长春秋季生物质燃烧对PM2.5中WSOC吸光性的影响

为探究长春秋季生物质燃烧对PM_(2.5)中水溶性有机碳(water-soluble organic carbon,WSOC)吸光性的影响,于2017年10～11月进行PM_(2.5)样品采集,对PM_(2.5)中碳质组分、糖类化合物和WSOC的光吸收特征参数进行分析.研究表明:长春秋季PM_(2.5)中WSOC、有机碳(organic carbon,OC)、元素碳(elemental carbon,EC)的平均浓度分别为(10.12±3.47)、(17.07±5.64)和(1.34±0.75)μg·m~(-3),二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)对OC的平均贡献率为38.93%.长春秋季总糖浓度为(1 049.39±958.85)ng·m~(-3),其中作为生物质燃烧示踪剂的脱水糖含量(左旋葡聚糖、半乳聚糖和甘露聚糖)在总糖中占比为91.69%,糖类相关性分析结果显示生物质燃烧源为长春秋季大气中糖类物质的主要贡献源.糖类物质的相关性分析及3种脱水糖的特征比值研究显示,作为长春秋季大气主要污染源的生物质燃烧的类型是硬木和作物残渣的燃烧.长春秋季WSOC的光吸收波长指数(AAE)为5.75±1.06,单位质量吸收效率(MAE)为(1.23±0.28)m~2·g~(-1),表明生物质燃烧对WSOC吸光性具有重要影响.利用生物质燃烧特征源参数量化计算生物质燃烧对WSOC浓度的贡献达58.82%,对总WSOC光吸收的贡献达40.92%.     

A review of biomarker compounds as source indicators and tracers for air pollution

An overview of the application of organic geochemistry to the analysis of organic matter on aerosol particles is presented here. This organic matter is analyzed as solvent extractable bitumen/ lipids by gas chromatography-mass spectrometry. The organic geochemical approach assesses the origin, the environmental history and the nature of secondary products of organic matter by using the data derived from specific molecular analyses. Evaluations of production and fluxes, with cross-correlations can thus be made by the application of the same separation and analytical procedures to samples from point source emissions and the ambient atmosphere. This will be illustrated here with typical examples from the ambient atmosphere (aerosol particles) and from emissions of biomass burning (smoke). Organic matter in aerosols is derived from two major sources and is admixed depending on the geographic relief of the air shed. These sources are biogenic detritus (e.g., plant wax, microbes, etc.) and anthropogenic particle emissions (e.g., oils, soot, synthetics, etc.). Both biogenic detritus and some of the anthropogenic particle emissions contain organic materials which have unique and distinguishable compound distribution patterns (C₁₄-C₄₀). Microbial and vascular plant lipids are the dominant biogenic residues and petroleum hydrocarbons, with lesser amounts of the pyrogenic polynuclear aromatic hydrocarbons (PAH) and synthetics (e.g., chlorinated compounds), are the major anthropogenic residues. Biomass combustion is another important primary source of particles injected into the global atmosphere. It contributes many trace substances which are reactants in atmospheric chemistry and soot paniculate matter with adsorbed biomarker compounds, most of which are unknown chemical structures. The injection of natural product organic compounds into smoke occurs primarily by direct volatilization/steam stripping and by thermal alteration based on combustion temperature. Although the molecular composition of organic matter in smoke particles is highly variable, the molecular tracers are generally still source specific. Retene has been utilized as a tracer for conifer smoke in urban aerosols, but is not always detectable. Dehydroabietic acid is generally more concentrated in the atmosphere from the same emission sources. Degradation products from biopolymers (e.g., levoglucosan from cellulose) are also excellent tracers. An overview of the biomarker compositions of biomass smoke types is presented here. Defining additional tracers of thermally-altered and directly-emitted natural products in smoke aids the assessment of the organic matter type and input from biomass combustion to aerosols. The precursor to product approach of compound characterization by organic geochemistry can be applied successfully to provide tracers for studying the chemistry and dispersion of ambient aerosols and smoke plumes. Presented at the 6th FECS Conference on Chemistry and the Environment, Atmospheric Chemistry and Air Pollution, August 26–28, 1998, Copenhagen.     

