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无锡冬季和春季大气中细粒子化学组分及其特性分析 总被引:1,自引:0,他引:1
本研究对无锡冬(2011年1月)春(2011年5月)两季PM2.5、PM10颗粒物浓度进行了传统的膜采样及离线检测分析,并运用大气气体/气溶胶水溶性离子在线收集及分析(GAC-IC)系统对PM2.5颗粒物中水溶性无机离子(WSII)进行了在线检测,时间分辨率为30 min.无锡冬、春两季PM2.5的浓度分别为108.15±41.76μg·m-3和84.40±26.74μg·m-3,其PM2.5/PM10比值分别为0.81±0.07和0.78±0.07,有较强的二次气溶胶生成过程.铵可用性指数(J冬季=101.2%±22.3%,J春季=79.5%±20.2%)分析表明冬季无锡大气颗粒物中铵(NH+4)相对比较富余,而春季则出现铵(NH+4)亏损现象,春季光化学反应更为活跃,硫氧化率(SOR)由冬季的0.15±0.05增至春季的0.35±0.13,硫酸盐(SO2-4)浓度增加明显,导致铵(NH+4)相对不足.硫氧化率(SOR)没有明显的季节变化,冬、春两季均为0.15.细粒子中的WSII与气态污染物、气象因子、硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)等的主成分分析表明无锡大气光化学反应与污染物的其他来源,例如工业源、交通移动源、生物质燃烧源等,有很好的协同作用,共同推高了大气中颗粒物的浓度.观测期间同时测得冬季PM2.5颗粒中有机碳(OC)与元素碳(EC)浓度之间有较好的相关性(R2=0.839),两者有一个共同的主导源,而春季来源则比较复杂,两者相关性较差;二次有机碳(SOC)的半定量分析表明春季大气中有机气溶胶的形成有较强的二次转化过程. 相似文献
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基于珠三角大气超级站2013年8月至2014年3月PM2.5、PM2.5中主要水溶性无机离子组分及其重要气态前体物等参数的逐时在线监测结果,揭示当地大气PM2.5中二次无机组分与其气态前体物的相互作用,以及PM2.5理化特性与成因的季节差异。结果表明,观测期间,PM2.5、PM10的年平均质量浓度分别为64.2、105.1μg/m3,PM2.5在PM10中所占比例(PM2.5/PM10)平均为61.1%。SO2-4、NO-3、NH+4的年平均质量浓度分别为16.6、9.0、10.2μg/m3,3者之和(SNA)占PM2.5的比例(SNA/PM2.5)平均为55.8%,体现了二次转化对珠三角地区PM2.5污染的重要影响;不同季节,SNA/PM2.5为46.0%~64.3%,夏季最低,冬季最高,其中SO2-4、NH+4对PM2.5的贡献相对稳定,NO-3贡献的季节差异较大;秋、冬季各项观测参数浓度的日变化规律相对明显,夏季除HNO3和NH3外,多项观测参数在低浓度水平波动,日变化规律不明显;珠三角大气中具有足量气态NH3以中和硫酸盐和硝酸盐,PM2.5中NH+4、SO2-4、NO-3主要以(NH4)2SO4和NH4NO3形式存在;本研究站点夏季的硫氧化率和氮氧化率均高于广州市,这充分体现了该站点的区域性特征。 相似文献
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基于腔衰减相移光谱法设计了一套二氧化氮在线分析仪,通过优化测量参数,该仪器可长期稳定运行,其时间分辨率为60 s,检出限为0.191 ppb,在0~300 ppb范围内,NO2气体浓度与相位正切信号值具有较好的二次拟合关系,R2为0.9995.另外,该仪器在泰安站进行了长期外场观测,并与改装后的进口商品化仪器PKU-Thermo 42i-TL进行比对实验,结果表明,两者的测量结果一致性较好,R2=0.9811,表明其具有良好的运行稳定性和测定结果准确性,适用于环境大气二氧化氮浓度的在线监测.外场观测结果表明,春季泰安站二氧化氮浓度均值为12.39 ppb,有明显日变化规律. 相似文献
