天津市夏季PM10浓度及组成元素垂直分布特征

通过天津市气象局大气边界层观测站高255 m的气象铁塔,获得了10m、40m、120m和220 m 4个高度共80个PM10样品,分析了PM10的日均质量浓度及其元素的垂直分布特征.结果表明,4个高度处PM10质量浓度时序变化基本一致;PM10质量浓度及其组成元素总量随高度增加递减;10 m、40m和120m3个高度处的PM10质量浓度时间序列分布的相关性较好,组分分歧系数较小,而220 m处的PM10质量浓度时间序列分布与其他3个高度处的相关性较差,组分分歧系数较大.样品中元素质量浓度由高到低依次是Si、Al、Ca、Fe、Na、Mg、K、Zn、Ti、Cu、Mn、Pb、Cr、Ni、Co、V、As、Cd和Hg.其中,Si、Al、Na、K质量分数随高度变化不大;Ca、Fe、Mg质量分数随高度增加递减明显;Zn、Cu、Mn、Pb、Cr在10m、40m和120 m3个高度处质量分数接近,而在220m处明显降低;Ti元素在4个高度处的质量浓度接近,质量分数总体上随高度增加递增;Ni、Co、V、As、Cd、Hg质量分数随高度的变化不同,其中与燃煤有密切关系的Hg在120 m处质量分数明显高于其他高度处,而在220m处最低.Al、Fe、Na、K等元素相对富集因子小于或接近1,其质量浓度与PM10质量浓度时序分布的相关性较好,其中Al、Na相关系数随高度增加显著递减;Zn,Cu、Pb、Cr、As、Ni的相对富集因子显著大于1,其质量浓度与PM10质量浓度时序分布的相关性较差,相关系数随高度增加变化不大.     

天津市冬季颗粒物化学组成及其消光特征

于2013年冬季在天津大气边界层观测站利用Andersen撞击式采样器采集了26 d的颗粒物样品,并进行化学组分分析,同步观测颗粒物吸收系数、数浓度、能见度及其他气象要素.对比分析了污染日和清洁日颗粒物质量浓度及其化学组成的粒径分布特征,在此基础上,利用Mie模型计算外混、内混、"核-壳"3种混合态假设下颗粒物的消光系数、散射系数和吸收系数.与实测吸收系数的比较可知,颗粒物的混合态可能更加接近"核-壳"态."核-壳"态假设下颗粒物平均消光系数模拟值为(517.44±308.42)Mm-1,其中污染日平均值为(668.39±307.30)Mm-1,清洁日为(275.91±37.90)Mm-1,相对湿度对颗粒物的消光系数有显著影响.污染日颗粒物中OM(有机质)、(NH4)2SO4、NH4NO3、EC和其他物质对消光系数的贡献率分别为30.4%、25.5%、17.7%、8.1%和18.3%,清洁日分别为49.8%、11.0%、7.2%、10.6%和21.4%.PM0.4~1.1、PM1.1~2.1、PM2.1~10的消光系数贡献率分别为69.6%±6.7%、13.9%±3.3%和16.5%±6.4%.污染日高浓度的细粒子是导致能见度下降的主要原因,其中亚微米颗粒物对消光占据主导地位,(NH4)2SO4、NH4NO3、OM是主要的消光化学组分.     

天津冬季一次重污染过程颗粒物中水溶性离子粒径分布特征

为研究天津冬季重污染天气过程中颗粒物水溶性离子的粒径谱分布及二次离子生成机制,于2014年1月利用Anderson撞击式分级采样器在中国气象局天津大气边界层观测站内采集颗粒物样品,并使用离子色谱仪分析Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)等8种水溶性无机离子(TWSII).结果表明,采样期间PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度均值分别为(138±100)μg·m~(-3)和(227±142)μg·m~(-3),粗、细粒子中TWSII的平均浓度分别为(34.07±6.16)μg·m~(-3)和(104.16±51.76)μg·m~(-3).细粒子中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种离子的浓度远高于其他离子,且相关性较好,粗粒子中NO_3~-、SO_4~(2-)、Cl~-浓度较高.随着污染程度加剧,细粒子中TWSII浓度增加明显,粗粒子中则变化不大.水溶性离子的粒径谱分布显示,SO_4~(2-)以单模态分布,优良天峰值出现在0.43~0.65μm,NO_3~-在优良日呈现三模态分布,峰值分别出现在0.43~0.65、2.1~3.3和5.8~9.0μm,NH_4~+呈双模态分布,优良日峰值出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm,污染日3种二次离子峰值均以0.65~1.1μm的单模态分布为主,与三者之间的热动力平衡过程有关.细粒子中NH_4~+除与SO_4~(2-)和NO_3~-结合外,还与部分Cl~-结合,粗粒子中NH_4~+全部与NO_3~-和SO_4~(2-)结合后,剩余的NO_3~-和SO_4~(2-)与其他阳离子结合.     

