺₄-N和高锰酸盐指数.在空间变化方面,各研究断面水质均为显著改善的趋势.空间聚类显示S6断面（山西运城河津大桥）明显异于其它断面,经过对比发现S6断面常年污染严重.S7断面（河南济源小浪底水库）在汛期和非汛期呈现不同特点.各断面普遍存在的主要污染指标为NH⁺₄-N,其中S6断面NH^+...     

河谷型城市风场及污染物扩散的CFD数值仿真

为研究河谷型城市地形及其引起的风场和污染物扩散的复杂问题,利用CFD（计算流体力学）方法和复杂地形网格生成技术,建立河谷型城市风场及大气污染分布的数值仿真模型,实现CFD方法在复杂地形空气运动和污染物扩散方面的应用.分别使用LES（large eddy simulation）模型和mixture模型研究兰州市地面风场特征和污染物扩散形态,计算得到的污染物分布结果与实测结果分布一致.结果表明:复杂地形对空气运动的影响很大,如风速因山体屏障作用会呈现带状分布特征,山体后侧易出现弱风区域;同时,风场会密切影响污染物扩散,决定了污染物扩散形态,如幅散能够影响污染物扩散范围及污染水平.而给定西北风条件下,如地面以上10 m、风速为5 m/s、不受地形阻挡情况下,工业区污染物浓度被稀释10倍,约扩散2.2 km;山体阻挡会抑制污染物纵向扩散,表现在山体阻挡情况下污染物稀释100倍时的扩散长度约为相对平坦区域的1/3.此外,不同的入口风向会引起空气运动与山体相互作用发生变化,进而会使得地面风速、局部风场存在差异,造成污染物扩散及分布形态差异.研究显示,CFD方法可行,模型可靠,可以用来研究地形对风场和污染物扩散的影响.      

PTFE/TiO_2复合膜光催化降解水中罗丹明B研究

以P25 TiO_2为催化剂、聚四氟乙烯乳液(PTFE)为粘结剂,采用辊压法制备了PTFE/TiO_2复合膜催化剂,并对其进行了SEM和XRD表征。结果表明:TiO_2与PTFE乳液的质量比为4:1时其表面最为平整且分布着均匀的空隙。此外,PTFE的引入并没有改变TiO_2的晶相结构与衍射峰强度。另外,随着光照时间的延长,PTFE/TiO_2复合膜催化表面·OH自由基产生量呈线性增加,且Rh B分子在553 nm处特征吸收峰强度逐渐降低。经过150 min光照后,Rh B的光催化降解率达到87%。连续重复使用14次之后,PTFE/TiO_2复合催化膜的光催化效率仅下降2%左右,这表明其可能在废水深度处理领域得到实用化应用。     

核桃青皮生物炭对重金属铅、铜的吸附特性研究

采用500℃限氧裂解法将农林废弃物核桃青皮制成核桃青皮生物炭,进行了核桃青皮生物炭对铅、铜的批量吸附实验.同时,利用扫描电镜、FTIR红外等方法探讨了核桃青皮炭吸附Pb~(2+)、Cu~(2+)的特性,探究了吸附时间、溶液初始浓度、吸附温度、吸附剂投加量、溶液初始pH等因素对核桃青皮生物炭吸附Pb~(2+)、Cu~(2+)作用的影响,讨论了吸附动力学特性及吸附等温特性.结果表明:温度298.15 K、pH为3~6条件下,核桃青皮生物炭吸附Pb~(2+)和Cu~(2+)在20 min内即可达到吸附平衡,核桃青皮炭最佳投加量分别为0.8、1.5 g·L~(-1),最大吸附量分别为476.190、153.846 mg·g~(-1);吸附过程符合准二级动力学方程,等温吸附曲线符合Langmuir方程,说明其吸附过程主要是近似单分子层的化学吸附.     

熟污泥改良土壤中Cd的形态分布特征和生物有效性

通过苜蓿盆栽实验和Tessier五步提取法,研究了不同比例的堆肥污泥施入黄土后,土壤中Cd的形态分布和生物有效性及重金属在施污土壤-苜蓿中的迁移转化规律。结果表明：不同比例的污泥施入黄土后,随着污泥施入量的增加,土壤中Cd的主要赋存形态由对照组的不可利用态(残渣态)向潜在有效态(铁锰氧化态)转化,污泥的施入提高了重金属Cd的生物有效性;苜蓿的种植对施污根际土中Cd的活性产生了钝化作用,使施污黄土根际土壤中潜在有效态Cd主要向不可利用态的Cd转化;苜蓿各器官对Cd均有富集和转移能力,苜蓿各部位重金属Cd含量的分布规律为：根部>茎叶部;线性回归分析结果表明：碳酸盐结合态Cd是苜蓿茎叶部和根部吸收Cd的主要贡献形态;因此在实际生产时须严格控制污泥的施用量,以避免Cd在苜蓿体内富集危害动物和人体健康。     

