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1.
天然水体腐殖质对双酚A光降解影响的研究   总被引:13,自引:1,他引:12       下载免费PDF全文
以中压汞灯模拟太阳光光源,研究了双酚A(BPA)在水体腐殖质中的光降解过程,探讨了不同来源的腐殖质、腐殖质浓度、BPA初始浓度、溶解氧等因素对BPA光解速率的影响,实验结果表明,BPA在纯水体系中直接光解很慢,但在腐殖质溶液中光解迅速,符合拟一级动力学反应,改变BPA初始浓度对BPA光解速率的影响不明显,增大溶解氧浓度会抑制BPA光解,通过活性氧分子探针鉴定了腐殖质吸收光辐射产生的羟基与单线态氧,利用GC-MS鉴定了双酚A在Nordic湖富里酸(NOFA)中的光敏化降解产物,推测出BPA敏化降解的可能历程为能量转移导致的直接光解、羟基加成和羟基氧化。  相似文献
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3.
异丙草胺光解体系中溶解氧的增强效应   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
研究了异丙草胺光解过程中溶解氧的协同效应,在不同初始浓度溶解氧存在时异丙草胺在水中的光解规律.随着溶解氧初始浓度的增加,光解速率和效率均有提高,其中最高和最低光解效率相差30%.初始溶解氧浓度达到7.5mg/L后,光解速率和效率出现了平台效应,并且随着溶解氧浓度增加而有所下降.伴随异丙草胺的光解,溶解氧也有消耗,可以推测溶解氧也参与了光反应.通过对降解产物的分析,发现含高浓度溶解氧和缺氧条件下的光解产物基本一致,但部分光解产物生成量不同.通过光解体系做自旋捕捉实验,推测可能是通过单线态氧1O2机制进行光氧化.  相似文献
4.
铋银氧化物混合物高效氧化降解四溴双酚A的研究   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
以AgNO3和NaBiO3?2H2O为原料,采用离子交换-共沉淀法制备了铋银氧化物混合物(silver bismuth oxide,BSO),并利用它氧化降解溴代阻燃剂四溴双酚A( TBBPA)。研究了制备过程中银铋摩尔比及降解过程中BSO用量对TBBPA降解效果的影响。结果表明,当银铋摩尔比为1:1,BSO用量为1 g?L-1时,40 mg?L-1 TBBPA在7 min内可完全降解,其总有机碳的去除率高达80%。采用离子色谱﹑气相色谱-质谱联用仪及X射线光电子能谱监测降解过程中TBBPA的变化,发现TBBPA降解过程涉及脱溴﹑叔丁基碳的断裂和苯环的开环氧化等反应。利用NaN3作为分子探针,发现单线态氧是BSO氧化降解TBBPA的主要反应活性物种。  相似文献
5.
光诱导腐殖酸产生单线态氧的影响因素研究   总被引:1,自引:1,他引:0       下载免费PDF全文
研究了腐殖酸浓度、pH、温度和光照强度对光诱导腐殖酸产生单线态氧潜力的影响,并对腐殖酸紫外-可见光谱特征E2:E3与单线态氧量子产率的关系进行了分析.结果表明:腐殖酸浓度增加会促进单线态氧的产生,pH是腐殖酸产生单线态氧的重要影响因素,单线态氧平衡浓度([1O2]ss)在pH=7时最高,随酸(或碱)性增强而减小;在模拟的实际环境温度(1.5、5、10、15和25℃)中,[1O2]ss随绝对温度值(K)升高呈增长趋势,但在283K(10℃)后趋于平衡;光照强度增大对[1O2]ss具有促进作用;在氙灯模拟日光照射实验中,最小(0.8×104lux)和最大(15.5×104lux)光强下[1O2]ss值相差一个数量级.单线态氧量子产率与腐殖酸的E2:E3值呈显著正相关,这可能与腐殖酸中小分子芳香族在光敏化过程中能量转移效率更高有关.综上可推测夏季(温度高和光照强度大)更有利于水环境中腐殖酸类溶解性有机质产生活性氧物质,促进对有机污染物的光降解.  相似文献
6.