天津市PM2.5中水溶性无机离子污染特征及来源分析

2008年1、4、7月和10月在天津大气层边界站,利用中流量采样器对大气中的细粒子进行了滤膜样品采集,应用离子色谱检测技术分析了8种水溶性无机离子(Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、SO₄^2-、NO₃^-和Cl^-)的含量。结果表明,天津市大气PM_2.5中总水溶性无机离子平均浓度为47.3 μg/m³,其中,SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺和Cl^-是最主要的水溶性无机离子,占总离子质量分数共计87.3%,表明了天津市细粒子中的主要水溶性无机离子的特征。/2 平均比值接近1.0,显示硫酸氨是细粒子中硫酸盐的主要存在形式。NO₃^-/SO₄^2-浓度比的平均值为0.65,反映了燃煤污染与机动车尾气污染并存的复合型大气污染特征。并通过对PM_2.5中8个水溶性离子成分的主成分分析进一步揭示了其来源。     

天津大气稳定度特征及基于湍流扩散系数优化的空气质量数值模拟研究

空气质量模式中湍流引起的垂直混合与湍流扩散系数K密切相关.为避免针对强稳定边界层计算中可能出现“无湍流大气”(即K=0)的异常结果,模式通过预设最小湍流扩散系数Kzmin,定义了K值的下限.检验表明天津空气质量模式整体模拟效果较好,但02:00—08:00存在系统性偏高的问题.针对这一问题,本文在天津大气稳定度特征分析和模式评估基础上,利用气象塔和系留获取真实湍流扩散系数,试验性修正重污染期间Kzmin取值,以期探索提升稳定层结条件下天津空气质量模式PM_2.5模拟能力.结果表明：天津不同大气层结稳定度占比分别为4.91%(强不稳定)、9.33%(不稳定)、18.86%(弱不稳定)、50.29%(中性)、13.00%(较稳定)和3.61%(稳定).大气稳定条件下PM_2.5浓度(62.6μg·m^-3)相较不稳定和中性条件(38.8μg·m^-3)升高61.3%,02:00—08:00稳定大气层结占比显著提升(28.2%),模式对该时段PM_2.5浓度模拟存在系统性高估现象(9.3%)....     

气溶胶辐射效应对气象和环境影响的观测与模拟研究

选取2015年和2019年不同代表年份,结合外场观测和数值模拟,分析了天津地区不同季节不同天气(晴天、多云、霾)下,气溶胶辐射效应对整层大气透过率和地表入射太阳辐射的影响,以及这种影响在不同年份的差异.借助WRF-Chem模式模拟分析了重污染期间气溶胶辐射效应对垂直方向上气象要素廓线、边界层结构以及PM_2.5浓度的反馈机制.结果表明:霾污染可导致大气透过率明显下降,春、秋、冬不同季节,霾污染导致中午大气透过率分别下降0.09,0.11和0.09.全年平均霾污染可导致大气透过率降低约15.5%.云量的增多也可导致大气透过率明显下降,多云天气下大气透过率相比晴天减小约22.4%.霾和云对大气透过率的影响还与太阳高度角有关,当太阳高度角>60°时,霾污染导致大气透过率下降8.6%.随污染等级提高,气溶胶对太阳辐射的衰减作用也越强,天津地区空气质量分别为Ⅰ～Ⅰ级时,中午地表入射短波辐射呈稳定下降趋势,依次为484,446,439,342,328和253W/m².重污染期间,气溶胶辐射效应导致大气低层(250m以下)降温(0.8℃)增湿(3.8%...     

