南昌前湖区域夏季降水中低分子有机酸的分布与来源

2020年5—9月，共采集南昌前湖区域20个降水事件的88个分段降水样品，测定降水中3种低分子有机酸(甲酸、乙酸、草酸)和4种无机阴离子(Cl^-、NO₂^-、NO₃^-、SO₄^2-)浓度，分析讨论降水有机酸的分布、来源，定量解析云下冲刷、云水对降水有机酸的贡献.结果表明，降水中甲酸、乙酸、草酸占所测定阴离子总量的16%，降水有机酸与无机酸总量的月变化呈相反趋势；长降水事件的降水有机酸浓度在降水进程中呈现先逐渐降低，到降雨末期趋于平稳或稍稍反升的变化特征；降水进程中，云下冲刷对降水中3种有机酸的贡献率逐渐减小，而云水对其贡献率逐渐增大，降雨前期，云下冲刷为降水中有机酸根的主要来源，降雨后期，以云水贡献为主；前期降水中3种有机酸两两之间的相关性比末期降水中的弱，降水中草酸与SO₄^2-的相关性较甲、乙酸与SO₄^2-的相关性强，反映降水中草酸受二次污染影响大；...     

我国酸性降水来源探讨

 我国的酸性降水存在着大气污染物的局地冲刷和中、长距离传输双重来源机制。我国南方重污染城市的酸性降水主要来源于城市高浓度大气污染物的局地冲刷；广阔区域和清洁地区的酸性降水则主要来源于大气污染物的中、长距离传输。酸性降水中局地来源和传输作用的贡献，因地而异，主要取决于当地的大气污染条件和气象条件。     

2014年北京地区云内云下的降水化学分析

为了解现阶段北京地区降水的化学特征和云下/云内的清除作用,于2014年采用分段采样的方式针对25场降水进行收集,分析了降水中各离子组分浓度.结果发现,2014年北京地区降水中NH₄⁺、SO₄^2-、NO₃^-和Ca²⁺浓度最高,雨量加权平均离子浓度分别为240、162、91和65 μeq·L^-1,与早期研究相比均有所下降.SO₄^2-/NO₃^-比值为1.8,NO₃^-和NH₄⁺的比重显著增加.综合利用相关性分析、主因子分析及后向轨迹等方法,探讨了北京地区降水中各离子组分的来源.结果表明,东南气团中主要离子NO₃^-、SO₄^2-及NH₄⁺的浓度较高,主要受人为活动排放的影响.总体上各离子的云下冲刷作用略大于云内清除,其中,Na⁺、Ca²⁺及NO₃^-云下冲刷的贡献大于SO₄^2-和NH₄⁺.与其他城市相比,北京地区云内清除的贡献略大,表明长距离输送的影响不可忽视.     

云水和云下冲刷颗粒物与气态污染物对降水中硫酸盐和硝酸盐的贡献

为定量云水和云下冲刷分别对降水中SO₄2-、NO₃-的贡献,并进一步解析云下冲刷颗粒相和气相物质分别对降水样品中SO₄2-、NO₃-的贡献,于2016年4月-2017年2月采用APS-3A型降水自动采样仪对降水进行分段采集.采用离子色谱检测分段降水样品的ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）,分析其变化规律;在降水前、降水中及降水后同步采集并检测大气颗粒相ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和气相ρ（SO₂）、ρ（NO₂）,分析颗粒相中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和气相中ρ（SO₂）、ρ（NO₂）的变化与分布.结果表明:①ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）在同一场降水的分段样品中呈逐渐降低至后期趋于平稳的趋势,说明降水对空气中污染物的冲刷使空气逐渐清洁,后期冲刷作用有限使得降水中离子质量浓度趋稳.②颗粒相中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）与气相中ρ（SO₂）、ρ（NO₂）在降水前较高,在降水中减小,并在降水后回升,说明降水对颗粒相SO₄2-、NO₃-和气相SO₂、NO₂均有清除作用,降水结束后无云下冲刷作用,污染物质量浓度逐步回升.③云水对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为22%~56%（平均值为35%）、9%~49%（平均值为29%）,云下冲刷颗粒相SO₄2-、NO₃-对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为39%~69%（平均值为55%）、43%~73%（平均值为56%）,云下冲刷气相SO₂、NO₂对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为5%~17%（平均值为10%）、5%~19%（平均值为15%）.研究显示,降水中SO₄2-、NO₃-主要来源于云水和云下冲刷颗粒相SO₄2-、NO₃-,而来源于云下冲刷气相SO₂、NO₂较少.      

