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1.
Fe-MnOx-CeO2/ZrO2低温催化还原NO性能研究   总被引:2,自引:2,他引:0       下载免费PDF全文
刘荣  杨志琴 《环境科学》2012,33(6):1964-1970
以纳米ZrO2为载体,用浸渍法制备出Fe-MnOx-CeO2/ZrO2催化剂,考察了活性组分配比和助剂负载量对催化剂低温NH3选择性催化还原NO活性的影响,并对催化剂进行了XRD、SEM、EDS和BET表征;探讨了温度、H2O和SO2对Fe-MnOx-CeO2/ZrO2催化剂低温下NH3选择性催化还原NO的影响,结果表明,无SO2和H2O条件下,8%Fe-10%MnOx-CeO2/ZrO2催化剂具有良好的催化活性和稳定性.120℃时,催化剂的脱硝效率为85.23%,当温度升至180℃时,脱硝效率可达到92.0%.SO2和H2O共存条件下,催化剂易失活,采用傅立叶变换红外光谱对各反应阶段的催化剂进行了表征,对其失活机制进行深入研究,结果表明,催化剂失活的主要原因是催化剂表面硫酸铵盐的沉积和催化剂本身活性成分的硫酸盐化.  相似文献   
2.
钙基CO2吸收剂的锆改性研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
实验采用共沉淀法以Ca(Ac)2·H2O作为CaO前驱体,经NH3·H2O沉淀、静置、醇洗、烘干制备锆改性钙基高温二氧化碳吸收剂,并考察锆添加量、反应温度及时间、CO2分压等因素列其吸收性能的影响.经锆改性后,吸收剂中掺杂ZrO2形成了良好的介孔结构,可维持较高的碳酸化转化率,提高吸收剂的循环热稳定性.测试结果表明,当...  相似文献   
3.
颗粒羟基氧化锆的除氟性能   总被引:1,自引:0,他引:1  
以羟基氧化锆粉末为原料,制备颗粒羟基氧化锆,评价了颗粒羟基氧化锆对溶液中F-的吸附性能。结果表明:颗粒羟基氧化锆除氟过程符合Freundlich吸附等温线模型和拟二级动力学模型,F-的吸附过程包括液膜扩散和颗粒内的孔扩散;pH在3~4时,颗粒羟基氧化锆的氟吸附量达到最大值27.72 mg/g,其他范围内pH的升高或降低都会导致氟吸附量的降低;Cl-对颗粒羟基氧化锆除氟过程无明显影响,而SO24-和PO34-对颗粒羟基氧化锆除氟过程影响较大,且浓度越高影响越大;扫描电镜和X射线能谱测试结果显示颗粒内随着颗粒深度的增加,F-含量逐渐降低,F-在颗粒内部的传质过程受到阻碍,SO24-和PO34-对颗粒羟基氧化锆除氟的干扰作用主要发生在颗粒表面。  相似文献   
4.
刘创创  王逸  周丽华  江峰  袁勇 《环境科学学报》2021,41(10):3956-3968
锆基纳米材料具有很好的物理化学稳定性及较高的比表面积,适用于解决传统过渡金属基催化剂活化过硫酸盐时金属浸出等问题.本研究将氯化锆-尿素络合物通过热解法合成了一种氮掺杂碳/氧化锆复合材料(N-C/ZrO2),用于活化过硫酸盐降解水中苯酚,并采用SEM、XRD、XPS和FTIR技术对N-C/ZrO2进行表征.结果表明,N-C/ZrO2催化材料是直径小于50 nm的纳米颗粒,且氮掺杂量为3.6%~4.9%;在pH=6~7的硼酸缓冲体系中,N-C/ZrO2催化过硫酸盐可在30 min内使水中苯酚(20 mg·L-1)的降解率达99%,且催化剂具有良好的化学稳定性和可重复利用性.淬灭和电子顺磁共振(EPR)结果表明,在N-C/ZrO2/PMS体系中,苯酚的降解是以1O2为主要氧化物质的非自由基氧化过程.本研究为Zr基纳米材料在活化过硫酸盐降解污染物领域的应用提供了理论基础.  相似文献   
5.
Zirconia-magnesia supported cobalt catalysts with various Zr/Mg atomic ratios were prepared and evaluated for non-oxidative catalytic decomposition of methane to produce COx-free hydrogen and carbon nanotube. The catalytic performance of the catalysts was performed in a continuous fixed bed flow reactor at 700°C under atmospheric pressure. The fresh and spent catalysts were characterized by XRD, TPR, BET, TEM, and Raman spectroscopy. The results showed that the change in Zr/Mg ratio of the mixed oxide support has a significant effect on the catalytic performance of the active Co metal. The catalyst 30%Co/Zr0.8Mg0.2 showed the highest activity and stability within the used series of catalysts with hydrogen yield reached up to 79%. Both Co/Mg1.0 and Co/Zr1.0 showed poor stability due to strong Co-Mg interaction and aggregation of Co species on Zr support, respectively. All catalysts produced mainly MWCNTs with different diameters depending on the Zr/Mg ratio. The outer diameter increased with increasing Zr content in the catalyst due to the enlargement of the particle size of cobalt as a result of aggregation.  相似文献   
6.
The three layer artificial neural network model was applied to predict the degradation efficiency for carbamazepine in photocatalytic oxidation under UV radiation. Titania–zirconia was employed as a catalyst for the photooxidation. The catalyst was prepared using titanium isopropoxide and zirconium oxychloride by sol–gel method and characterized by transmission electron microscopy and BET analysis. Different process parameters such as, initial concentration of carbamazepine, pH of the solution, catalyst concentration and time of UV irradiation were employed as the input to the artificial neural network model and the output of the network was degradation efficiency of carbamazepine. The multilayer feed-forward networks with the Levenberg–Marquardt (trainlm) backpropagation training algorithm was used for the network training. The smallest mean square error was obtained for three-layer network with ‘logsig’ transfer function and five neurons in the hidden layer gave optimal results. A comparison between the predicted values and selective experimental data of degradation efficiency showed a high correlation coefficient (R2) of 0.997.  相似文献   
7.
