长江水体分散颗粒物对对乙酰氨基酚光降解的影响

研究了药物对乙酰氨基酚在长江水体颗粒物表面的吸附及颗粒分散体系中的光降解规律,探讨了体系pH、颗粒物浓度及加入柠檬酸、草酸、腐殖酸对对乙酰氨基酚光降解的影响.结果表明,对乙酰氨基酚在颗粒物表面的吸附符合Langmuir型吸附等温式,分散颗粒物可以促进对乙酰氨基酚的光降解,光降解符合一级反应动力学规律;pH=9时光降解速率最快;加入草酸、柠檬酸可以加快对乙酰氨基酚的光降解,而腐殖酸则抑制其光降解.     

对乙酰氨基酚修饰的后交联树脂对双酚A的吸附性能

用二氯乙烷为溶剂,用FeCl3为催化剂,使氯球和对乙酰氨基酚发生Friedel-Crafts反应制得了对乙酰氨基酚修饰的后交联树脂,对其结构进行了表征,研究乙酰氨基和酚羟基二类氢键作用位点修饰的后交联树脂对双酚A的吸附性能.结果表明,红外光谱显示对乙酰氨基酚已被成功地修饰在后交联树脂上.对乙酰氨基酚修饰的后交联树脂与氯球相比,BET比表面积、孔容明显增大,孔径明显变小.对乙酰氨基酚修饰的后交联树脂对双酚A的吸附量明显高于75%活性炭的聚砜微球对双酚A的吸附量.对乙酰氨基酚修饰的后交联树脂对双酚A的吸附为放热、自发的过程;树脂可以用100%酒精解吸,解吸率为99.92%;吸附动力学数据符合一级吸附速率方程,颗粒内扩散是吸附速率的主要控制步骤,吸附速率同时还受液膜扩散的影响.     

秸秆生物炭吸附对乙酰氨基酚的机制及其位能分布特征

作为药品和个人护理产品（PPCPs）中用量最大的一类,对乙酰氨基酚广泛存在于水环境中,具有潜在的环境风险;因此,有必要对其去除机制开展研究.基于我国农业秸秆资源高值转化的需求,通过热解制备秸秆生物炭吸附净化水中对乙酰氨基酚具有良好的应用前景.然而秸秆生物炭对对乙酰氨基酚的吸附过程和机制尚不清楚.选用4种秸秆（稻秆、麦秆、玉米秆和大豆秆）作为原料,通过热裂解在400℃和500℃制备生物炭,进行序批吸附实验,同时研究腐殖酸和pH对吸附过程的影响.结果表明,基于Freundlich模型和位置能量分布模型可知,500℃生物炭对对乙酰氨基酚的吸附量显著高于400℃生物炭（吸附系数K_F高出1.16~2.53倍）,且具有较多的高能吸附位点.高温热解生物炭的主要吸附机制为孔道吸附和π-π作用;低温热解生物炭的主要吸附机制为表面氢键作用.腐殖酸对对乙酰氨基酚在生物炭上的去除具有协同效应,这归因于所选腐殖酸具有一定芳香性,可促进与对乙酰氨基酚的相互作用.pH升高抑制生物炭吸附主要归因于对乙酰氨基酚团聚.吸附机制研究表明,可通过提高热解温度促进对乙酰氨基酚在秸秆生物炭上的孔道吸附和π-π作用;腐殖酸和pH影响研究表明,秸秆生物炭与对乙酰氨基酚的相互作用不受腐殖酸影响,在低pH环境下也具有良好吸附性能.     

臭氧氧化水溶液中对乙酰氨基酚的机制研究

采用间歇实验的方法,研究了臭氧氧化降解水溶液中对乙酰氨基酚的影响因素和机制.结果表明,臭氧能够有效降解水溶液中的对乙酰氨基酚,降解过程符合伪一级动力学模型(R2>0.992).臭氧浓度、HCO-3和pH值均影响对乙酰氨基酚的降解过程,添加HCO-3、提高pH值和适当增大臭氧浓度均可提高其降解效果.气相色谱/质谱和离子色谱检测结果表明,在对乙酰氨基酚臭氧氧化的过程中,首先生成对苯酚及一系列含有羧基的酸类产物,继而被进一步氧化;依据中间产物,探讨了对乙酰氨基酚可能的降解反应途径.TOC检测仪的检测结果显示,对乙酰氨基酚的最终矿化程度较低.在对乙酰氨基酚的初始浓度为20 mg·L-1及臭氧浓度为9.10 mg·L-1时,反应130 min后,矿化程度仅为16.42%.     

羟胺强化亚铁活化过硫酸盐降解对乙酰氨基酚的研究

采用羟胺(HA)强化Fe~(2+)/过硫酸盐(PS)体系降解对乙酰氨基酚(ACT),考察了Fe~(2+)、PS、HA投加浓度以及反应初始pH值对ACT降解效果的影响.结果表明,在反应时间为30 min,亚铁浓度为0.05 mmol·L~(-1), PS浓度为0.8 mmol·L~(-1)和初始pH为3.0的条件下,0.5 mmol·L~(-1) HA可将ACT的去除率从13%提高到90%.适量增加Fe~(2+)或HA浓度可以提高ACT的降解率,但是过高的Fe~(2+)和HA浓度会抑制ACT的降解.ACT的降解率随着PS浓度升高而提升,当PS浓度达到1.2 mmol·L~(-1)时,30 min内ACT几乎可以完全降解.ACT的降解效果随着pH的升高而降低.EPR实验表明Fe~(2+)/PS/HA体系中主要的自由基是SO■和HO~·.Na_2SO_3、NaNO_2和Na_2S_2O_3等常见的还原剂均能够强化Fe~(2+)/PS体系对ACT的降解效果,但是其对Fe~(2+)/PS体系的强化效果均比HA低.     

