粤北地区一次臭氧污染过程分析及数值模拟

2020年7月1日,粤北地区出现了一次O₃污染过程,其中韶关市录得全省最高值162 μg·m^-3.本文利用常规观测资料以及再分析资料对影响此次韶关地区O₃污染过程的主要气象场特征进行分析,结果表明：6月28日—7月2日天气形势总体处于静稳状态,地面受到均压场控制,同时副热带高压较强,脊线位于韶关上空,导致中高层有下沉气流,抑制了垂直方向污染物的扩散.6月28—30日（污染积累阶段）,风速较大,韶关在外来输送和污染扩散条件的共同作用下,O₃浓度上升但未超标.7月1日（污染持续阶段）,韶关和清远两地风速减小,污染扩散条件不利;同时气温有所上升,光化学反应作用增强,有利于O₃浓度攀升;同时广州和佛山两地的风向从偏南风转为偏北风,韶关市维持偏南风,主导风向的差异是全省只有韶关O₃超标的主要原因.7月2日（污染消散阶段）,O₃外来传输及本地生成作用减弱,全省O₃浓度下降.进一步利用HYSPLIT后向轨迹以及WRF-CMAQ空气质量模式对3个阶段臭氧浓度变化的原因进行定量分析,结果表明：在积累阶段污染气团主要来源于广州、佛山和清远,外来输送作用明显;而在持续阶段3地O₃浓度低,O₃外来输送作用减弱;WRF-CMAQ模型定量过程诊断分析得出污染积累和持续阶段广州的水平平流输送项均为负贡献,分别达30%和18%,输出作用显著,但污染积累阶段较大的风速使得O₃在韶关地区无法堆积,韶关地区的水平输送正贡献项占比仅为12%;而在持续阶段,风速减小有利于污染物堆积,此阶段00：00—08：00时水平平流贡献项占比达59%,另外10：00—16：00本地气相化学过程的贡献项占比达56%.因此外地输送堆积以及本地气相化学生成共同造成了此次韶关地区的O₃污染过程.     

基于WRF-CMAQ评估秸秆禁烧对区域空气质量的影响

基于本地化的秸秆露天焚烧主要大气污染物排放清单,采用空气质量模式WRF-CMAQ,定量评估秸秆禁烧管控对东北地区空气质量的影响.结果显示,2013~2020年东北地区秸秆露天焚烧污染物排放总量整体呈现先增加再降低的趋势,每年的秸秆焚烧集中期为春耕前（3月和4月）和秋收后（10月和11月）.2017年秸秆焚烧集中期内,秸秆露天焚烧对东北三省的CO和PM_2.5浓度的贡献率分别为24.01%和39.98%,农作秸秆露天焚烧是造成东北地区空气质量下降的重要因素;相同气象条件下,2019年秸秆焚烧集中期,秸秆焚烧对东北三省大气中CO和PM_2.5浓度的贡献率较2017年同期分别下降了9.58%和13.95%,表明2019年的秸秆禁烧政策有效改善了东北地区的空气质量.同时,若东北三省均实施吉林省2019年的秸秆禁烧管控政策,则东北地区的空气质量将会进一步改善.本研究结果可为区域大气污染联防联控政策的制定提供科技支撑.     

利用集合均方根卡尔曼滤波反演重庆地区SO2源排放

传统的"自下而上"清单方法估算的排放清单,其数据的准确性和时效性存在较大局限.基于集合均方根卡尔曼滤波的源清单反演方法,结合WRF-CMAQ（天气研究和预报模式-公共多尺度空气质量模型）被用于对以清华大学编制的2010年MEIC（中国多尺度排放清单模型）排放清单为基础制作的重庆地区SO₂排放源进行反演试验以解决准确性和时效性问题,试验时间段为2014年10月15-31日,重庆主城17个环境空气质量国控监测点ρ（SO₂）小时观测资料用于反演及检验.结果表明:该方法能够反演重庆地区SO₂源排放量,随着反演次数增加,基于反演排放源预报的ρ（SO₂）预报误差持续减小,反演4次后预报误差达到比较低的稳定的水平,其均方根误差均低于20 μg/m3. 5次反演后SO₂源排放量用于2014年10月24-29日每天起始预报,其预报的站点、时间平均的均方根误差从100~400 μg/m3降至30 μg/m3以下.反演中应用局地化尺度减少集合取样误差影响,54与81 km两个局地化尺度反演结果对预报改善效果相当,表明主要影响重庆主城ρ（SO₂）的源排放位于主城及周边地区,也说明内源排放对重庆主城ρ（SO₂）起主要影响.反演后面源排放量主城区降幅约为30 kg/（d·km2）,周边地区减少10~20 kg/（d·km2）,主城区部分SO₂点源排放量降幅约为25 kg/（d·km2）,说明2010年MEIC排放清单高估了试验时段重庆地区的SO₂排放.      

