锰铈复合氧化物形貌对其NH3-SCR性能的影响

采用水热一锅法制备了锰铈复合氧化物催化剂，优化了Mn与Ce的摩尔比，在此基础上通过改变碱用量或水热温度得到不同形貌的催化剂，考察了其NH₃-SCR性能。催化剂中Mn与Ce的摩尔比以25∶75为最佳。催化剂的形貌显著影响其NH₃-SCR性能，纳米棒形貌的催化剂具有最佳的催化性能，优先暴露{110}晶面有利于提高催化性能。纳米棒和纳米多面体形貌的催化剂的抗水性能优于纳米立方体。Mn与Ce的摩尔比为25∶75的纳米棒催化剂具有最大的平均孔径和总孔体积，较多的弱酸和中强酸位，丰富的表面化学吸附氧和Mn⁴⁺物种，以及强氧化还原性能，这些特点使其具有最佳的NH₃-SCR性能。     

基于MERRA-2资料的PM2.5主要组分污染特征及与气象条件的相关性分析

利用MERRA-2再分析数据,对1980～2020年中国区域黑碳、有机碳和硫酸盐质量浓度的空间分布特征、多时间尺度变化规律进行了分析,并进一步探讨了典型区域黑碳、有机碳、硫酸盐浓度与大气自净能力指数之间的可能联系.结果显示:中国黑碳、有机碳、硫酸盐浓度都呈西部低、中东部高的空间分布特征,且京津冀、川渝、江浙沪、两广等4个区域的污染特征具有代表性;中国黑碳、有机碳、硫酸盐浓度均呈现阶段性的年代际变化特征,1980—2020年期间经历了缓慢增加、快速增加和缓慢下降的过程;4个区域3种组分的季节变化规律有较大差异,其中黑碳浓度呈夏季低、冬季高的“U”型变化规律,有机碳和硫酸盐浓度无显著的一致性特征;大气自净能力指数与黑碳、有机碳、硫酸盐浓度的长期变化趋势上有显著的负相关关系,即大气自净能力指数越大(小),污染物浓度越低(高).     

生物炭及其水溶组分促进水铁矿微生物还原

采用水稻秸秆在300,400和500℃热解温度下制备生物炭(BC),并从中提取生物炭水溶组分(DBC),结合微生物还原实验和傅里叶转换红外光谱仪(FTIR)、X射线衍射晶体衍射(XRD)、电子顺磁(EPR)等表征手段考察BC和DBC对Geobacter sulphurreducens PCA还原水铁矿的影响和作用机制.结果表明,400℃热解BC可使微生物异化铁还原的速率增加12倍,还原率最高,这是由于其含有最多的醌基、羧基基团,可以作为电子穿梭体促进电子转移.BC不能作为电子供体直接向微生物或水铁矿提供电子.DBC使水铁矿的长期微生物异化铁还原程度和初始还原速率分别增加了10倍和2倍以上.500℃热解DBC可以充当电子供体或者电子穿梭体,促进水铁矿的微生物还原,但是不能直接化学还原水铁矿.     

过一硫酸盐的活化及其降解水中有机污染物机理的研究进展

基于活化过一硫酸盐（PMS）产生SO₄^-·的新型高级氧化技术,在芬顿和类芬顿催化降解水中有机污染物的研究中占有重要地位。本文从活化PMS方法的特点和用途出发,对目前活化PMS的主要方法进行了论述,并对活化PMS降解水中有机污染物的机理进行了探讨,最后对该领域研究中存在的问题进行了分析。指出,开发高效的协同活化PMS的方法将成为该领域研究的必然趋势。     

纳米零价铁-聚乳酸-生物炭复合材料协同微生物去除水中1,1,1-三氯乙烷

针对地下水1, 1, 1-三氯乙烷污染问题,通过溶液插层和液相还原法制备了纳米零价铁-聚乳酸-生物炭复合材料;采用扫描电镜观察、热重分析、傅里叶变换红外光谱分析和X射线衍射分析等手段对复合材料进行了表征;研究了复合材料在厌氧条件下协同胞外呼吸菌(Shewanella oneidensis MR-1)去除水中1, 1, 1-三氯乙烷的效果;确定了材料的最佳使用条件;探讨了协同体系中污染物的去除机理。结果表明:复合材料中纳米零价铁和聚乳酸颗粒较为均匀地分散于生物炭表面;材料中生物炭、聚乳酸和纳米零价铁的最佳质量比为7∶1∶2,材料最佳投加量为1.0%,且其对不同浓度污染物均有明显去除效果;在最佳条件下,培养360 h后协同体系中1, 1, 1-三氯乙烷的最大去除率为94.61%;复合材料促进胞外呼吸菌的异化铁还原脱氯是协同体系去除污染物的主要机理。该铁基生物炭复合材料能够有效协同胞外呼吸菌提高水中1, 1, 1-三氯乙烷的去除率,且具有良好的缓释长效性。     