TiO2光催化降解水中对乙酰氨基酚的研究

以金属卤素灯(250 W,波长≥365 nm)为光源,研究了对乙酰氨基酚(APAP)在纳米TiO2悬浆体系中的光催化降解,考察了溶液初始pH、APAP初始浓度和TiO2投加剂量对APAP光催化降解的影响.结果表明:TiO2光催化工艺可以有效地去除水中的APAP;在pH值为3.0、TiO2投加量为0.5 g/L的条件下,初始浓度为30 μmol·L-1的APAP水溶液在光照60min后的光降解率可达59.1%;APAP的光催化降解率与其初始浓度、TiO2光催化剂的用量、溶液的pH值等因素有关.     

三种不同氧化工艺条件下对乙酰氨基酚的降解过程与产物毒性变化研究

作为一种典型的药物,对乙酰氨基酚(acetaminophen,ACE)由于其广泛存在和潜在毒性引起重要关注.本研究比较了氯化、紫外/过氧化氢(UV/H2O2)和紫外/氯(UV/Cl)三种工艺对ACE的降解情况.结果表明,3种工艺中,UV/Cl和UV/H2O2工艺均能完全降解ACE,其中UV/Cl工艺的降解速率更快. UV/H2O2和UV/Cl工艺降解能用准一级动力学模型很好地拟合,它们的反应动力学常数(kobs,ACE)分别为0.1343 min-1和0.0657 min-1(293K,p H=7).通过p H实验发现,酸性条件下UV/Cl工艺效果更好,而p H对UV/H2O2工艺没有显著影响.相比而言,ACE的矿化比降解困难许多,在60 min后其矿化率最高仅为5.60%(UV/Cl工艺).在UV/Cl工艺降解过程中,检测到12种主要的转化产物,其转化途径主要包括羟基化、氯取代、二聚化、脱酰化和氧化反应.通过发光菌实验对溶液毒性进行分析,3种工艺条件下ACE溶液的毒性都会有所升高,其中氯化工艺最为突出.每种工艺中不同的反应活性物质导致了ACE转化产物的不同,最终使得溶液毒性不同程度地升高.     

UV/H2O2降解水中对乙酰氨基酚的动力学及反应途径

利用UV/H_2O_2间歇式光氧化反应器,考察该工艺降解水溶液中对乙酰氨基酚反应动力学和影响因素.结果表明,UV/H_2O_2可有效降解水溶液中的对乙酰氨基酚,降解过程符合拟一级反应动力学模型(R~2=0.990).通过考察影响反应的因素,如H_2O_2投量、紫外功率、pH值、共存阴离子(HCO_3~-、NO_3~-)浓度,研究结果表明,对乙酰氨基酚的反应速率常数随H_2O_2投量增大而增高,随着UV功率增强而增大;共存阴离子浓度的增加在一定程度上会降低反应速率常数;中性条件是降解体系的最适宜环境,此时的反应速率常数达到最大值.通过气象色谱/质谱(GC/MS)对中间产物的分析推测对乙酰氨基酚降解过程中首先形成了苯酚类物质进而被氧化生成易降解的物质.UV/H_2O_2对对乙酰氨基酚的矿化效果非常显著,在pH 7.0,紫外功率15 W,对乙酰氨基酚浓度42.0 mg·L~(-1),H_2O_2投加量为250.0 mg·L~(-1)时,总有机碳(TOC)去除率达到39%.     

对乙酰氨基酚制备过程中废水的处理

采用芬顿法、光催化氧化法与生物降解法相结合,研究对乙酰氨基酚制备过程中高浓度废水的降解。以COD的去除率为指标,研究各种方法的主要因素对废水降解效果的影响,通过控制单因素变量实验,确定各种方法的最佳工艺条件。结果表明,芬顿法的最佳工艺条件:废水的pH为4.0、FeSO4·7H2O加入量为0.10 mol/L、H2O2(30%)加入量为56.5 mL/L、反应时间3 h;光催化氧化降解废水的最佳条件:H2O2(30%)加入量4.5 mL/L,光照时间4 h。生物降解较适宜条件:pH为7.0,温度为28~29℃。在各种方法的最佳条件下,可使废水的COD从18 979.24 mg/L降至36.14 mg/L。     

SPE-HPLC法同时测定水中3种典型PPCPs

建立并优化了SPE-HPLC同时测定对乙酰氨基酚(PCT)、碘普罗胺((IOP)和阿莫西林(AMX)3种典型PPCPs的检测方法。当流动相为甲醇和水,检测波长230 nm、柱温30℃、采用连续梯度洗脱程序时,3种目标物质均获得良好的分离,并呈现出良好的线性关系(RSD0.998),检出限(LOD)为10.2~247.3μg/L,样品平均加标回收率为94.97%~102.45%,R~2为0.238%~0.756%。以HLB为固相萃取小柱、上样流速3 mL/min、洗脱液甲醇8 mL时,3种PPCPs可实现80.45%~89.70%的回收率。应用此方法对九江学院污水处理厂的出水进行测定,检出IOP和AMX浓度分别为0.400μg/L和19.866μg/L。