在模拟太阳光照射下,4氯苯酚(4CP)浓度迅速降低,反应过程对应着产生大量的单线态氧和自由基.金属离子Fe2+、Fe3+、Al3+能够加速这一过程,尤以Fe2+、Fe3+的影响更明显;在模拟太阳光照射下,向4CP体系加入的富里酸(FA),对4CP浓度降低略起抑制作用,这表明二者之间存在相互作用.但当再加入金属离子Fe2+、Fe3+、Al3+后,能够加速4CP浓度降低,尤以Fe2+、Fe3+的影响更显著.  相似文献
7.
汪祺  韩佳芮  魏博凡  周磊  张亚  杨曦 《环境科学》2015,36(8):2906-2910
选取沙丁胺醇(salbutamol,SAL)为目标污染物,研究了3种碳纳米管(CNTs,单壁碳纳米管 SCNT、羟基衍生化多壁碳纳米管 MWNT-OH 和羧基衍生化多壁碳纳米管 MWNT-COOH)对有机污染物在模拟太阳光照下降解的影响;并且研究了CNTs 与天然水体中光活性物质三价铁离子(Fe3+)的相互作用。结果表明,3种 CNTs 能够通过竞争吸收光子,即光屏蔽作用抑制 SAL 光解;同时又能通过光致激发产生单线态氧(1O2)促进光解反应,两种作用机制同时存在,在绝大多数情况下,抑制作用占主导地位。此外,CNTs 还能通过静电吸附作用使水体中的光活性物质 Fe3+失活,从而影响有机污染物在天然水体中的光化学行为。  相似文献
8.
阿散酸(p-ASA)作为一种有机砷饲料添加剂被广泛应用于养殖业以促进动物生长.因其几乎不被动物体吸收转化而易进入到养殖业环境中,其氧化降解则会向环境中释放无机砷而造成环境砷污染.以LED灯(λ=660 nm)为激发光源、亚甲基蓝(MB)为光敏剂,产生单线态氧(1O2),研究1O2对水中p-ASA的氧化降解形成无机砷的过程.同时考察体系初始pH、光照强度、光敏剂浓度等因素对反应的影响.结果表明,p-ASA经光敏反应而显著降解,并产生以As(V)为主的无机砷.p-ASA在偏碱性条件下降解显著;p-ASA降解率与光照强度呈正相关;p-ASA降解率随着光敏剂MB浓度增大先有明显提高,MB浓度大于3 mg·L-1后趋于稳定.选取糠醇(FFA)作为参考物,利用竞争动力学方法估算得出pH=10时1O2p-ASA的反应速率常数为7.44×106 L·mol-1·s-1.  相似文献
9.
环境水体中存在众多可解离的有机污染物,而不同的解离形态表现出相异的环境行为,如光化学反应活性和归趋.本文以土霉素(OTC)为例,研究了水中可解离化合物的表观光降解、光氧化等复合光化学转化动力学,并揭示了其相应的环境光化学归趋和贡献.模拟日光(λ290nm)照射下,OTC的光降解遵循准一级反应动力学,光解速率常数(k)对pH表现出明显的依赖性.这是由于随pH值升高,解离形态(i)从OTCH_2~0、OTCH~-到OTC~(2-)渐变,相应的k_i和量子产率(Φ_i)显著增大.竞争动力学实验进一步表明,·OH和~1O_2均可以氧化降解OTC,且降解速率随着pH的增大而加快.这与3种解离形态不同的去质子化程度和氧化反应活性有关.去质子化增加化合物的电子密度,利于活性氧物种的亲电攻击,从而促进光氧化反应.基于以上OTC解离形态的不同光化学转化活性,评估了环境表层水体(pH=6~9)中的复合光化学转化半减期(t_(1/2,E)).t_(1/2,E)值依赖于基质pH和季节,北纬45°晴天正午,t_(1/2,E)在0.131 h(仲夏,pH=9)到3.63 h(仲冬,pH=6)之间.多数情况下,OTC的表观光解是其最主要的光化学转化途径,~1O_2氧化次之,而·OH氧化的贡献非常小.以上结果证明了OTC不同解离形态具有不同的光化学转化动力学.因此,为了准确评价水环境中抗生素等可解离有机污染物的光化学归趋和风险,有必要综合考虑所有解离形态的复合光化学行为.  相似文献
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