元素掺杂材料在电催化反硝化中的研究进展

电催化反硝化是处理硝酸盐废水技术之一。本文综述了电催化反硝化的最新研究进展，分析了电催化反硝化直接电子转移和原子氢(H^*)介导间接还原两种反应机理，总结了电催化反硝化的决速步是将NO₃^-还原为NO₂^-以及决定产物选择性的关键中间体是NO。在此基础上，总结了元素掺杂方法及其对电极材料催化活性中心和电催化反硝化反应路径的调控效应，提出了元素掺杂是提高电极材料催化活性、产物选择性和长期稳定性的有效手段。此外，还讨论了其他因素如水质特征、运行参数等对电催化反硝化效果的影响，明确了水中共存卤素离子如Cl^-和Br^-等可显著提高N₂选择性以及大多数电极材料在中性条件下还原效果最佳。面向日益增长的硝酸盐废水处理需求，指出了电能消耗高和实际废水水质成分复杂导致副反应多是限制电催化反硝化大规模应用的关键瓶颈。由此，展望了电催化反硝化技术研究未来需要针对多种实际废水的理化性质开展长期中试试验，除了提高还原速率和产物选择性外，还要重点关...     

基于MERRA-2资料的PM2.5主要组分污染特征及与气象条件的相关性分析

利用MERRA-2再分析数据,对1980～2020年中国区域黑碳、有机碳和硫酸盐质量浓度的空间分布特征、多时间尺度变化规律进行了分析,并进一步探讨了典型区域黑碳、有机碳、硫酸盐浓度与大气自净能力指数之间的可能联系.结果显示:中国黑碳、有机碳、硫酸盐浓度都呈西部低、中东部高的空间分布特征,且京津冀、川渝、江浙沪、两广等4个区域的污染特征具有代表性;中国黑碳、有机碳、硫酸盐浓度均呈现阶段性的年代际变化特征,1980—2020年期间经历了缓慢增加、快速增加和缓慢下降的过程;4个区域3种组分的季节变化规律有较大差异,其中黑碳浓度呈夏季低、冬季高的“U”型变化规律,有机碳和硫酸盐浓度无显著的一致性特征;大气自净能力指数与黑碳、有机碳、硫酸盐浓度的长期变化趋势上有显著的负相关关系,即大气自净能力指数越大(小),污染物浓度越低(高).     

非缓冲微生物燃料电池运行性能及无机碳积累

考察了不同乙酸钠浓度下非缓冲微生物燃料电池(BLMFC)的运行性能和无机碳(IC)(HCO_3~-或H_2CO_3)积累情况。结果表明:阳极液中IC的积累浓度与乙酸钠浓度呈线性相关,在乙酸钠浓度为0.5 g·L~(-1)和1.0 g·L~(-1)的BLMFC体系中,IC积累浓度分别为8.02 mmol·L-1和13.60 mmol·L~(-1),阳极液出现酸化现象,pH降低至6.2和6.5;体系输出电压(U)与阳极液pH出现相同的先下降后上升的变化趋势,体系最大功率密度(P_(max))分别为242 mW·m~(-2)和428 mW·m~(-2)。当乙酸钠浓度增大到2.0 g·L~(-1)和3.0 g·L~(-1)时,IC积累浓度增加到30.64 mmol·L~(-1)和42.42 mmol·L~(-1);乙酸盐自身的缓冲作用和体系积累的较高浓度IC可以将阳极液pH维持在7.4～8.5,输出电压稳定在350 mV左右;P_(max)增大到668 mW·m~(-2)和699 mW·m~(-2),可以实现自缓冲稳定运行。     

高山风景区居民区碳质气溶胶污染特征及来源

碳质气溶胶是大气颗粒物的重要组成部分，具有很强的环境和气候效应，是气溶胶科学研究领域的热点.为探究庐山风景区居民区PM_2.5中碳质组分的污染特征及来源，于2019年12月2日—2020年10月31日在庐山风景区居民区进行PM_2.5样品采集，并对其碳质组分有机碳(OC)和元素碳(EC)进行分析.结果表明，观测期间庐山风景区居民区PM_2.5的平均质量浓度为(46.45±18.64)μg·m^-3，其中OC和EC平均质量浓度分别是(4.08±1.61)μg·m^-3和(0.23±0.10)μg·m^-3，占PM_2.5总质量的8.78%和0.50%.且碳质颗粒的污染水平普遍低于城市地区，介于国内其他典型高山背景点之间.采用EC示踪法对PM_2.5中的二次有机碳(SOC)进行估算，发现采样期间SOC的平均浓度为(1.51±1.22)μg·m^-3，占OC的33.2%，表明SOC是PM_2.5...     

稳定型UiO-66-(COOH)2对Cs+的有效吸附

采用水浴法合成了具有孔道结构、高稳定性和多活性位点的固体吸附材料UiO-66-(COOH)₂.通过考察接触时间、温度、起始浓度、干扰离子等因素，评估了UiO-66-(COOH)₂对放射性铯离子(Cs⁺)的吸附性能.试验表明，吸附过程遵循二级动力学和Langmuir吸附等温线模型，在313 K条件下，最佳吸附容量和去除率分别达到90 mg·g^-1和60%.结构表征验证了吸附过程是在Cs⁺与有机连接体中羧酸根的质子交换以及与金属节点的离子交换的共同作用下进行的.值得注意的是，材料吸附Cs⁺后仍能保持其化学和热稳定性；同时，在钠和钾干扰离子共存时，UiO-66-(COOH)₂对Cs⁺仍表现出较高的选择性(S_Cs/M=5)和去除效率(58%).本文的研究结果可为用于核废水处理、放射性污染和放射性同位素回收的新型材料的设计提供重要参考与借鉴.     

