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1.
陈跃卫  申哲民 《环境化学》2022,41(2):673-682
超临界水氧化(SCWO)作为一项高效的去除水体中有机污染物的技术已得到了广泛的应用.为了更好地理解含氮有机物污染物在SCWO中总氮(TN)去除的规律,本研究以定量构效关系(QSAR)模型为方法,构建了41种含氮有机污染物在SCWO中TN%与有机污染物分子量子化学参数之间的QSAR模型.其最优QSAR模型结果为TN%=84.20-374.34f(-)n-99.74Egap+1.80μ+180.498f(+)n,模型的验证结果表明,所建的最优QSAR模型对于预测TN%展现了良好的稳定性和预测能力.模型中量子化学参数分析结果表明,亲核及亲电攻击福井指数、偶极矩以及分子的前线轨道能量差是影响含氮有机污染物分子在SCWO中TN去除的内在量子因素,该模型的建立可为含氮有机污染物在SCWO中TN的去除效果和规律研究提供初始评估.  相似文献   
2.
含砷硫化矿(ABSMs)的暴露溶解是导致矿区周边水域和土壤中砷含量超标的重要原因之一.嗜酸铁硫氧化微生物、氧气和水的接触会显著加速ABSMs的氧化和砷的释放.选择砷黄铁矿(FeAsS,最典型的ABSMs)为研究对象,探究了草酸钙(COM)对典型嗜酸菌Sulfobacillus thermosulfidooxidans生物氧化砷黄铁矿的钝化效应.结果表明,COM介导FeAsS生物氧化过程中产生的无定型纳米颗粒会致密包裹在细菌和矿物表面,抑制了细菌在矿物表面的吸附、Fe(II)的生物氧化和Fe3+对矿物的直接催化作用,最终钝化了FeAsS的溶解和砷的释放.在初始pH=2.0、COM添加量(以Ca2+浓度计)分别为0.25、0.5和1 g·L-1条件下生物氧化10 d后,As浓度由不含COM氧化体系的3.73 g·L-1分别降低至2.89、2.03和1.47 g·L-1.同时,COM的添加不仅明显抑制了黄钾铁矾的形成和累积,还使矿物表面砷的氧化受阻.COM浓度越高,表观钝化效应越强....  相似文献   
3.
以硅酸四乙酯为硅源,铝酸钠为铝源,海藻酸钠和四丙基氢氧化铵为模板剂,采用原位水热晶化法制备多级孔ZSM-5分子筛,负载Ru和Ce制备出RuCe/ZSM-5催化剂,考察了多级孔结构对RuCe/ZSM-5催化剂催化氧化氯苯性能的影响,并通过XRD、BET、XPS、H2-TPR、GCMS、TGMS等分析手段对催化剂进行了结构表征.结果表明,当分散液物质的量的比为1SiO2:0.02Al2O3:0.15TPAOH:0.04SA:40H2O,Ru和Ce的负载量分别为0.8%和10%,焙烧温度为350℃时,RuCe/ZSM-5催化剂催化氧化氯苯活性最佳,在氯苯浓度为2600 mg·m-3,反应空速为10000 h-1时,T90(氯苯转化率达到90%)为247℃,并且在反应温度为325℃时,氯苯转化率能持续48 h维持100%,而传统微孔RuCe/ZSM-5催化剂T90为302℃.多级孔RuCe/ZSM-...  相似文献   
4.
含砷尾矿在生物氧化作用下会产生大量含砷(As)酸性矿山废水,从而对周围生态环境造成严重危害,亟需系统性明晰含砷尾矿生物氧化过程中As的迁移转化规律.探究含砷尾矿生物氧化行为的影响因素有利于揭示As的迁移转化规律.以高砷尾矿(As含量>20%)为研究对象,考察了不同初始pH条件(1.2~2.8)和固体浓度(2.0~10.0 g·L-1)对嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(Acidithiobacillus ferrooxidans)生物氧化行为的影响.结果表明:As的生物氧化受初始pH值和固体浓度的显著影响.As的生物氧化效率随着初始pH或固体浓度的升高呈先升高后下降的趋势;在初始pH值2.0时,观察到As的浸出率(高达92.94%)比其他初始pH条件高.在固体浓度8.0 g·L-1时具有最优的As浸出率(高达93.24%).在所有初始pH和固体浓度条件下可以发现生物浸出前期As的浸出效率快速上升,而生物氧化中期维持相对稳定并在生物氧化后期出现下降趋势,这与微生物活性变化和黄钾铁矾的形成有关.XRD和SEM分析结果显示在生物氧化过程中微生物氧化释放的...  相似文献   
5.
以沉淀-回流方法于磷酸银(Ag3PO4)中掺杂氮化碳(g-C3N4)制备新型复合光催化剂,同时采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射图(XRD)等手段对合成催化剂的形态特征、晶型结构以及物理化学性质进行表征.以碘帕醇(IPM)作为目标污染物,通过改变催化剂的使用条件考察了氙灯光照下催化剂对水溶液中含碘类造影剂(ICMs)的光催化降解性能,并且分析了催化氧化过程中可能的污染物降解途径以及转化产物.结果表明,合成后的催化剂结构稳定,相对于使用单一催化剂(Ag3PO4或g-C3N4)条件下,复合催化剂对ICMs的光降解性能都得到大幅度提升,经条件优化后,确定Ag3PO4与g-C3N4的质量比例为0.15∶0.1时降解效果最佳,但不可超过0.2∶0.1,且降解性能与催化剂的投加浓度呈正相关,浓度在0.75 ...  相似文献   
6.