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根据二氧化氮的光解反应原理,自主设计、装配了一套氮氧化物光解反应装置,并将其与Thermo 42系列氮氧化物分析仪的化学发光检测室联用,进行了不同条件下(分别为标气流量、臭氧流量、光源温度、功率、样品湿度)NO2光解转化效率的测试.结果表明:进样流量为100~200 mL·min-1、光源温度为20℃、光源功率约为60 W(光密度约26 W·mL-1)的条件下,可得到较高的光解转化效率(约80%);臭氧流量及样品相对湿度对转化效率影响不大.在上述最佳转化效率的条件下,将其与PLC860-CLD88p(ECO PHYSICIS)进行了为期8 d的比对实验.结果显示:二者的NO2实际测量结果趋势基本一致:[NO2]ECO=0.908×[NO2]PKU+1.913(R2=0.955),初步证实了该套自主设计光解装置应用于实际观测的可靠程度. 相似文献
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应用GCMS-QP2010对深圳2015~2016年4个季节大气56种非甲烷碳氢化合物(NMHCs)进行在线监测分析.从成分来看,四季总NMHCs平均浓度为23.6×10-9,呈现出冬季 > 秋季 > 夏季≈春季的变化特征,其中烷烃比例最高(65.4%~74.7%),其次是芳香烃(13.3%~21.7%)和烯烃(7.1%~11.6%),丙烷、甲苯、乙烷、正己烷、正丁烷、乙炔、2-甲基戊烷、异丁烷、乙烯和3-甲基戊烷是浓度最高的10个物种.相关性和日变化分析表明,深圳大气中NMHCs受到机动车、溶剂挥发相关工业源以及植物释放等多重来源的共同影响,其中甲苯、2-甲基戊烷、3-甲基戊烷和正己烷受工业源影响最为显著,而异戊二烯主要来自于天然源. 相似文献
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为探明二次有机气溶胶(SOA)的污染特征和影响因素,本研究于2018年11月—2019年1月对华北区域点(德州市郊区点)细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成进行了在线测量,并分析了PM_(2.5)中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子组分的污染特征及PM_(2.5)与气象要素之间的相关性.结果表明,观测期间德州PM_(2.5)污染严重,平均质量浓度为(115.6±24.6)μg·m~(-3);其中,有机碳和元素碳是PM_(2.5)的主要成分,平均质量浓度分别为(8.2±5.8)μg·m~(-3)和(2.6±2.2)μg·m~(-3),占PM_(2.5)总质量的7.1%和2.2%;PM_(2.5)与风速呈负相关,与相对湿度呈正相关,与气温的相关性较差,偏北风对PM_(2.5)浓度影响较大.同时,本研究利用EC示踪OC/EC比值法对PM_(2.5)中的二次有机碳(SOC)进行了估算,通过估算得到的SOC结果表明,华北区域点冬季SOC是OC的重要组成部分,平均浓度为(4.0±2.9)μg·m~(-3),占OC的45.7%,SOC在白天占比较高(62.7%),早晚由于有局地生物质燃烧影响,SOC占比降低,约占OC的42.7%.本研究还分析了SOC生成的影响因素,分析了德州市冬季O_3、含水量、酸度与SOC的相关性.结果表明,SOC受臭氧浓度影响,但在白天和夜晚表现出不同的相关关系,可能存在不同的生成机制.最后,利用ISORROPIA模型估算了颗粒物的含水量和酸度,发现SOC在高含水量和低含水量下存在不同的关系,高含水量更能促进SOC生成;在高含水量下SOC与H~+具有显著相关性,但在低含水量下则不相关,表明颗粒物含水量较高、H~+浓度较高情况下液相酸催化反应可能对SOC具有重要贡献. 相似文献