持久性有机污染物土气交换过程影响因素分析

持久性有机污染物(POPs)在全球范围内进行远距离传输过程中,土壤既是污染物的主要汇,又是空气中污染物的潜在来源.土气交换过程是POPs环境归宿的重要环节,该交换过程受POPs理化性质、近地面气象条件、土壤理化性质及植被覆盖等因素的影响.对近期报道的POPs土气交换过程影响因素研究进行了综述与展望,列出了研究中涉及的重要模型及公式.环境温度的变化既能改变目标物在气固相之间的分配行为,影响空气中污染物的干湿沉降和气态交换过程,也能够通过近地面温度场的梯度变化影响污染物在土气交换过程中的垂直紊流扩散.此外,近地面水平风速的变化也会影响目标物的在近地面空气中的垂直紊流扩散.土壤有机质含量及种类控制了土壤中POPs的吸附/解吸过程,土壤温度和湿度影响污染物的土气分配系数,土壤矿物组成也会影响污染物吸附和解吸过程.地面植被能够吸收和吸附空气中气态和颗粒态POPs,通过雨水淋刷和枯落物凋落转移到土壤中;植被覆盖可以减少土壤的温度变化,减少土壤中POPs的挥发.尽管近年已经取得丰硕的成果,但在土气交换过程多因素耦合影响量化评估、动态评估POPs在典型场地原位复杂环境下的土气交换通量、在区域尺度量化植被对城市中POPs土气交换的影响等方面有待开展深入研究工作.     

膨润土吸附水中有机污染物的应用进展

论述了膨润土的吸附机理,介绍了膨润土的物理及化学改性方法及其对有机染料废水,焦化废水,烟草废水,煤泥水,含酚类、石油烃类、抗生素废水及微污染水等的处理效果。针对膨润土作为环保吸附剂存在的问题指出了今后的研究方向:1)将研究成果应用于实际废水;2)研究环境友好且效果好的改性工艺及材料;3)研究新的吸附剂制备形式;4)加大膨润土在废气处理上的研究力度;5)研制吸附效果更佳且能处理复杂成分污水的新型复合吸附剂。     

生物碳和土壤性质对乙草胺吸附行为的影响

生物碳施加到土壤中可能会影响污染物的环境归趋,而吸附作用是其关键控制因素,为此,本研究考察了400、500和600℃下制备的玉米秸秆生物碳(分别记作CS400、CS500和CS600)和土壤性质对乙草胺吸附行为的影响.结果表明,生物碳和土壤对乙草胺的吸附等温线符合Freundlich模型(R2≥0.99).随着生物碳热解温度的升高(从CS400到CS600),生物碳吸附乙草胺的非线性指数n值减小且logKOC值增大,说明吸附非线性程度和吸附能力增强,这是因为生物碳炭化程度增强(H/C原子比减小),疏水性增强(O/C原子比减小)和比表面积增大而有利于对乙草胺的吸附,吸附机制以表面吸附为主(比如疏水作用、π-ρ EDA作用和孔填充作用).然而,土壤吸附乙草胺的n值(0.95)接近1.0,说明该吸附作用几乎是线性吸附,以分配作用机制为主.3种生物碳对乙草胺的吸附能力都高于土壤,特别是CS600对乙草胺的吸附能力(logKoc)比土壤及文献报道的土壤和沉积物高一个数量及以上,说明生物碳可能会有效保留土壤中的乙草胺而降低其迁移性.     

一种新型铋基光催化剂的合成及其可见光催化性能

采用水热法合成铋基光催化剂Bi4VO8Br,通过X-射线粉末衍射、扫描电镜等手段对其进行表征.选择甲基橙为目标降解物来评价不同条件下合成的Bi4VO8Br在可见光下的光催化活性,发现pH 3、反应时间15 h、反应温度160℃为材料水热合成的最佳条件.考察了Bi4VO8Br在可见光及紫外光下对几种农药和增塑剂的光催化降解性能,显示了Bi4VO8Br对不易光解的含苯环有机物的可见光高活性.五氯酚的光催化过程影响因素优化结果表明,可见光和紫外光分别照射120 min和20 min,其降解率分别达到97％和99％,Bi4VO8Br表面上活性基团的捕获即空穴的氧化作用是主要反应原理.     

交流电场联合有机物料强化东南景天修复重金属镉污染土壤

针对土壤重金属污染植物修复效率低的问题,采用盆栽实验,通过施加多种强度的交流电场(0、0.5、1.0 V·cm~(-1))和不同种类的有机物料(黄腐酸钾、紫云英),研究了交流电场及其与有机物料联合对重金属超积累植物东南景天修复重金属镉污染土壤效率的作用。结果表明,交流电场促进了东南景天的生长和对重金属的吸收,以0.5 V·cm~(-1)作用最佳,在电场处理组20 d后东南景天地上部Cd积累量比不施加电场的处理组提高了48.1%。交流电场和有机物料联用可以进一步提升东南景天对土壤镉的累积,施加黄腐酸钾处理组有利于土壤酸可提取态Cd的提高,比对照组提高了16.35%。在交流电场为0.5 V·cm~(-1)条件下,以0.3%施用效果最佳,施加黄腐酸钾和紫云英分别是对照组(施加交流电场,不施加有机物料)的3.65倍和1.73倍。有机物料和交流电场的共同作用极大地促进了东南景天镉的积累。