中山市旱季霾特征及数值模拟分析

利用观测数据、Hysplit后向轨迹模式以及WRF-CMAQ模式对中山市旱季霾特征进行模拟分析.中山市霾污染的天气形势以大陆高压型为主.当相对湿度在71%~90%时,气溶胶浓度和能见度的负相关性最显著,且当能见度减小到5 km以下时,PM_(2.5)浓度的大幅减小才能使能见度略有好转.最有可能引起中山发生霾天气的两条污染带,一条是沿中山至湖南南部,另一条是沿中山到粤东地区.WRF-CMAQ模式能较好地模拟出2014年1月份中山PM_(2.5)浓度、能见度的变化趋势以及广东省区域内灰霾的污染过程.在气溶胶质量权重及消光贡献中,硫酸盐的比重最高,在高相对湿度下,二次气溶胶的消光权重超过80%.通过中山PM_(2.5)过程分析发现,在霾过程,无冷空气时PM_(2.5)主要来自气溶胶反应、排放源和水平平流,贡献率分别为35%、15%和10%,有冷空气时水平平流的贡献最大,达37%;在清洁过程,无冷空气时气溶胶主要靠水平平流和干沉降清除,贡献率分别为-39%和-14%,有冷空气时清除以水平平流和垂直对流、扩散为主,贡献率分别为-29%和-25%,说明不同天气条件下霾的污染和清洁机制有着明显差别.     

南京青奥会期间管控措施空气质量改善效果评估

基于2012年环境统计数据库,量化了南京青奥会期间江苏省13个省辖市临时管控措施的主要大气污染物减排量;应用WRF-CMAQ(天气研究和预报模式-公共多尺度空气质量模型)模拟了不采取控制措施(情景0)和采取工业临时管控措施(情景1)下的ρ(PM_2.5),并结合实际观测数据开展南京青奥会期间管控措施空气质量改善效果评估. 结果表明:与情景0相比,在采取燃煤控制、工业停限产、工地停工、区域联防联控等临时管控措施的情景1下,南京和江苏省ρ(PM_2.5)月均值分别降低了8%和4%;对比情景0的模拟结果和实测值可知,在采取了临时管控和应急管控措施的情况下,南京和江苏省ρ(PM_2.5)平均分别降低了21%和12%. 在13个省辖市中,2014年8月南京工业SO₂、NO_x和烟粉尘减排量分别为2 062、3 037、835 t,月减排比例分别为24%、30%、27%,减排效果突出,PM_2.5改善效果显著,提示内源特别是工业污染控制对当地大气污染治理至关重要. 在扩散条件相对不利的情况下,模型模拟预期的几次重污染并未出现,说明通过加大管控力度可有效减轻或避免重空气污染事件的发生.      

Identification of close relationship between atmospheric oxidation and ozone formation regimes in a photochemically active region

Understanding ozone (O₃) formation regime is a prerequisite in formulating an effective O₃ pollution control strategy. Photochemical indicator is a simple and direct method in identifying O₃ formation regimes. Most used indicators are derived from observations, whereas the role of atmospheric oxidation is not in consideration, which is the core driver of O₃ formation. Thus, it may impact accuracy in signaling O₃ formation regimes. In this study, an advanced three-dimensional numerical modeling system was used to investigate the relationship between atmospheric oxidation and O₃ formation regimes during a long-lasting O₃ exceedance event in September 2017 over the Pearl River Delta (PRD) of China. We discovered a clear relationship between atmospheric oxidative capacity and O₃ formation regime. Over eastern PRD, O₃ formation was mainly in a NO_x-limited regime when HO₂/OH ratio was higher than 11, while in a VOC-limited regime when the ratio was lower than 9.5. Over central and western PRD, an HO₂/OH ratio higher than 5 and lower than 2 was indicative of NO_x-limited and VOC-limited regime, respectively. Physical contribution, including horizontal transport and vertical transport, may pose uncertainties on the indication of O₃ formation regime by HO₂/OH ratio. In comparison with other commonly used photochemical indicators, HO₂/OH ratio had the best performance in differentiating O₃ formation regimes. This study highlighted the necessities in using an atmospheric oxidative capacity-based indicator to infer O₃ formation regime, and underscored the importance of characterizing behaviors of radicals to gain insight in atmospheric processes leading to O₃ pollution over a photochemically active region.     