基于氢氧稳定同位素的黄土高原云下二次蒸发效应

根据GNIP提供的1985年1月至2004年12月黄土高原8个站点的409个降水同位素数据及同期的气象资料,结合HYSPLIT 4.9模型,分析了该区δ18O和d的时空分布特征,计算了二次蒸发的比率,并对不同气象因子影响二次蒸发的程度作了探讨,得到以下结论:1冬季风和夏季风期间,在黄土高原内由南向北δ18O呈上升趋势,d呈下降趋势;自东向西δ18O仅在夏季风期间有上升趋势,而在冬季风期间呈现下降趋势,d总呈现下降的趋势,δ18O和d的变化幅度可以指示季风的路径.2该区全年存在二次蒸发效应,夏季风期间最为明显,蒸发比率介于1.51%~5.88%之间,平均值为3.87%.冬季风期间蒸发比率总体较低,介于1.06%~5.46%之间,平均值也降为3.03%.黄土高原边缘站点蒸发比率受季风变化影响较大,而中部站点受季风变化影响较小.3温度对二次蒸发的影响较大,降水量和水汽压其次,相对湿度较小.此外,风速和海拔对二次蒸发的影响较弱.     

青海湖沙柳河河源区降水同位素云下二次蒸发效应

河源地区的水源储蓄和涵养能力,深刻影响河流的水资源补给与供续,研究河源地区降水同位素的二次蒸发效应有助于深入理解河源区降水循环过程.选取2020年5～9月青海湖沙柳河河源地区的逐月降水同位素数据,利用基于稳定同位素的Stewart雨滴蒸发模型,计算了青海湖沙柳河河源地区雨滴蒸发剩余比(f),以及蒸发分馏的氢氧同位素组分...     

云下湿清除作用对长三角PM2.5模拟的影响

为探讨云下湿清除作用对长三角地区PM_2.5浓度模拟的影响，在华东区域大气环境数值预报系统中新增了气溶胶云下湿清除过程参数化方案，对比分析了2018年12月1日至2019年2月28日降水对长三角地区PM_2.5的清除作用及其对数值模拟效果的改进.结果表明，模式对该时段内的降水和PM_2.5浓度均有很好的模拟效果，模拟的数值、空间分布和变化趋势均与观测有良好的一致性；增加云下湿清除作用后长三角地区PM_2.5浓度模拟效果得到明显改善：平均偏差、平均误差和均方根误差分别减小4.85，1.72，2.35μg/m³，归一化偏差和归一化误差分别降低0.14和0.08，约90%城市的相关系数、均方根误差、平均误差、归一化误差得到改进；云下湿清除作用使模拟PM_2.5浓度随雨强增大而降低，解决了模式湿清除过程的不足.同时，增加云下湿清除作用会加剧部分城市PM_2.5模拟浓度偏低的现象，这需要通过其他过程的完善予以改进.     

云下洗脱-Eulerian模式

在Eulerian模式中,在大气氨浓度大于硝酸的条件下,简要讨论了各种污染物对雨水组成的影响.结果表明,在本文考虑的情况下,氨对SO_2气体洗脱和SO~(2-)形成的影响最大,且能抑制雨水的酸化;过氧化氢的作用略小于氨.气溶胶对雨水SO_4~(2-)浓度的贡献小于气体.云下H_2O_2和O_3氧化能力的大小取决于雨水的pH、降落距离和各自的浓度.在雨水pH高,降落距离短和各自浓度小时,O_3的氧化能力大于H_2O_2,反之则H_2O_2大于O_3.对韶关降水酸化的模拟表明,考虑气体污染物补充机制的Eulerian模式可以较好地模拟现场降水酸化过程.     

四面山环境对降水酸度的贡献

四面山降水酸化,其降水酸度有80％来自云内,二氧化硫是目前四面山降水酸化的限制剂,降水中剩余过氧化氢潜在着使降水继续酸化的危险。     

东北吉林地区云水化学航测研究

利用飞机航测于2007年夏季在东北吉林地区采集了24个云水样品,对云水的pH值与主要无机水溶性离子成分进行分析.结果表明,该地区云水呈酸性,平均pH值为4.93;主要离子成分依次为SO42-109.7μeq/L,NH4+74.8μeq/L,Ca2+71.9μeq/L,和NO3-51.4μeq/L;SO42-/NO3-的当量比为2.1,与龙凤山降水样品比值相当.云水离子浓度主要受天气形势及气团输送特征影响.集合后推气流轨迹分析表明离子浓度最高的云水样品主要受到华北地区污染输送的影响.对比同步采集的高空云水与地面降水样品,发现云下冲刷过程可对降水酸度起到一定的中和作用.