有机固体废弃物热解生产脱水内醚糖的研究

以有机固体废弃物 (废棉絮、废纸 )为原料 ,在管式炉热解反应器热解生产脱水内醚糖。研究了热解温度对热解产物相态分布的影响。同时 ,利用HPLC对脱水内醚糖的产量进行了测定。HPLC分析结果表明 :热解液水相中主要化学物质是乙酸 ,而非水相中主要化学物质是脱水内醚糖     

珠江三角洲秋季生物质燃烧对有机气溶胶的贡献

本研究基于2018年和2019年秋季在珠江三角洲地区的两次外场观测,应用热脱附-化学电离飞行时间质谱(FIGAERO-ToF-CIMS)获取了高时间分辨率(每小时)的生物质燃烧示踪物左旋葡聚糖的浓度数据,并估算出生物质燃烧对有机气溶胶(OA)的贡献值.结果表明,秋季珠江三角洲地区城市站点和区域站点的左旋葡聚糖平均浓度分别为(0.07±0.08)和(0.14±0.12)μg/m³,呈现区域站点高于城市站点的空间分布特征以及早晨和夜间出现峰值的日变化特征.观察到两个站点的左旋葡聚糖与CO和乙腈之间相关性较低,但与OA之间呈现显著正相关关系.进一步基于受体示踪物法估算出生物质燃烧对OA的平均贡献分别为7.4%(城市站点)和11.4%(区域站点),且两个站点均显示出生物质燃烧对OA的贡献在夜间明显高于白天.     

2009年春季成都城区碳气溶胶污染特征及其来源初探

于2009年4月19日至5月17日在成都城区每天采集PM2.5样品,然后对样品进行8种碳组分、水溶性有机碳、左旋葡聚糖及水溶性离子分析,初步探讨了碳气溶胶的来源.结果发现：成都春季PM2.5日均值质量浓度为（133.2±55.5）μg·m^-3,TC、OC、EC和WSOC质量浓度分别为（26.4±7.2）,（20.7±...     

热带树木燃烧颗粒物中脱水糖和醋菲烯的排放特征

森林植被燃烧是大气颗粒物的重要来源之一.为研究生物示踪物,对22种东南亚典型热带树木进行开放式燃烧实验,这些树木主要可分为常绿乔木、落叶乔木和灌木这3大类.分析植被燃烧产生的脱水糖、醋菲烯(acephenanthrylene)、醋蒽烯(aceanthrylene)、惹烯等生物质燃烧示踪物的排放因子特征.22种典型东南亚热带树木燃烧产生的颗粒物中3种植物类型的总糖平均排放因子大小趋势为:常绿乔木(1.56 g·kg~(-1)±1.01 g·kg~(-1))灌木(1.99 g·kg~(-1)±0.64 g·kg~(-1))落叶乔木(5.38 g·kg~(-1)±7.18 g·kg~(-1));醋菲烯平均排放因子趋势为常绿乔木(2.63 mg·kg~(-1)±2.44 mg·kg~(-1))≈灌木(2.46 mg·kg~(-1)±2.14 mg·kg~(-1))落叶乔木(6.07 mg·kg~(-1)±8.50 mg·kg~(-1)).关于示踪物特征比率,乔木、灌木的左旋葡聚糖(Lev)/甘露聚糖(Man)平均值分别为20.6±11.9、23.2±9.20,总范围为5.80~51.5;两者的醋菲烯(AP)/醋蒽烯(AC)平均值分别为7.13±5.18、5.53±1.51.相较于受影响条件较多的脱水糖,芳烃类化合物分析方法简捷,其中AP/AC虽然较荧蒽(FL)/芘(PY)的稳定性略差,但受到的其他污染源干扰少、特异性高.因此,在生物质源解析方面可以综合考虑各示踪物的优缺点以提高准确性,其中醋菲烯是作为生物示踪物的较优选择.     

广西背景大气中生物质燃烧对碳质气溶胶组成和吸光性的影响

碳质气溶胶是大气细颗粒物（PM_2.5）的重要组成部分,对空气质量、人体健康和气候变化均有重要影响.针对生物质燃烧（BB）这一碳质气溶胶的重要来源,于2017年11月至2018年10月在广西壮族自治区背景地区采集了PM_2.5样品,分析了样品中的碳质组成、糖类化合物和水溶性棕色碳（BrC）的吸光系数（b_abs）.使用气团老化指数（AAM）校正LG浓度以消除LG降解带来的影响,进而结合贝叶斯混合模型与分子示踪剂法量化了BB对有机碳（OC）的贡献率,并通过相关性分析法探讨了BrC的可能来源.结果表明,研究期间AAM指数平均值为0.40±0.28,表示LG存在光化学降解过程.农作物秸秆是广西地区最主要的生物质燃料类型,在未考虑LG降解下,全年玉米、水稻和甘蔗秸秆焚烧排放的OC分别占总OC的22%、23%和18%;考虑LG在大气中的降解后,相对贡献率分别降低至16%、21%和17%.LG的降解会导致BB对OC的贡献率评估被低估,经过AAM指数校正后,全年BB对OC的贡献率平均值为49.0%.水溶性BrC的b_abs全年的平均值为（8.7±10.7） Mm^-1,其中BB、化石燃料燃烧以及初级生物气溶胶排放可能是BrC的重要来源.     