2000~2020年天津PM2.5质量浓度演变及驱动因子分析

基于中国大气成分实时追踪数据集、天津气象局和生态环境局长序列PM_2.5质量浓度和气象观测,结合MEIC排放清单和环境模式构建的细颗粒气象条件扩散指数,研究2000～2020年天津地区PM_2.5质量浓度演变规律及驱动因子,以期更科学地分析气象对大气环境影响,为“十四五”期间深度环境治理提供支撑.结果表明,2000～2020年天津PM_2.5质量浓度呈现3个阶段变化,第一阶段2000～2007年,呈现持续地上升,其变化速率为4.58μg·（m³·a）^-1,该阶段排放量的快速增加是主导因素,其作用是气象条件年际波动影响的4倍,排放量增加使得PM_2.5质量浓度增加45.3%;第二阶段为2007～2013年,该阶段PM_2.5质量浓度呈现波动变化,出现了两个浓度峰值年（2007年和2013年）,该阶段排放稳定,气象条件年际波动对PM_2.5质量浓度年际波动产生重要影响,两者相关系数0.81;第三阶段为2013～2020年,PM<...     

天津地区污染天气分析中垂直扩散指标构建及运用

基于255 m气象塔风、温和PM_(2.5)质量浓度数据获取天津地区大气稳定度特征,利用中尺度大气化学模式构建垂直扩散指数β和φ,开展天津地区污染天气预报中垂直扩散分析方法的研究,以期提高天津地区重污染天气预报预警准确率.结果表明,综合运用大气稳定度、基于边界层平均PM_(2.5)质量浓度与近地面PM_(2.5)质量浓度比值构建的垂直扩散指数β,基于数值模式chemdiag功能(以CO为示踪物)构建的垂直扩散指数φ,可以在污染天气预报中较好的进行大气污染物垂直扩散能力分析.当07:00~08:00和18:00~20:00大气稳定度为D及以上时,相比大气稳定为C及以下时,出现重污染天气的概率成10倍的增加;使用垂直扩散指数β和风速双重指标判断重污染天气,比单一的风速指标判断准确率提升67%;垂直扩散指数φ与近地面PM_(2.5)质量浓度相关系数达到0.8,当垂直扩散指数φ小于0.52时,重污染天气概率75%,可识别59%的重污染天气.     

天津大气稳定度和逆温特征对PM2.5污染的影响

利用气象铁塔资料分析了逆温频率和强度,采用温差-风速法计算了天津地区大气稳定度,探讨了其相互关系及对PM_2.5浓度月均值和超标日的影响,并对一次重污染过程中大气稳定度和逆温分布特征进行了分析.结果表明,2015年9月~2017年8月A,B,C,D,E和F类大气稳定度发生频率依次为6.7%,11.4%,22.4%,46.1%,11.1%和2.2%,秋冬季节稳定类天气（E,F类）较多,全年白天各时段均以不稳定类大气为主,夜间大气稳定度以中性为主,秋冬季夜间稳定类高达30%~40%.观测期内冬季逆温频率最高,5：00~8：00和21：00~23：00超过90%,冬季逆温强度也最高.随着稳定类大气层结日数的增多,PM_2.5月均值和污染日数均有所增大,同时逐月PM_2.5均值、污染日发生频率均与逆温发生频率呈正相关关系.2016年12月16~21日的一次重污染天气过程显示,PM_2.5受到大气稳定度和逆温发展的影响,霾形成、雾-霾交替和消散等阶段大气稳定度和逆温特征具有显著的不同.大气持续趋于稳定及逆温强度的逐渐增大,对污染生成和维持起了非常重要的作用,污染过程中大气稳定度和逆温特征的精细化分析有助于提升重污染天气预报预警水平.     

苯并(a)芘在黄河水体不同粒径颗粒物上的表面吸附和分配作用特征

模拟实验研究了苯并(a)芘在黄河水体不同粒径颗粒物上的吸附作用,重点探讨了颗粒物粒径对苯并(a)芘的表面吸附和分配作用的影响.结果表明:(1)苯并(a)芘在黄河水体颗粒物上的吸附符合表面吸附-分配作用复合模式(2)苯并(a)芘在粒径d≥0.025 mm颗粒物上的吸附以表面吸附为主,表面吸附对吸附的贡献在68.7%至82.4%之间;当苯并(a)芘液相平衡浓度为0～8.87μg·L-1时,其在粒径0 007 mm≤d＜0.025 mm颗粒物上的吸附以表吸附作用为主,当液相平衡浓度大于8.87μg·L-1时,吸附以分配作用为主;苯并(a)芘在粒径d＜0.007 mm颗粒物上的吸附以分配作用为主;(3)苯并(a)芘在不同粒径颗粒物上的表面吸附对总吸附的贡献大小顺序为:(d≥0.025 mm)＞(0.007 mm≤d＜0 025 mm)＞(d＜0.007 mm);(4)苯并(a)芘在不同粒径颗粒物中的分配系数与有机质含量呈线性相关,其标化分配系数Koc约为1.26×105L·kg-1.