淮南燃煤电厂烟气中颗粒相和气相中多环芳烃的赋存特征

采集安徽省淮南市3个燃煤发电锅炉排放的气态和颗粒态样品,通过GC-MS测定美国环保局优控的16种多环芳烃(PAHs),并对其残留、赋存和分配特征进行了分析研究.结果表明,PM_(10)相和气相中PAHs的质量浓度范围分别为2.9—7.5μg·m~(-3)和6.0—15.1μg·m~(-3),PAHs的质量浓度明显受到锅炉类型、装机容量与燃烧条件的影响,静电除尘器(ESP)对气相PAHs清除效率较低;PM_(10)相中PAHs主要为中分子量4环和高分子量5环,分别占总PAHs的35.8%—49.3%和16.2%—27.3%,与PM_(10)相相比,气相PAHs主要分布为2—3环,而4—6环PAHs含量较少.脱硫装置有效地提高了高分子PAHs的去除率;PM_(10)相及气相中PAHs分布不均衡,吸收作用主导了PM_(10)相与气相之间的PAHs分配;PAHs单体显示出不同的主导分配机制,主要由于它们之间不同的化学亲和力和蒸气压所导致的.     

铜陵市空气污染物浓度与大气混合层高度的关系

以长三角地区典型工业城市为研究对象,利用气象探空站观测数据,采用干绝热曲线法计算代表大气垂直方向上大气混合能力的最大混合层高度,并与地面观测的空气污染物浓度观测结果进行对比分析。分析结果表明,2-4月和7-10月是月均最大混合层高度较高的2个时期;在季节变化上呈现出春季到冬季依次下降的特征,东亚季风气候是造成这些特征的主要原因之一。总体而言,随着最大混合层高度的增大,各污染物的最大可能浓度呈现出不同的降低趋势。最大混合层高度对颗粒态污染物(PM_(10),PM_(2.5))日均浓度的影响最为显著,主要原因是颗粒态污染物相对稳定、且生命周期长。对于气态污染物而言,化学性质稳定的CO的最大日均浓度与最大混合层厚度之间关系最好,其次为SO_2和NO_2。O_3由于化学性质不稳定且受太阳辐射影响显著,其最大日均浓度与最大混合层高度之间关系相对较差,但也存在着-0.692的负相关。     

燃煤电厂排放PAHs的气粒分配机制和排放通量

对循环流化床锅炉(CFB)布袋除尘器进口和出口的多环芳烃(PAHs)进行了分析,研究了PAHs在气相和颗粒相中的分配机理.结果表明, 除尘过程气相和颗粒相PAHs对应的去除率分别为45.59%与70.67%~89.06%.气相中主要为低分子量PAHs,颗粒相中主要为高分子量PAHs.随着粒径的增加,低分子量PAHs比例呈上升趋势.除尘过程PAHs主要以吸附状态附着在颗粒物上. “开尔文效应”导致挥发性相对低的高分子量PAHs更易凝结在细颗粒上.PAHs的气粒分配主要受有机碳吸收作用控制,其吸收作用强弱与烟气颗粒物颗粒大小有明显的相关性.PAHs排放因子为3.55mg/kg,其中气相和颗粒相PAHs的排放因子分别为0.55和3.0mg/kg.通过计算得出安徽省CFB燃煤电厂PAHs排放量从2010年的29000kg逐年增加至2014年的34200kg,随后保持稳定的趋势,并于2017年又明显增加到35900kg.     

气候变化对安徽省大气污染扩散能力的影响

利用气象部门整编的30年(1981—2010年)气候资料中,安徽省内35个未搬迁的地面气象站观测资料,分析安徽省大气污染扩散能力的变化特征。时间变化方面,安徽省的不稳定日数比重以每年0.31%的速度增加,大气扩散能力经历了"增强-减弱-增强"的起伏式变化,1997—2004年是扩散能力降低的时期。在空间分布上,除沿江中、西部和皖南山区东部的局部地区出现不稳定日比重下降(安庆站的下降速率最快,为每年-0.32%)的变化趋势外,其他地区均呈逐年升高趋势。高斯扩散模型的模拟结果表明,安徽省的大气污染扩散能力总体上有所增强,在35个台站中,有1/2的台站扩散能力出现了降低的变化趋势。此外,在安徽省淮北东部、大别山西北部和皖南山区东北部,大气的垂直扩散能力得到了增强,水平输送能力有所减弱。沿(长)江西部,大气的垂直扩散能力有所减弱,但水平输送能力却得到增强。     

铜陵市冬春季PM10和PM2.5中元素特征及来源分析

目的了解铜陵市颗粒物中的元素特征和主要来源。方法选择2014年冬季和春季的部分时段,在铜陵市国家环境空气监测站——新民污水处理厂(工业区)采集PM_(10)和PM_(2.5)样品,使用X射线荧光光谱(XRF)法进行元素的定量测试。采样期间,冬季的空气质量以良和中、轻度污染为主;春季以中度和重度污染天气为主,采样期间出现了明显的重污染。结果 PM_(2.5)和PM_(10)中S和Si元素的浓度均比其余元素高,P和Cu元素的浓度远低于其余元素。空气污染的指数越高,Fe、Mg、Al、Si则更易富集在PM_(10)上,而K、Cu、Na、Cl、S元素更易富集在PM_(2.5)上,Ca和P这两种元素在PM_(10)和PM_(2.5)上的富集程度相当。空气颗粒物中,富集最多的元素是K,其次为Fe和Mg;元素Cu、K、Cl在PM_(10)中的富集程度要高于PM_(2.5)。结论扬尘(包括地面扬尘和建筑尘)是PM_(10)的最大来源,其次是开采矿山和燃烧生物质,燃煤、炼铜等工企业排放贡献最小;对于PM_(2.5)而言,最大的来源是风沙、扬尘和开采矿山,其次是燃煤、燃烧生物质和其他的工企业排放,炼铜的贡献最小。     