大连市大气污染天气特征及污染成因模拟分析

利用大连市2014~2015年地面观测资料、高空地面形势场和2015年12月NCEP/NCAR再分析资料,结合WRF-CMAQ数值模式,对大连市污染天气特征和污染过程的成因进行分析研究.结果表明：2014~2015年大连市共有大气污染日数145d,占20%,大气污染天气过程35个;发生大气污染时的高空形势场主要为槽后脊前的西北气流场,占63%,槽前西南气流场次之,占21%,槽区、脊区各占6%;地面形势场主要表现为风速较小的均压场（68%）和等压线密集风速较大的非均压场（32%）两种气压场.2015年12月出现的5次污染过程中,大气层结均为稳定层结,且近地面水平风速均值较小,对污染物垂直方向和水平方向上的扩散起到抑制作用,导致空气质量恶化;模拟结果发现大连市冬季污染过程中大气气溶胶的的主要成分是硝酸盐、铵盐和硫酸盐等细颗粒物,其中硝酸盐占比最大,且污染过程的增幅最为明显,说明机动车和燃煤排放已对大连市城市污染的形成产生重要影响.     

沙尘和灰霾期间中国近海大气氮沉降通量估算

利用WRF-CMAQ模型估算了2011年4月26日~5月3日沙尘事件和2016年1月1日~7日灰霾事件在中国近海引起的总无机氮（TIN）沉降通量,分析了两类事件对中国近海海洋初级生产力的贡献,探究了灰霾事件时中国近海无机氮沉降的可能来源.结果表明：典型沙尘和灰霾过程中,中国近海TIN干沉降通量均值分别为6.77,3.01mg N/（m²·d）,是晴朗天的6.84,3.04倍,可提供38.5,17.1mg C/（m²·d）的海洋初级生产力;沙尘期间无机氮沉降以还原态氮（NH₃和铵态氮,占TIN的62.2%）为主,灰霾期间则以氧化态氮（HNO₃和硝态氮,占TIN的84.3%）为主.典型沙尘事件TIN沉降对黄海影响最大,对渤海影响最小;典型灰霾事件对黄海和东海TIN沉降影响相当,高于对渤海的贡献.典型灰霾期间,京津冀和山东西北部（区域一）对渤、黄、东海TIN干沉降的贡献均大于长江三角洲及周边地区（区域二）,区域一对3个海域TIN干沉降的贡献约为38.7%~74.6%,区域二的贡献约为1.14%~12.1%.     

全国2018~2019年秋冬季气象条件变化对PM2.5影响研究

本文基于WRF-CMAQ模型定量分析了气象条件变化对PM_2.5的影响.全国337个城市2018~2019秋冬季气象条件转差导致PM_2.5平均浓度同比上升约5.55%.24个省市气象条件同比转差，北京气象转差致使PM_2.5同比上升约3.66%.从重点区域来看，京津冀及周边“2+26”城市气象条件转差最显著，汾渭平原次之，长江三角洲（以下称长三角）基本持平，分别导致PM_2.5浓度同比上升约9.4%、8.3%、1.1%.“2+26”城市和汾渭平原气象条件在11月、1月、2月转差，10月、3月气象条件转好.长三角则10月、11月、3月气象条件转差；12月、1月、2月转好.“2+26”城市2018~2019秋冬季PM_2.5浓度同比上升主要为气象条件转差所致；汾渭平原PM_2.5同比变化较小，人为减排有效抵消了气象条件转差带来的不利影响；长三角PM_2.5浓度同比下降，与气象条件变幅小且污染排放较去年同期降低有关.     

2019年秋冬季京津冀与周边地区污染传输特征分析

本研究结合大气环境观测数据,应用潜在源分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT),以及基于WRF-CMAQ模式的传输矩阵和传输通量计算方法,研究分析了2019年秋冬季京津冀典型城市的大气污染特征与成因,量化评估了京津冀地区与周边省份之间的PM_2.5传输贡献.结果表明,京津冀地区冬季较秋季污染严重,且重污染时段PM_2.5浓度均与相对湿度呈显著的正相关,和风速呈显著的负相关;京津冀典型城市北京、天津和石家庄的潜在源区主要分布在京津冀本地、山西、内蒙古中部地区和山东地区,这与CWT结果基本吻合.京津冀各省域的PM_2.5以本地排放贡献为主,北京、天津和河北的本地贡献率范围为54.33%~66.01%,京津冀受区域外传输的贡献率范围为0.11%~26.54%.传输通量结果表明,冬季PM_2.5的传输主要受高空西北气流的作用,尤其清洁天气,高风速驱动清洁气团流入;秋季则主要受低空东南气流作用;传输通量呈现出显著的垂直分布特征,高空区域传输作用更为活跃,传输通量的流入/流出以及垂直分布与污染级别和RH呈现非线性响应关系,主导风向变化导致重污染前的传输效应明显大于重污染期间,高湿环境的传输效应明显小于低湿环境.