宁东基地大气PAHs污染特征及呼吸暴露风险

利用主动观测技术对宁东能源化工基地大气PM_2.5、PM_1.0和气相中的PAHs浓度水平、族谱特征、时空分布及来源进行研究,并基于该观测数据对居民呼吸暴露健康风险进行评估.结果表明,宁东基地大气PM_2.5、PM_1.0及气相中∑₁₆PAHs浓度范围分别为：17.95~325.12ng/m³、12.66~311.96ng/m³和26.33~97.88ng/m³,年均浓度分别为（99.42±117.48）ng/m³、（78.88±100.58）ng/m³和（57.89±47.39）ng/m³.宝丰基地冬夏季大气PM_2.5、PM_1.0和气相中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于英力特;宝丰和英力特基地冬季大气PM_2.5、PM_1.0中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于夏季浓度.宁东基地大气中∑₁₆PAHs的浓度水平要高于国内外其他城市,大气PAHs污染较为严重.源解析表明夏季宁东基地PAHs的主要排放源是工业煤燃烧和机动车尾气,冬季则主要来自工业煤燃烧和木材、薪柴等生物质燃烧排放.宁东基地人群暴露于大气PAHs可能会造成平均冬季每百万人中约有33~2628人罹患癌症,夏季每百万人中约有11~834人罹患癌症的风险.     

宁东能源化工基地大气PM2.5中硝基多环芳烃污染特征及呼吸暴露风险

利用大气主动采样技术对宁东能源化工基地大气PM_(2.5)中硝基多环芳烃(NPAHs)的污染特征、一次排放和二次形成源贡献及呼吸暴露风险进行了观测研究.结果表明,宁东能源化工基地大气PM_(2.5)中Σ _(12)NPAHs质量浓度在2. 06～37. 14ng·m~(-3)之间,其中基于能源产业的宝丰采样点冬、夏季采样期Σ _(12)NPAHs的平均质量浓度分别为(25. 57±5. 76) ng·m~(-3)和(6. 22±1. 74) ng·m~(-3).以化工、电力产业为主的英力特采样点冬、夏季Σ _(12)NPAHs平均质量浓度分别为(7. 13±1. 44)ng·m~(-3)和(2. 58±0. 39) ng·m~(-3),两采样点均表现出冬季高于夏季的季节特征,推测为冬季取暖造成较高的NPAHs一次排放所致.宝丰采样点Σ _(12)NPAHs浓度水平明显高于英力特,可能与宝丰的煤炭开采及焦炭生产的能源产业较化工产业造成更高的NPAHs一次排放相关,因而造成了Σ _(12)NPAHs浓度水平的空间差异.两个采样点PM_(2.5)中Σ _(12)NPAHs浓度的夜昼比表明,夏季Σ _(12)NPAHs浓度日间明显高于夜间而冬季则相反,表明夏季日间较夜间存在更活跃的大气光化学反应,较夜间贡献更多二次形成的NPAHs. NPAHs族谱特征的时空差异表现为:宝丰和英力特采样点冬夏季均以一次排放标识物2N-FLO和6N-CHR为主要占比,其中宝丰采样点冬季2N-FLO和6N-CHR总占比为46%,夏季为73%,英力特采样点冬季总占为59%,夏季为55%.但英力特采样点夏季二次形成的标识物3N-PHE浓度占比较宝丰更高,表明基于化工产业的英力特较宝丰存在更高的前体物排放,由此贡献更多二次形成的NPAHs.本研究还借助Σ _(12)NPAHs/Σ _(16)PAHs比值对NPAHs可能的来源贡献进行了分析研究,结果表明宁东能源化工基地夏季较高的温度促进了PAHs的降解以及NPAHs的二次形成,较冬季贡献更多二次形成源的NPAHs.基于BaP等效毒性因子评价法估算了PM_(2.5)中Σ _5NPAHs的呼吸暴露肺癌风险,结果表明,宝丰采样点PM_(2.5)中Σ _5NPAHs的肺癌风险值冬季为(3. 06×10~(-5)±1. 36×10~(-5)),夏季为(1. 79×10~(-5)±0. 80×10~(-5)),英力特采样点冬季为(2. 85×10~(-5)±1. 20×10~(-5)),夏季为(1. 86×10~(-5)±0. 83×10~(-5)).宝丰和英力特肺癌风险值均高于Cal/EPA规定的1. 00×10~(-5)的限值,表明宁东能源化工基地人群存在一定程度的大气PM_(2.5)中NPAHs呼吸暴露肺癌风险.     

我国PCDD/Fs网格化大气排放清单

PCDD/Fs排放清单是进行PCDD/Fs控制、环境归趋行为研究和健康风险评估的基础.本研究基于我国官方发布的2004年各行业PCDD/Fs排放清单的基础上,结合联合国环境规划署(UNEP) 2013年发布的最新《鉴别及量化PCDD/Fs类排放标准工具包》中PCDD/Fs排放因子,估算了我国2016年各省各行业PCDD/Fs大气排放量,并结合各行业网格化指代数据,建立了我国PCDD/Fs大气网格化排放清单(1/4°×1/4°经纬度),最后利用蒙特卡洛模型分析了清单的不确定性.结果表明,2016年我国PCDD/Fs大气排放量(以TEQ计,下同)为10 366 g,与2004年相比增加了约2倍.从排放行业来看,金属生产是我国大气中PCDD/Fs的主要来源,2016年排放量为5 333 g,其次为垃圾焚烧(2 469 g),供热和发电(1 290 g)和矿物产品生产(933 g),以上4个行业排放量占我国PCDD/Fs大气总排放的97%.从空间来看,我国大气PCDD/Fs排放主要集中在京津冀、长三角和珠三角地区,其中京津冀和长三角地区PCDD/Fs排放主要来自钢铁生产,珠三角地区主要来自垃圾焚烧.