叶飞  刘荣  贡湘君  管昊 《环境科学研究》2015,28(11):1720-1727
采用浸渍法制备了以nm级c-Zr O2(立方相Zr O2)、t-Zr O2(四方相Zr O2)和m-Zr O2(单斜相Zr O2)为载体的负载型Mn Ox-Ce O2/Zr O2催化剂,并在连续流动固定床反应器上考察了催化剂的NH3-SCR低温脱硝性能.结果表明,催化剂脱硝性能良好,当Mn Ox负载量(以w计)为15.0%时,以c-Zr O2为载体的催化剂脱硝效率在103℃即可达到100%.在相同活性组分负载量和反应温度条件下,各催化剂的低温脱硝活性体现出Mn Ox-Ce O2/c-Zr O2Mn Ox-Ce O2/t-Zr O2Mn Ox-Ce O2/m-Zr O2的规律,因此对Mn Ox负载量为5.0%的Mn Ox-Ce O2/Zr O2系列催化剂进行进一步表征,以探究该规律的内在影响因素.BET测试结果表明,以c-Zr O2为载体的催化剂的比表面积最大,达到39.67 m2/g,更有利于气体和催化剂表面活性位的接触.XPS测试结果表明,以c-Zr O2为载体的催化剂表面晶格氧含量最丰富,有助于Lewis酸性位的形成.TPR和TPD测试图谱中的峰强及峰面积表明,以c-Zr O2和t-Zr O2为载体的催化剂表面主要存在Lewis酸性位;而在以m-Zr O2为载体的催化剂表面,Lewis酸性位较多,同时还存在少量的Brnsted酸性位.研究显示,Zr O2晶型结构变化引起Mn Ox-Ce O2/Zr O2催化剂的比表面积、表面活性酸性位的不同是产生晶型效应的原因所在;采用Zr O2作为负载型低温SCR催化剂载体时,以立方相晶型结构为最佳.  相似文献   
8.
This study experimentally investigates lean methane/air premixed combustion in a catalytic zirconia foam burner. The burner is packed with an inert perforated alumina plate at the inlet preheating zone and with catalytic zirconia foams at the combustion zone. Catalytic foams are prepared by using a modified perovskite catalyst (LaMn0.4Co0.6O3), in which the transition metal ion Co is partially substituted by Mn and supported by inert zirconia foam. Results indicate that the flame stability limits of both catalytic and inert burners expand with increasing equivalence ratios. The stable combustion region of the catalytic burner is larger than that of the inert burner. The heterogeneous catalytic combustion effect can decrease and increase the lower and upper flame stability limits, respectively. The central temperatures of the flame fronts are higher in the catalytic burner than in the inert burner. The pressure drops of the catalytic burner are almost equal to those of the inert burner in cold flows but are significantly higher than those in the inert burner in reaction flows. Less amounts of carbon monoxide, nitric oxides, and unburned hydrocarbon emissions are detected in the catalytic burner relative to the inert burner. The thermal radiation efficiencies of the catalytic burner vary between 0.24 and 0.39 and are favorably superior to those of the inert burner, ranging from 0.11 to 0.20.  相似文献   
9.
方文侃  李小娣  方菁  吴德意 《环境科学》2019,40(5):2295-2301
采用一步共沉淀法制备了磁铁矿纳米颗粒为核和水合氧化锆为壳的磁性氧化锆材料,研究了其除氟性能.结果表明,磁性氧化锆对氟的Langmuir最大吸附量为35. 46 mg·g~(-1),远高于磁铁矿、活性氧化铝和活性炭.磁性氧化锆对氟的吸附过程较快且吸附动力学数据符合准二级动力学模型,吸附过程为吸热反应.磁性氧化锆对氟的吸附量随pH升高而降低. Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)的共存对磁性氧化锆除氟没有明显影响,而HCO_3~-和CO_3~(2-)明显抑制氟的吸附.磁性氧化锆吸附的氟可通过1mol·L~(-1)NaOH成功脱附,脱附率99. 5%~99. 6%.脱附后的磁性氧化锆经过再生处理可继续使用.磁性氧化锆对实际井水中的氟的去除效果低于纯水,但适当增加投加量仍可以达到饮用水标准对氟浓度的要求.磁性氧化锆制备简单、使用后可从水中磁分离从而可反复使用,因此是一种有较好应用前景的除氟材料.  相似文献   
10.
为提高磷酸盐氧同位素(δ18OP)技术在内陆流域中的适用性,构建一种基于磷酸盐原位富集的δ18OP前处理方法。以水合氧化锆作为磷酸盐选择性吸附材料,制备磷酸盐原位富集凝胶。基于内陆流域的水环境特征,选择子牙河水系的牛尾河为原位实验场地,通过响应面法确定原位富集凝胶最优的材料用量,富集时间以及洗脱时间。结果表明:单位面积的凝胶加入水合氧化锆用量3.17 g,富集时间5 h 43 min,洗脱时间50 min,最终可洗脱出0.039 mg磷酸盐。针对洗脱出的磷酸盐溶液,结合现有的纯化方法,最终构建适用于内陆流域的磷酸盐氧同位素前处理方法。本方法的成功建立能够为δ18OP技术在内陆流域中的应用提供重要支撑。  相似文献   
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