黑锰矿催化氧化Fe(Ⅱ)生成铁氧化物过程及影响因素

自然界中的锰氧化物常与铁氧化物交结伴生，其形成和转化过程相互影响. Mn(Ⅳ)氧化物与Fe(Ⅱ)反应过程已有较多研究，然而有氧环境中低价锰氧化物氧化Fe(Ⅱ)生成铁氧化物的过程尚缺乏系统研究.本工作以黑锰矿为例，研究了开放体系中Fe(Ⅱ)在低价氧化锰矿物表面的氧化行为，分析了Fe(Ⅱ)浓度、溶解氧以及pH对Fe(Ⅲ)氧化物形成的影响.结果表明，黑锰矿在氧化Fe(Ⅱ)形成针铁矿和纤铁矿的同时，自身被部分还原释放Mn(Ⅱ).当反应体系pH值为3.0时，溶解氧氧化Fe(Ⅱ)作用弱，主要为黑锰矿氧化Fe(Ⅱ)并在其表面生成针铁矿.当反应体系pH值升高至5.0，黑锰矿催化加速了溶解氧对低浓度(<5.0 mmol·L^-1)Fe(Ⅱ)的氧化并生成水铁矿，随后转化成纤铁矿和针铁矿；Fe(Ⅱ)浓度升高(>5.0 mmol·L^-1)，反应初期Fe(Ⅱ)直接被黑锰矿氧化，形成了以针铁矿和少量纤铁矿组成的包覆层，并导致氧化速率减弱，而溶解氧在Fe(Ⅱ)后期氧化过程中发挥了主导作用.这些结果丰富了表生环境铁锰氧化物的形成与共生机理，为土壤矿物形成演化提供了...     

挥发性有机物治理技术评估与展望

当前我国挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)的源头替代和过程控制还有待推进，故仍需发挥好末端治理的保障作用。通过调研和现场监测，获取我国VOCs治理技术应用现状，开展技术评估和未来展望。结果表明：各行业企业VOCs治理技术仍以活性炭吸附、光催化/光氧化及其组合技术为主，共约占86.38%,不同行业VOCs治理技术的具体应用情况有所差异；燃烧及其组合技术的平均实测去除效率最高，分别为81.74%和89.81%,其他非燃烧技术的平均实测去除效率均在80%以下，特别是企业较普遍使用的活性炭吸附、光催化/光氧化及其组合技术实测去除效率的平均值和中位数均低于50%,远不能达到国家标准要求；实际应用中，VOCs治理技术选择不合适、工艺设计不合理、预处理不重视、运行不规范等问题较为突出；未来VOCs治理技术仍需不断优化升级、更新迭代以满足减污降碳协同增效等更高的要求。     

基于BPNN的一江两河流域水体中重金属浓度预测

本文将反向传播神经网络(BPNN)应用于青藏高原一江两河流域(雅鲁藏布江山南段、拉萨河、年楚河)水体中重金属浓度预测，探讨了输入变量、预测因子、隐藏层节点数和模型结构的影响.模型以溶解氧(DO)、pH、电导率(EC)、总磷(TP)、铁(Fe)作为网络的输入层，重金属砷(As)、锑(Sb)、钼(Mo)、锰(Mn)的含量作为网络的输出层，使用Levenberg-Marquardt (LM)算法进行训练.其中，BPNN隐藏层的传递函数为tansig，隐藏层节点数为9，输出层的传递函数为purelin，输出层节点数为4.结果表明：(1)以单个元素作为预测因子时，As、Sb、Mo、Mn预测值和实测值的决定系数(R²)分别为0.98、 0.933、 0.894、 0.928；均方根误差(RMSE)分别为：9.7168×10^-4、 1.2508×10^-4、 3.3159×10^-4、1.9188×10^-3.(2)以4个元素作为预测因子时，预测值和实测值的决定系数(R²)为...     