以修复土壤中重金属污染物为目标,开展以石英砂为多孔介质材料,氧化石墨烯为吸附剂,在改变重金属种类、重金属污染物浓度、注入氧化石墨烯浓度和渗流速度条件下的土柱穿透试验.首先,对单一重金属的迁移特性及氧化石墨烯对重金属的去除效果和固化机制进行研究.试验表明,改变渗流速度对单一重金属离子(Pb2+和Cd2+)的迁移影响较小.氧化石墨烯穿透污染土柱时,低重金属污染浓度和高渗流速度会促进氧化石墨烯的迁移,进而促进重金属污染物的迁移.氧化石墨烯对重金属离子(Pb2+和Cd2+)有很好的去除及固化效果,对铅离子和镉离子的最大固化率为88.2%和63.9%.其次,通过SEM、FTIR、Zeta电势试验发现,氧化石墨烯对重金属离子的吸附机理主要是静电吸引、离子交换和表面络合.通过DLVO理论计算结果可知,负载重金属的氧化石墨烯相较于未负载重金属的氧化石墨烯更易固化在土壤中,其中负载镉离子的氧化石墨烯比负载铅离子的氧化石墨烯更容易固化在土壤中.  相似文献   
7.
采用低频超声(20kHz,78W)辅助电催化氧化(Ti/SnO2-Sb/La-PbO2阳极)去除水中氟康唑,并考察其降解机制.低频超声不能有效降解氟康唑,但低频超声辅助提高阳极表面·OH产率(81.95倍)、污染物的传质效率和电极微界面电子传递能力,进而使氟康唑电催化降解准一级动力学常数由0.134min-1提升至0.180min-1、矿化动力学常数提升29.03%.当超声功率从26W提高至130W时,氟康唑的降解动力学常数提高42.68%;电流密度从2mA/cm2升至20mA/cm2,氟康唑的降解动力学常数提升24.00倍.氟康唑的主要降解机理为·OH间接氧化(贡献率:82.45%~85.71%),主要降解路径为脱氟、断键、环化和氧化,最终生成甲酸、草酸、NO3-和F-等小分子产物.  相似文献   
8.
为了探究梯级水库开发对河流沉积物中氮循环微生物的影响,本文针对澜沧江流域氨氧化细菌(AOB)、氨氧化古菌(AOA)和nirS型反硝化微生物丰度进行了研究,采集了云南省盐井至橄榄坝19个点位的沉积物样品,测定了研究区域内自然河流、水库河段、重要支流的AOB-amoA、AOA-amoA和nirS基因的丰度,同时测定了沉积物、间隙水及水体理化因子.结果显示:19个点位沉积物AOB-amoA基因丰度范围为0.82×107~4.25×107copies/g,AOA-amoA基因丰度范围为0.83×107~6.87×107copies/g,nirS基因丰度范围为0.72×107~7.32×107copies/g;AOA/AOB介于0.35~2.17之间,AOA在数量上相比于AOB并不占优势.AOA-amoA、AOB-amoA和nirS丰度在自然河段、水库段和支流没有显著差异,说明人工水利设施的建设对氨氧化微生物丰度空间分布并无显著影响.沉积物间隙水氨氮、总磷和总氮是影...  相似文献   
9.
通过离子交换法合成了双金属硫化物CoMoS4(CMS),通过活化过一硫酸盐(PMS)降解目标污染物双酚F(BPF)来考察其催化性能,并剖析了其中的反应机理.研究结果表明,CMS具有优异的催化性能,25℃时,50 mg·L-1的CMS和0.5 mmol·L-1的PMS体系在30 min内可以完全降解10 mg·L-1的BPF;CMS抗干扰能力强,在降解过程中受水体中无机阴离子(Cl-、NO3-、HCO3-)和腐殖酸(HA)的影响小;CMS同时具有较好的稳定性,循环使用3次后BPF降解率仍可达60.2%.自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)实验证明,硫酸根自由基SO4·-是CMS/PMS体系降解BPF的主要活性氧物种(ROS);并通过液相色谱-质谱仪鉴定BPF降解过程的中间产物,提出了两条主要的降解路径.  相似文献   
10.
采用水热法制备了α-磷酸锆(α-ZrP)/氧化石墨烯(GO)纳米复合材料,采用XRD、SEM、EDX、FTIR和XPS对其进行了表征,并将其制成电极,考察了其在电场辅助下对Sr2+的吸附性能。表征结果显示,纳米片状的α-ZrP在具有大比表面积的GO表面生长,团聚现象减少。实验结果表明:在α-ZrP与GO质量比9∶1、外加电压1.2 V、溶液pH 7.0的条件下,采用α-ZrP/GO吸附50 mg/L SrCl2溶液120 min,Sr2+吸附量可达45.28 mg/g,高于纯α-ZrP和GO,约为无电场吸附时的2倍;α-ZrP/GO具有良好的稳定性,可循环使用,5次循环后的Sr2+吸附量仍保持原吸附量的88%;α-ZrP/GO对Sr2+的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,吸附过程以离子交换反应的化学吸附为主,存在单层吸附。  相似文献   
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