“三年行动计划”对大气环境持久性自由基污染特征和来源的影响

采用电子顺磁共振波谱法(EPR)对“打赢蓝天保卫战三年行动计划”(“三年行动计划”)实施期间(2018～2020年)以及实施前后(2017年和2021年)西安大气PM_2.5中EPFRs的浓度特征、种类特征及可能来源进行了探讨.结果发现,该计划实施后西安大气PM_2.5中EPFRs平均浓度(5.03×10¹⁴spins/m³)比实施前(7.18×10¹⁴spins/m³)下降了29.9%,表明“三年行动计划”的实施对EPFRs的控制是有效的.冬季浓度(8.61×10¹⁴spins/m³)是夏季(3.10×10¹⁴spins/m³)的2.8倍,其主要类型为以碳为中心附近受含氧官能团影响的自由基.相关性及平行因子分析显示,燃煤源(35.3%)、交通燃烧源(30.0%)和扬尘源(27.8%)可能是西安大气PM_2.5中EPFEs的主要来源.冬季交通燃烧源占比最...     

西安夏季大气亚微米颗粒物化学组成与来源的在线观测研究

西安作为汾渭平原地区最大的城市,大气颗粒物污染形势严峻.2017年夏季期间,在西安市浐灞生态园区运用气溶胶化学组分监测仪,对大气亚微米颗粒物中的非难挥发性组分(NR-PM1)进行了在线监测.观测期间NR-PM1的平均质量浓度为(30.1?±?15.4)μg???m?3.其中有机物含量最高,占NR-PM1总质量浓度的63％,其次为硫酸盐(18％)、铵盐(10％)和硝酸盐(9％).运用正交矩阵因子分析法共解析出两个主要因子,包括烃类有机组分(HOA)和含氧有机组分(OOA),分别占有机物总质量浓度的43％和55％.HOA主要由机动车排放贡献,而OOA主要由气态污染物的二次反应生成.气象因素对NR-PM1的浓度与化学组分的影响较为显著.高硝酸盐阶段发生在高湿、低温条件,可能是由氮氧化物的液相反应产生的.高硫酸盐阶段发生在低湿、高温条件,主要来自于大气光化学反应的贡献.该研究结果为西安及周边地区的空气污染治理决策提供重要的理论依据.     

西安市大气颗粒物中水溶性无机离子的季节变化特征

用离子色谱法对11种无机水溶性离子(Na+,NH4+,K+,Mg2+,Ca2+,F-,Cl-,Br-,NO-2,NO-3和SO2-4)进行分析,探讨大气颗粒物中水溶性无机组分的季节变化与典型污染(灰霾、浮尘、燃烧秸秆和燃放烟花)的理化特性.结果表明,西安市大气中PM2.5和TSP的日均质量浓度分别为167.1和382.0μg·m-3,PM2.5占TSP总质量浓度的44%.PM2.5和TSP中无机水溶性离子组分的年均值分别为75.2μg·m-3和101.7μg·m-3.PM2.5中水溶性离子组分占PM2.5总质量浓度的45%左右,TSP中水溶性离子组分占TSP总质量浓度的30%左右.各种水溶性离子的来源和形成机理不同,其季节变化趋势和粒径分布也不同.典型污染事件期间,颗粒物污染特征与平时相比有很大差异:雾霾时PM2.5和TSP的质量浓度都显著增加,主要污染组分为二次污染离子NH+4,NO-3和SO2-4;浮尘发生时,大气颗粒物中人为污染组分会大大减少,而来自沙尘传输和地面扬尘等的地壳物质显著增加;燃烧秸秆对大气颗粒物中K+和Cl-的影响最大;燃放烟花时K+,Mg2+和Ca2+的质量浓度显著增加.     

西安冬春季PM10中碳气溶胶的昼夜变化特征

为探讨西安市大气碳气溶胶的季节变化和昼夜变化特征及来源,于2006-12-19~2007-01-21(冬季)和2007-04-01~2007-04-30(春季)连续采集了大气可吸入颗粒物(PM10)样品,并采用IMPROVE热光分析法分析了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的昼夜浓度.结果显示,冬季白天PM10及其中OC和EC的平均浓度分别为455.0、62.4和7.5μg/m3,夜晚的平均浓度分别为448.7、66.1和6.9μg/m3,对应春季白天的平均浓度分别为397.9、26.7和6.9μg/m3,夜晚分别为362.1、31.9和8.6μg/m3.冬季白天OC与EC的相关系数为0.44,较之春季0.81要差,主要与冬季采暖期燃料的多样性有关.碳气溶胶组分中,冬季白天和晚上二次有机碳气溶胶(SOC)的平均浓度为8.9和10.2μg/m3,远高于春季(2.8和3.4μg/m3),说明冬季较高的OC排放及较低的大气扩散能力利于碳气溶胶中SOC的生成.对碳气溶胶8种组分的因子分析结果表明,冬季燃煤排放及郊区的生物质排放对碳气溶胶有重要的贡献,而春季机动车的贡献明显增加.     

西安冬春季PM10中碳气溶胶的昼夜变化特征

为探讨西安市大气碳气溶胶的季节变化和昼夜变化特征及来源,于2006-12-19～2007-01-21 (冬季)和2007-04-01～2007-04-30 (春季)连续采集了大气可吸入颗粒物(PM₁₀)样品,并采用IMPROVE热光分析法分析了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的昼夜浓度.结果显示,冬季白天PM₁₀及其中OC和EC的平均浓度分别为455.0、 62.4和7.5 μg/m³,夜晚的平均浓度分别为448.7、 66.1和6.9　μg/m³,对应春季白天的平均浓度分别为397.9、 26.7和6.9 μg/m³,夜晚分别为362.1、 31.9和8.6 μg/m³.冬季白天OC与EC的相关系数为0.44,较之春季0.81要差,主要与冬季采暖期燃料的多样性有关.碳气溶胶组分中,冬季白天和晚上二次有机碳气溶胶(SOC)的平均浓度为8.9和10.2 μg/m³,远高于春季(2.8和3.4 μg/m³),说明冬季较高的OC排放及较低的大气扩散能力利于碳气溶胶中SOC的生成.对碳气溶胶8种组分的因子分析结果表明,冬季燃煤排放及郊区的生物质排放对碳气溶胶有重要的贡献,而春季机动车的贡献明显增加.     

化学电离技术在大气气溶胶质谱分析中的应用与展望

化学电离技术在大气气溶胶质谱分析中的应用已较为广泛.本文对化学电离质谱的结构与工作原理进行了简介,重点归纳总结了近年来化学电离质谱技术对大气自由基和痕量气体的测量、在有机气溶胶的外场观测和实验室研究中的应用与进展情况,探讨了目前研究中尚待解决的难点问题,并对化学电离质谱未来的研究工作及发展趋势进行了展望.