长三角地区跨区域合作创新对区域多样化的影响研究

区域多样化发展在提高生产力、促进就业以及稳定经济等方面发挥着重要作用.一直以来演化经济地理学框架下区域多样化发展中外部资源的作用被忽略,而跨区域合作创新是区域获取外部知识的重要途径之一.研究使用2000～2017年长三角地区41个城市的发明专利数据,对区域经济一体化特征显著的长三角地区多样化水平与合作创新进行测度,并实证检验区域内部与跨区域的合作创新在区域多样化进程中所发挥的作用.结果表明:(1)长三角地区各城市的相关与不相关多样化水平总体呈现逐渐上升并趋于稳定的趋势;(2)合作创新作为知识流动的重要载体,合作参与者大多位于长三角内,合作创新所产生的知识溢出往往发生在具有技术关联性的产业间,从而有助于促进长三角地区发展相关多样化,但对不相关多样化没有表现出显著影响;(3)合作创新中参与团队数量与区域相关与不相关多样性没有显著关系;(4)合作创新中跨区域合作比例越高,越能够促进区域相关与不相关多样化的发展.因此,在推动区域产业多样化的过程中应注重强化区域间的合作,借助外部力量引导区域产业发展.     

基于MERRA-2资料的PM2.5主要组分污染特征及与气象条件的相关性分析

利用MERRA-2再分析数据,对1980～2020年中国区域黑碳、有机碳和硫酸盐质量浓度的空间分布特征、多时间尺度变化规律进行了分析,并进一步探讨了典型区域黑碳、有机碳、硫酸盐浓度与大气自净能力指数之间的可能联系.结果显示:中国黑碳、有机碳、硫酸盐浓度都呈西部低、中东部高的空间分布特征,且京津冀、川渝、江浙沪、两广等4个区域的污染特征具有代表性;中国黑碳、有机碳、硫酸盐浓度均呈现阶段性的年代际变化特征,1980—2020年期间经历了缓慢增加、快速增加和缓慢下降的过程;4个区域3种组分的季节变化规律有较大差异,其中黑碳浓度呈夏季低、冬季高的“U”型变化规律,有机碳和硫酸盐浓度无显著的一致性特征;大气自净能力指数与黑碳、有机碳、硫酸盐浓度的长期变化趋势上有显著的负相关关系,即大气自净能力指数越大(小),污染物浓度越低(高).     

中原城市群城市土地利用效率时空差异及影响因素研究

基于2006～2016年中原城市群各地市面板数据,运用超效率SBM模型和Malmquist模型测算城市土地利用效率并分析其时空差异,基于此借助空间计量模型分析中原城市群城市土地利用效率的影响因素,旨在促进土地要素的合理配置和区域协调发展.研究结果表明:(1)2006～2016年中原城市群城市土地利用效率整体水平不高,呈现先下降后上升波动变化趋势.高效率聚集区主要分布于中原城市群的西部,而东部的高效率聚集区逐渐向北部迁移.(2)城市土地利用过程中要素投入以及非期望产出的冗余是造成中原城市群土地利用效率损失的主要原因之一.(3)中原城市群城市土地利用效率存在正向的空间自相关.(4)经济发展水平、产业结构对于提高城市土地利用效率具有显著的促进作用,而财政压力、城市房地产投资对提升城市土地利用效率具有显著的抑制作用.(5)研究区域的城市土地利用效率存在空间溢出效应.因此要提高城市土地利用效率,中原城市群需要进一步加强城市之间的联系,建立联动发展机制,增强城市土地利用的系统性和整体性.     

异化铁还原细菌Klebsiella sp.KB52还原重金属Cr(Ⅵ)

以分离自海洋沉积物中异化铁还原细菌Klebsiella sp. KB52为研究对象,分析微生物异化铁还原过程对还原Cr(Ⅵ)的影响。菌株KB52是一株非典型耐铬细菌,在Cr(Ⅵ)浓度10～50 mg·L~(-1)范围内,该菌株生长受到明显抑制。当将Fe(OH)~3添加至培养体系,菌株KB52能够良好生长并具有铁还原性质,同时提高了Cr(Ⅵ)还原效率。Fe(OH)~3浓度为300 mg·L~(-1)时,菌株KB52细胞生长指标OD600和累积产生Fe(Ⅱ)浓度最高,分别是1.4760±0.04和(39.79±1.45)mg·L~(-1),Cr(Ⅵ)还原率(42%)是对照组的5.25倍。当柠檬酸铁作为电子受体,菌株KB52还原Fe(Ⅲ)效率最高,Fe(Ⅱ)累积浓度达到(109.87±1.27)mg·L~(-1),Cr(Ⅵ)还原率提高至67%。上述结果表明,菌株KB52能够利用可溶性和不可溶性Fe(Ⅲ)作为电子受体进行生长,同时其异化铁还原过程偶联Cr(Ⅵ)还原。研究结果可为利用异化铁还原细菌还原Cr(Ⅵ)提供理论依据,拓宽微生物治理重金属污染的应用范围。     