MIL-101前体制备多孔铁碳材料构建高效异相电芬顿体系

通过水热法合成MIL-101(Fe)材料,并在N2氛围中进行高温碳化制备多孔铁碳(N-MIL-FeC)电极材料,探究其电催化氧还原性能及阴极电芬顿降解模拟染料废水性能。将制备的N-MIL-FeC材料进行电催化氧还原反应(ORR)性能测试,结果表明,Fe/H_2BDC摩尔比为2∶1,碳化温度为900℃,N-MIL-FeC材料CV扫描所得图形峰电位最小且峰电流最高,具有最优的ORR催化活性。在此基础上,将最佳条件下制得的N-MIL-FeC负载在碳纸上制成催化阴极应用于电芬顿反应催化降解模拟染料废水RhB。在催化剂负载量为1.5 mg·cm~(-2),pH为7条件下,浓度10 mg·L~(-1)的RhB溶液经过70 min降解率达到99%以上。通过淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)测试证明羟基自由基(·OH)是参与催化降解反应的主要活性中间体。以MIL-101(Fe)为前驱体制备的多孔铁碳材料性能较好,有一定的应用前景。     

CeO2/TiO2纳米管催化剂脱硝性能研究

利用废气中本身含有的CO催化还原烟气中的NO_x,可以实现以废治废。采用TiO₂纳米管负载CeO₂,制备CeO₂/TiO₂纳米管催化剂,并对其进行了SEM表征及影响因素实验。实验结果表明：在n（Ce）∶n（Ti）=3∶7、焙烧温度500 ℃、焙烧时间3 h时制备的CeO₂/TiO₂纳米管催化剂形貌较好,表面颗粒分布相对均匀;反应温度400~600 ℃时NO脱除率达98%;该催化剂具有一定的抗氧性能;当n（SO₂）∶n（NO）=（1∶2）~（2∶1）时,NO脱除率仍然在95%以上。     

“木质素优先”策略下生物质还原催化分离技术研究进展

木质纤维素生物质是地球上最丰富的可再生碳资源，有潜力替代石油来生产清洁燃料和化工产品。当前木质素组分的高效利用很困难，木质素高值化是实现生物质全组分利用的关键。为实现生物质全组分的高值化利用，本文研究了基于“木质素优先”策略的分离机制，综述了木质纤维素还原催化分离的研究进展，探索了木质素脱除率、单酚产率和选择性及碳水化合物保留率等的影响因素，分析了生物质原料、溶剂、酸碱添加剂、催化剂和反应器对“木质素优先”策略的影响规律，提出了新型催化剂和反应器的设计思路，展望了木质素还原催化分离的研究方向。分析表明：单酚产率按照硬木→草本作物→软木顺序依次递减，醇水两相体系有利于木质素和半纤维素的提取与溶解以及纤维素结构的保留，酸的加入不仅提高木质素脱除率和单体收率还能促进半纤维素的水解，半/全流动反应器有效避免后续催化剂和碳水化合物的分离。     

EVO(乳化油)-Mg (OH) 2双功能缓释剂强化修复三氯乙烯污染地下水

氯代烃污染地下水在外加有机质(电子供体)进行强化还原脱氯时,存在有机质消耗快、pH持续降低等影响脱氯效率的问题。利用乳化油(EVO)与胶体氢氧化镁复配的方法,制备了一种兼具电子供体缓释性和OH-缓释性的双功能缓释剂EVO-Mg(OH)_2;成功制备了不同EVO∶Mg(OH)_2配比的EVO-Mg(OH)_2试剂,并对其稳定性、分散性及粒径分布进行了研究;向模拟砂柱中注入不同体积的EVO-Mg(OH)_2,考察试剂的迁移性能以及试剂注入对三氯乙烯(TCE)迁移的影响;开展了EVO-Mg(OH)_2强化TCE还原脱氯摇瓶实验,考察了该试剂对脱氯效果的影响。结果表明:不同EVO∶Mg(OH)_2配比的试剂稳定性及分散性良好,粒径无明显差异;EVO-Mg(OH)_2可以有效地在多孔介质中迁移并实现部分滞留;注入量对EVO-Mg(OH)_2的迁移性有一定的影响;EVO-Mg(OH)_2可以促进TCE溶解和迁移从而减小EVO-Mg(OH)_2和TCE之间的传质阻力;EVO-Mg(OH)_2能够实现电子供体及OH-的双重缓释,有效促进脱氯微生物的生长,提高TCE的降解速率(k=0.128 d-1),同时抑制pH的降低(pH=7.5)。