基于MERRA-2资料的PM2.5主要组分污染特征及与气象条件的相关性分析

利用MERRA-2再分析数据,对1980～2020年中国区域黑碳、有机碳和硫酸盐质量浓度的空间分布特征、多时间尺度变化规律进行了分析,并进一步探讨了典型区域黑碳、有机碳、硫酸盐浓度与大气自净能力指数之间的可能联系.结果显示:中国黑碳、有机碳、硫酸盐浓度都呈西部低、中东部高的空间分布特征,且京津冀、川渝、江浙沪、两广等4个区域的污染特征具有代表性;中国黑碳、有机碳、硫酸盐浓度均呈现阶段性的年代际变化特征,1980—2020年期间经历了缓慢增加、快速增加和缓慢下降的过程;4个区域3种组分的季节变化规律有较大差异,其中黑碳浓度呈夏季低、冬季高的“U”型变化规律,有机碳和硫酸盐浓度无显著的一致性特征;大气自净能力指数与黑碳、有机碳、硫酸盐浓度的长期变化趋势上有显著的负相关关系,即大气自净能力指数越大(小),污染物浓度越低(高).     

梵净山不同森林植被生物量、净生产量、碳储量及空间分布特征

为做好梵净山国家级自然保护区森林植被保护,摸清自然保护区森林植被资源家底,采用2016年第四次森林资源规划设计调查数据及变更至2019年的森林资源数据,计算和分析保护区内森林植被生物量、净生产量、碳储量。梵净山8种森林类型的总生物量为443.72×10⁴t,总碳储量为219.80×10⁴t,总生长量为29.75×10⁴t·a^?1,总凋落量为18.65×10⁴t·a^?1,总净生产量为48.40×10⁴t·a^?1,总生物量、总碳储量较大的是栎林,较小的是铁杉林,桦木林、阔叶混交林、马尾松林、软阔林、杉木林和硬阔林居中;平均碳密度为48.86 t·hm^?2,依次为:桦木林>阔叶混交林>栎林>硬阔林>软阔林>马尾松林>杉木林>铁杉林;总生长量、年凋落量、净生产量较高的是栎林、硬阔林,较低的是马尾松林、阔叶混交林和铁杉林,3种森林类型合计比例不到10%;在龄组中的分配依次为:中龄林>近熟林>成熟林>幼龄林>过熟林。在不同海拔中,梵净山森林植被生物量、碳储量、生长量、凋落量和净生产量主要分布在海拔1201—1800 m,其分布比例分别为50.39%、50.38%、49.21%、50.08%和49.54%;在不同坡向中,梵净山森林植被生物量、碳储量、生长量、凋落量和净生产量主要分布在南坡和北坡,二者合计比例大于60%。     

非缓冲微生物燃料电池运行性能及无机碳积累

考察了不同乙酸钠浓度下非缓冲微生物燃料电池(BLMFC)的运行性能和无机碳(IC)(HCO_3~-或H_2CO_3)积累情况。结果表明:阳极液中IC的积累浓度与乙酸钠浓度呈线性相关,在乙酸钠浓度为0.5 g·L~(-1)和1.0 g·L~(-1)的BLMFC体系中,IC积累浓度分别为8.02 mmol·L-1和13.60 mmol·L~(-1),阳极液出现酸化现象,pH降低至6.2和6.5;体系输出电压(U)与阳极液pH出现相同的先下降后上升的变化趋势,体系最大功率密度(P_(max))分别为242 mW·m~(-2)和428 mW·m~(-2)。当乙酸钠浓度增大到2.0 g·L~(-1)和3.0 g·L~(-1)时,IC积累浓度增加到30.64 mmol·L~(-1)和42.42 mmol·L~(-1);乙酸盐自身的缓冲作用和体系积累的较高浓度IC可以将阳极液pH维持在7.4～8.5,输出电压稳定在350 mV左右;P_(max)增大到668 mW·m~(-2)和699 mW·m~(-2),可以实现自缓冲稳定运行。     

高山风景区居民区碳质气溶胶污染特征及来源

碳质气溶胶是大气颗粒物的重要组成部分，具有很强的环境和气候效应，是气溶胶科学研究领域的热点.为探究庐山风景区居民区PM_2.5中碳质组分的污染特征及来源，于2019年12月2日—2020年10月31日在庐山风景区居民区进行PM_2.5样品采集，并对其碳质组分有机碳(OC)和元素碳(EC)进行分析.结果表明，观测期间庐山风景区居民区PM_2.5的平均质量浓度为(46.45±18.64)μg·m^-3，其中OC和EC平均质量浓度分别是(4.08±1.61)μg·m^-3和(0.23±0.10)μg·m^-3，占PM_2.5总质量的8.78%和0.50%.且碳质颗粒的污染水平普遍低于城市地区，介于国内其他典型高山背景点之间.采用EC示踪法对PM_2.5中的二次有机碳(SOC)进行估算，发现采样期间SOC的平均浓度为(1.51±1.22)μg·m^-3，占OC的33.2%，表明SOC是PM_2.5...     

稳定型UiO-66-(COOH)2对Cs+的有效吸附

采用水浴法合成了具有孔道结构、高稳定性和多活性位点的固体吸附材料UiO-66-(COOH)₂.通过考察接触时间、温度、起始浓度、干扰离子等因素，评估了UiO-66-(COOH)₂对放射性铯离子(Cs⁺)的吸附性能.试验表明，吸附过程遵循二级动力学和Langmuir吸附等温线模型，在313 K条件下，最佳吸附容量和去除率分别达到90 mg·g^-1和60%.结构表征验证了吸附过程是在Cs⁺与有机连接体中羧酸根的质子交换以及与金属节点的离子交换的共同作用下进行的.值得注意的是，材料吸附Cs⁺后仍能保持其化学和热稳定性；同时，在钠和钾干扰离子共存时，UiO-66-(COOH)₂对Cs⁺仍表现出较高的选择性(S_Cs/M=5)和去除效率(58%).本文的研究结果可为用于核废水处理、放射性污染和放射性同位素回收的新型材料的设计提供重要参考与借鉴.     