淮南燃煤电厂汞分配、富集与释放通量

汞是一种环境有害元素,燃煤汞排放业已成为当今中国最主要的汞污染源.有效的汞减排政策的制定需要准确了解煤中汞在煤炭燃烧过程中的分配规律及富集模式.本研究针对淮南燃煤电厂的原煤、飞灰、脱硫石膏和脱硫废水进行分析,研究发现,灰渣中的汞含量最低(9.8—27 ng·g~(-1)),其相对于原煤汞(约450 ng·g~(-1))的富集系数一般小于2.1%;飞灰中汞的含量相对较高(121—700 ng·g~(-1)),其富集系数介于9%—54%;而脱硫石膏中汞的浓度最高(1489—4589 ng·g~(-1)).通过物料平衡原理,计算出汞在各个燃煤产物中的分配如下:底灰占1%;飞灰占24%—32%;脱硫石膏及废渣液占7%—22%;大气排放占54%—64%.静电除尘器的脱汞效率为24%—32%,接近世界平均值;而脱硫装置的脱汞效率较低,为10%—29%.根据本研究的汞释放系数(0.24—0.29 g Hg·t~(-1)coal),计算出该电厂在2003—2010年的汞排放通量为1.8—7.3 t.本研究认为燃烧前原煤汞脱除,以及加大对现有脱硫装置的改造能够有效降低大气汞排放.     

燃煤电厂和垃圾焚烧电厂燃烧产物中卤代多环芳烃的赋存特征和毒性风险

研究了燃煤电厂和垃圾焚烧电厂燃烧产物中卤代多环芳烃（HPAHs）的赋存特征、生成机制和毒性效应.结果表明,燃煤电厂和垃圾电厂飞灰中氯代PAHs （Cl-PAHs）的含量为1.06~1.67 ng·g^-1和2.76 ng·g^-1,溴代PAHs （Br-PAHs）的含量为26.4~44.2 ng·g^-1和6.31 ng·g^-1;垃圾电厂飞灰中Cl-PAHs的含量明显高于燃煤电厂,主要是因为生活垃圾中含有大量的聚氯乙烯为代表的塑料.来自煤粉炉的飞灰中Br-PAHs和Cl-PAHs的含量明显低于循环流化床燃煤飞灰,主要是因为煤粉炉具有更高的燃烧温度和燃烧效率.燃煤电厂飞灰中主要为7-BrBaA和9-ClPhe;垃圾电厂除尘器飞灰中Br-PAHs主要为9-BrPhe和2-ClAnt.7-BrBaA和9,10-Br₂Ant在燃煤电厂除尘器飞灰的含量远高于其在底灰和脱硫石膏的含量,但摩尔质量相对较小的2-BrFle在飞灰、底灰和脱硫石膏中的含量相近.垃圾电厂除尘器飞灰经过半干法脱酸后Br-PAHs的含量减少50%以上,但是经过螯合剂稳固化作用之后飞灰中Br-PAHs的含量明显升高.Pearson相关分析结果表明,燃煤电厂不同燃烧产物的HPAHs生成机制相同,而垃圾焚烧电厂不同产物中HPAHs具有不同的生成机制,飞灰螯合化过程导致HPAHs的二次生成.垃圾电厂除尘器飞灰中HPAHs的TEQs值（10.0×10^-3 ng·g^-1）与燃煤电厂相近（8.87×10^-3~15.0×10^-3 ng·g^-1）.对于垃圾电厂不同燃烧产物,脱酸工艺能够显著去除7-BrBaA从而降低飞灰的TEQ值,而飞灰螯合化后TEQ值达到螯合前的5.4倍.燃煤电厂的飞灰因年产量较大,且总HPAHs的TEQs值相对较高,对其处理和资源化利用应考虑HPAHs带来的生态风险.     

烟煤和塑料热解过程中苯、萘、菲/蒽的释放规律

利用高分辨质谱检测了烟煤、两种塑料以及烟煤与两种塑料混合物真空热解过程中苯、萘、菲/蒽的相对含量,在本实验条件下,烟煤与两种塑料共热解均有较好的协同作用,可以大大降低苯、萘、菲/葸等低环芳烃的释放量.由于氢含量和分子结构的不同,高密度聚乙烯(HDPE)和HDPE-烟煤的混合物中芳烃的产生量均小于聚对苯二甲酸乙二酯(PET)和PET-烟煤的混合物.对于不同种类的样品,温度对苯、萘、菲/蒽的释放量的影响也有所差别.     

中国沉积物多环芳烃的时空分布及驱动因子

根据2000～2020年中国湖泊、河流和河口沉积物中多环芳烃(PAHs)的时空分布,并通过构建结构方程模型和重力模型分析了驱动PAHs时空分布的社会经济因素.结果表明,不同地区沉积物中PAHs含量由高到低依次为：北部沿海>东北>东部沿海>南部沿海>黄河中游>长江中游>西南>西北.南部沿海、长江中游和东部沿海地区高分子量PAHs的比例相对较高,东北、西北、北部沿海和黄河中游地区低环PAHs的比例相对较高.沉积物中PAHs的含量从2000年起逐渐增加,2006年以后逐渐减少,且不同地区沉积物中PAHs含量到达峰值的年份有显著差异.经济发达地区沉积物中PAHs的含量在达到峰值后逐渐下降;发展中地区由于经济发展较快导致污染物积累较快.偏远或欠发达地区PAHs含量逐渐增加,但累积率低于发达地区.城市化和工业化对沉积物中PAHs的影响显著,其中对沉积物中PAHs分布影响最大的因素为经济发展.