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利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2013年6月30日~7月8日对华北地区乡村站点曲周大气单颗粒粒径及其化学组成进行了在线测量,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒230 152个,其粒径主要集中在0.2~2.0μm.结果表明,该地区的大气颗粒物主要分为8类:元素碳(EC,55.5%)、有机碳(OC,10.7%)、钠,钾等碱金属颗粒(alkalis,17.4%)、其他金属颗粒(other metals,1.7%)、富铁颗粒(Fe-rich,6.3%)、富铅颗粒物(Pb-rich,3.1%)、沙尘颗粒(dust,4.8%),other颗粒(0.8%),观测得到的8类气溶胶颗粒中绝大部分包含46NO-2、62NO-3、80SO-3、96SO-4、97HSO-4等二次组分离子,说明这些颗粒都经历了不同的老化过程或与二次组分进行了不同程度的混合.从气溶胶类型的谱分布看,各类型颗粒数浓度峰值基本出现在700~800 nm之间,dust、Fe颗粒主要集中在粗粒径段,EC颗粒子类研究表明随着表面不断吸附NH+4、NO-3、SO2-4等二次组分,EC颗粒逐步演化成老化程度较低的NO-3吸附型EC(ECN)和严重老化的SO2-4吸附型EC(ECS)混合态,两者日变化呈现明显的负相关性,也可能随着二次有机物在EC表面吸附,形成OC/EC混合态. 相似文献
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为满足大气非甲烷烃(NMHCs)时空分布监测需求,开发出一套可用于移动观测的小型在线测量系统.环境空气经Teflon膜去除颗粒物后,以100 m L·min-1流速采样进入多床吸附剂捕集阱,样品气中的NMHCs在-10℃的温度下被捕集,之后,捕集阱经高纯氮气反吹后迅速升温至300℃,载气(高纯氮气)以1.6 m L·min-1将解吸出的样品送入GC-FID进行检测.通过系列条件实验,确定了吸附剂的最佳组合和仪器运行的最优参数,在此条件下,本系统最低检出限为0.01 nmol·mol-1(顺-2-丁烯),标准工作曲线R2为0.9991~0.9998,10次重复实验RSD3%.本系统与现有商业化设备TH-300B的测量结果具有较好的一致性,在实际外场应用中,运行稳定性高、能准确追踪12种典型NMHCs的大气浓度变化,可为定量分析大气二次污染形成机制提供关键前体物信息. 相似文献
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利用大气PM2.5水溶性组分及其气态前体物在线测量系统(GAC-IC)于2014年6月9日~7月11日对华北地区乡村站点曲周大气PM2.5中水溶性组分及其气态前体物进行了在线测量,分析了PM2.5中水溶性组分与气态前体物日变化规律及其相互作用,探讨了当地细颗粒物的气粒转化机制并分析了其来源.结果表明夏季曲周大气PM2.5中水溶性无机离子与相关气态前体物的浓度呈现明显的日变化规律.观测期间,PM2.5中SO2-4、NH+4和NO-3的平均浓度分别是26.28、18.08和16.36μg·m-3,是PM2.5中最主要的水溶性无机离子,约占PM2.5质量浓度的76.23%;气态前体物中,NH3浓度明显偏高、平均值为44.85μg·m-3,主要来源于当地的农业活动排放;硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别是0.60和0.30,表现出明显的二次污染特征.经相关性分析发现:曲周大气PM2.5中NH+4与NO-3、SO2-4有良好的相关性,且表现为富氨状态,NH+4以(NH4)2SO4形式存在,NO-3的生成主要受HNO3的限制.对NH4NO3平衡进行研究发现:与夜间相反,白天曲周大气环境不利于NH4NO3生成和保持.结果也表明,二次转化是曲周夏季细颗粒物的主要来源,堆肥与农田释放的NH3是导致高浓度二次无机颗粒物(SNA)的重要因素. 相似文献
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