生物碳和土壤性质对乙草胺吸附行为的影响

生物碳施加到土壤中可能会影响污染物的环境归趋,而吸附作用是其关键控制因素,为此,本研究考察了400、500和600℃下制备的玉米秸秆生物碳(分别记作CS400、CS500和CS600)和土壤性质对乙草胺吸附行为的影响.结果表明,生物碳和土壤对乙草胺的吸附等温线符合Freundlich模型(R2≥0.99).随着生物碳热解温度的升高(从CS400到CS600),生物碳吸附乙草胺的非线性指数n值减小且logKOC值增大,说明吸附非线性程度和吸附能力增强,这是因为生物碳炭化程度增强(H/C原子比减小),疏水性增强(O/C原子比减小)和比表面积增大而有利于对乙草胺的吸附,吸附机制以表面吸附为主(比如疏水作用、π-ρ EDA作用和孔填充作用).然而,土壤吸附乙草胺的n值(0.95)接近1.0,说明该吸附作用几乎是线性吸附,以分配作用机制为主.3种生物碳对乙草胺的吸附能力都高于土壤,特别是CS600对乙草胺的吸附能力(logKoc)比土壤及文献报道的土壤和沉积物高一个数量及以上,说明生物碳可能会有效保留土壤中的乙草胺而降低其迁移性.     

MIL-101前体制备多孔铁碳材料构建高效异相电芬顿体系

通过水热法合成MIL-101(Fe)材料,并在N2氛围中进行高温碳化制备多孔铁碳(N-MIL-FeC)电极材料,探究其电催化氧还原性能及阴极电芬顿降解模拟染料废水性能。将制备的N-MIL-FeC材料进行电催化氧还原反应(ORR)性能测试,结果表明,Fe/H_2BDC摩尔比为2∶1,碳化温度为900℃,N-MIL-FeC材料CV扫描所得图形峰电位最小且峰电流最高,具有最优的ORR催化活性。在此基础上,将最佳条件下制得的N-MIL-FeC负载在碳纸上制成催化阴极应用于电芬顿反应催化降解模拟染料废水RhB。在催化剂负载量为1.5 mg·cm~(-2),pH为7条件下,浓度10 mg·L~(-1)的RhB溶液经过70 min降解率达到99%以上。通过淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)测试证明羟基自由基(·OH)是参与催化降解反应的主要活性中间体。以MIL-101(Fe)为前驱体制备的多孔铁碳材料性能较好,有一定的应用前景。     

石墨相氮化碳协同UV-H_2O_2光催化降解亚甲基蓝

以三聚氰胺为前驱体,经热解—回流法制备了石墨相氮化碳(g-C3N4),采用XRD、FTIR、SEM、EDS、PL等技术对g-C_3N_4进行了表征。研究了g-C_3N_4在UV-H_2O_2体系中对废水中亚甲基蓝(MB)的光降解效果。实验结果表明,UV+g-C_3N_4催化剂+H_2O_2体系能协同降解MB,在初始MB质量浓度为20 mg/L、初始废水p H为5、废水体积为250 mL、g-C_3N_4加入量为0.10 g、H_2O_2浓度为0.4 mmol/L、反应温度为25℃的优化工艺条件下,紫外光照射70 min时MB脱色率达98.32%。g-C_3N_4催化剂具有较好的重复使用性能,使用5次后MB脱色率仍保持在95.10%。     

PW_(12)/g-C_3N_4光催化降解甲基橙

采用浸渍法制备了磷钨酸(PW12)/g-C3N4复合光催化剂,并将其用于溶液中甲基橙的光催化降解,运用IR技术对使用前后的光催化剂进行了表征。表征结果显示,PW12和g-C3N4的结构未在浸渍负载中发生改变,且PW12和g-C3N4结合牢固。实验结果表明:最佳的PW12负载量(光催化剂中PW12的质量分数)为50%;光催化降解甲基橙的优化反应条件为初始甲基橙质量浓度5 mg/L、光催化剂加入量0.6 g/L、初始溶液p H=7;在优化条件下,分别采用紫外光、模拟太阳光、可见光照射120 min后,甲基橙的降解率分别为96.59%,82.23%,42.78%;该光催化剂固载良好,使用中不易发生溶脱,稳定性好,可重复使用。     

氯化铜改性石墨相氮化碳吸附剂的脱汞性能

针对燃煤电厂汞污染物排放控制的问题,以尿素为前驱体,通过直接热聚合法制得绒毛状石墨相氮化碳(gC_3N_4),并用于低温条件下吸附脱除单质汞(Hg~0)。利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)等手段对吸附剂进行表征。结果表明:未改性g-C_3N_4具有良好的低温脱汞活性,在120°C时其脱汞效率可达84.7%;CuCl_2改性可以有效提高g-C_3N_4的脱汞性能,其脱汞效率在40～200°C范围内均可达到97%以上;温度对吸附剂脱汞效率的影响较小。XPS表征测试结果表明,铜离子和共价态氯原子均参与了单质汞的吸附脱除反应,Hg~0被Cu~(2+)离子和共价态Cl原子氧化成了Hg~(2+)离子,再吸附于g-C_3N_4表面而脱除。CO_2、SO_2和水蒸气对吸附剂脱汞效率影响较小,但水蒸气可提高汞吸附量。