聊城市冬季PM2.5中水溶性化合物的昼夜变化特征及来源解析

为探究聊城市冬季PM_(2.5)中水溶性物质的昼夜变化特征及其来源,于2017年1～2月进行PM_(2.5)样品采集,对其水溶性无机离子、乙二酸和左旋葡聚糖等水溶性化合物进行分析,并采用主成分分析-多元线性回归模型(PCA-MLR)对其来源进行解析.结果表明,采样期间聊城市PM_(2.5)平均质量浓度为(132. 6±65. 4)μg·m-3,是国家二级标准的1. 8倍,且夜晚PM_(2.5)的污染程度略高于白天. SNA(SO24-、NO3-和NH4+)是聊城市PM_(2.5)中最主要的水溶性离子,在白天与夜晚占总离子的质量分数为73. 4%和77. 1%,说明聊城市冬季二次污染较严重.白天与夜晚阴阳离子平衡当量比值(AE/CE)都小于1,说明PM_(2.5)呈碱性,且夜晚PM_(2.5)的酸性比白天强.无论在白天还是晚上,NH4+的主要存在形态均为NH4HSO4和NH4NO3.通过相关性分析,证实了乙二酸是在液相中经酸催化的二次氧化反应形成的,且受生物质燃烧的影响很强.通过PCA-MLR模型分析可知,聊城市冬季PM_(2.5)中的水溶性化合物主要来自机动车尾气及其二次氧化、生物质燃烧,而受矿物粉尘与煤炭燃烧的影响较小.     

北京及周边6个城市大气PM2.5中左旋葡聚糖及其异构体的时空分布特征

采集北京及周边6个城市春、夏、秋、冬这4个季节大气PM_2.5样品,用离子色谱法测定其中的左旋葡聚糖（LG）、甘露聚糖（MN）和半乳聚糖（GT）,对比这3种脱水聚糖与PM_2.5及有机碳（OC）的浓度水平和时空分布特征,应用SPSS 24.0软件分析了数据间的显著性差异.结果表明,6个城市PM_2.5、OC和LG浓度水平的季节分布规律高度相似,呈现冬季 > 春季 > 秋季 > 夏季,4个季节3种脱水聚糖的浓度水平有显著性差异.从空间角度分析3种脱水聚糖浓度水平,北京与天津、保定、石家庄无显著性差异,但北京与济南、郑州有显著性差异.根据6个城市的LG/MN和LG/（MN+GT）等浓度水平的比较,初步判断该区域PM_2.5中的生物质燃烧源主要来源于农作物秸秆和硬木.春季的PM_2.5污染过程中,北京、天津、石家庄和济南的左旋葡聚糖在PM_2.5中的含量变化基本保持稳定,显示该污染过程受生物质燃烧排放的影响较弱.     

南京北郊秋季PM2.5碳质组分污染特征及来源分析

本研究于2015年10~11月在南京北郊分昼夜采集PM_(2.5)样品,采用热光透射法(TOT)和离子色谱法对样品中的有机碳(OC)/元素碳(EC)和左旋葡聚糖(levoglucosan)的质量浓度特征进行分析.观测期间OC和EC的平均浓度分别为(11.3±4.9)μg·m-3和(1.1±0.9)μg·m-3,总碳TC占PM_(2.5)的质量分数为22.9%,OC/EC的平均值为7.4,SOC占OC的质量分数为51.9%.PM_(2.5)、OC、EC和SOC质量浓度都体现出夜晚白天的特征,白天OC和EC的相关性好于夜晚(相关性系数分别为0.86和0.7).通过分析PM_(2.5)、左旋葡聚糖和SOC质量浓度以及后向轨迹和火点数据可知南京北郊在13~16号受到来自河北等地生物质燃烧远距离输送的影响.采样期间K+和左旋葡聚糖与OC、EC和SOC的相关性显著(相关性系数分别为0.78、0.79和0.65),经受体示踪物方法估算采样期间生物质燃烧对OC的贡献为21.9%.