SMAD-BBR组合工艺在高浓度洗涤废水处理中的应用

针对当前化工行业洗涤废水COD高、毒性强、表面活性剂多导致难处理难降解的问题,以青岛市某化工厂生产车间的设备清洗废水为对象,在实验室小试的基础上,设计并建立了处理规模为2.0 m~3·d~(-1)的SMADBBR组合工艺系统用于处理该洗涤废水。经过4个月的现场调试运行,研究了SMAD-BBR组合工艺对洗涤废水的处理效果。结果表明:SMAD-BBR组合工艺能够有效地降解该化工厂的清洗废水,其中COD去除率为99.1%、NH_3-N去除率为95.6%、TP去除率为82.5%;在稳定运行期间水质波动较大时,出水仍能稳定达标,表明组合工艺具有较强的抗冲击负荷能力;通过增加BBR曝气区中的MLSS,从而提高了生物量,使洗涤废水在曝气处理时泡沫严重的情况得到了有效的解决;经计算,SMAD-BBR组合工艺处理洗涤废水,每年可为该化工厂节约140×10~4元。通过分析可知,SMAD-BBR组合工艺在处理洗涤废水方面有良好的应用前景。     

2000～2015年江汉平原区域植被NPP时空特征及其对气候变化的响应

植被NPP对气候变化的响应是全球变化与陆地生态系统碳循环研究的重要核心内容之一。利用CASA模型估算了2000~2015年江汉平原植被NPP，并利用线性回归与逐像元相关性分析方法定量研究了江汉平原植被NPP的时空变化特征及其与气候因素的相关性。结果表明：（1）16年来江汉平原植被NPP的年总量在25.43~29.76 TgC之间，呈波动增加趋势；（2）江汉平原NPP的空间分布格局具有明显的不均匀特征，形成一系列的高值中心和低值中心，符合“丘陵-平原-河流-城市”的衰减趋势；（3）江汉平原NPP与年降水量、年均温的相关系数分别为0.183 7和0.498 5；经显著性检验可知，江汉平原NPP的产量与年降水量相关性较弱，而与年均温则呈较强的正相关关系；（4）植被NPP与年降水量、年均温呈正相关的像元面积分别占总面积的69.19%和83.41%，主要分布在江汉平原腹部的农耕区域，说明江汉平原农耕区NPP的产量对年降水量与年均温的依赖性较强。     

非缓冲微生物燃料电池运行性能及无机碳积累

考察了不同乙酸钠浓度下非缓冲微生物燃料电池(BLMFC)的运行性能和无机碳(IC)(HCO_3~-或H_2CO_3)积累情况。结果表明:阳极液中IC的积累浓度与乙酸钠浓度呈线性相关,在乙酸钠浓度为0.5 g·L~(-1)和1.0 g·L~(-1)的BLMFC体系中,IC积累浓度分别为8.02 mmol·L-1和13.60 mmol·L~(-1),阳极液出现酸化现象,pH降低至6.2和6.5;体系输出电压(U)与阳极液pH出现相同的先下降后上升的变化趋势,体系最大功率密度(P_(max))分别为242 mW·m~(-2)和428 mW·m~(-2)。当乙酸钠浓度增大到2.0 g·L~(-1)和3.0 g·L~(-1)时,IC积累浓度增加到30.64 mmol·L~(-1)和42.42 mmol·L~(-1);乙酸盐自身的缓冲作用和体系积累的较高浓度IC可以将阳极液pH维持在7.4～8.5,输出电压稳定在350 mV左右;P_(max)增大到668 mW·m~(-2)和699 mW·m~(-2),可以实现自缓冲稳定运行。