改性SCAC催化臭氧氧化去除布洛芬效能与反应活性位点研究

采用不同的表面改性方法(去矿化处理、氧化改性、碱改性和还原改性)对污泥基活性炭(SCAC)进行处理,分别获得了表面金属含量低、碱位低、碱性官能团含量高及Lewis碱含量高的4种改性SCAC(SCAC-D、SCAC-S、SCAC-OH和SCAC-N),对比考察了改性前后SCAC催化臭氧氧化去除布洛芬(IBP)的效能,并探讨了SCAC催化臭氧氧化反应的主要活性位点。结果表明,5种SCAC催化活性顺序为:SCAC-N>SCAC-OH>SCAC>SCAC-S>SCAC-D;金属组分减少会直接影响SCAC的催化活性,碱位减少对其催化活性的影响相对较弱,说明SCAC表面较为丰富的金属组分是其催化臭氧氧化反应的主要活性位点;增加SCAC表面碱位(Lewis碱和碱性官能团),减少表面酸性官能团有助于提高其催化活性。     

水体中布洛芬的间接光降解作用机理研究

为阐明布洛芬（IBP）在海水中的间接光降解机理,研究了4种不同来源的溶解有机物（DOM）以及溶液初始pH值、盐度、NO₃^-和HCO₃^-对IBP间接光降解的影响.结果表明,4种DOM均可促进IBP的间接光降解作用,降解过程符合准一级反应动力学,4种DOM对IBP间接光降解的促进效果从大到小为：腐殖酸（JKHA） > Suwannee河腐殖酸（SRHA） > Suwannee河富里酸（SRFA） > Suwannee河天然有机物（SRNOM）.DOM主要通过产生活性自由基促进IBP的间接光降解过程,其中¹O₂和·OH的作用较显著.在初始pH5~11的范围内,IBP的光降解速率先降低后增加,在pH5时最快.盐度、NO₃^-和HCO₃^-初始浓度的增加均会促进IBP的间接光降解.     

Electrochemical detection and degradation of ibuprofen from water on multi-walled carbon nanotubes-epoxy composite electrode

This work describes the electrochemical behaviour of ibuprofen on two types of multi-walled carbon nanotubes based composite electrodes,i.e.,multi-walled carbon nanotubes-epoxy(MWCNT) and silver-modified zeolite-multi-walled carbon nanotubes-epoxy(AgZMWCNT) composites electrodes.The composite electrodes were obtained using two-roll mill procedure.SEM images of surfaces of the composites revealed a homogeneous distribution of the composite components within the epoxy matrix.AgZMWCNT composite electrode exhibited the better electrical conductivity and larger electroactive surface area.The electrochemical determination of ibuprofen(IBP) was achieved using AgZMWCNT by cyclic voltammetry,differential-pulsed voltammetry,square-wave voltammetry and chronoamperometry.The IBP degradation occurred on both composite electrodes under controlled electrolysis at 1.2 and 1.75 V vs.Ag/AgCl,and IBP concentration was determined comparatively by differential-pulsed voltammetry,under optimized conditions using AgZMWCNT electrode and UV-Vis spectrophotometry methods to determine the IBP degradation performance for each electrode.AgZMWCNT electrode exhibited a dual character allowing a double application in IBP degradation process and its control.     

g-C3N4制备及其协同PDS可见光催化降解布洛芬的研究

以尿素为主要原料,采用热聚合法在不同条件下制备了光催化剂g-C3N4(石墨相碳化氮),通过改变尿素在马弗炉中加热的温度(350℃、400℃、450℃、500℃)和时间(0.5 h、1 h、1.5 h),得到不同烧结温度和时间的光催化剂,并对其进行X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶红外光谱分析仪(FT-IR)、紫外可见漫反射光(UV-Vis)表征,并通过可见光光催化降解布洛芬试验,探究了制备温度、时间对g-C3N4光催化性能的影响;并在溶液中加入PDS(过硫酸钾),联合g-C3N4在可见光下光催化降解布洛芬。结果表明,当烧结温度为500℃、烧结时间为1.5 h时,制备的g-C3N4在可见光区有较强吸收且具有较大的比表面积,以致其表现出最佳的光催化性能;PDS的存在对布洛芬的降解有促进作用,且加快了g-C3N4对布洛芬的光催化降解,相比于纯g-C3N4,4 h内布洛芬的降解率由63%提升为90.5%。以异丙醇、甲醇、对苯醌、草酸钠、重铬酸钾、甲醇分别为羟基自由基(·OH)、·OH和硫酸根自由基(SO4^-·)、超氧自由基(·O2-)、空穴(h+)、电子(e^-)的捕获剂。通过对反应过程的活性物种鉴定,·OH、SO4^-·、h+、e^-均参与了布洛芬的光催化降解,其中h+在反应中的贡献率达到了82.9%,在降解布洛芬过程中起主导作用;在反应体系中添加PDS后,催化剂g-C3N4的荧光强度变小,即加入PDS能够有效降低g-C3N4的光生空穴与电子的复合率,提高g-C3N4的光催化性能。     

水中几种无机离子对布洛芬光降解的影响

光降解是许多药物类污染物在地表水中的重要去除方式。在UV-vis照射下,研究水体中的无机离子对布洛芬光降解的影响。结果表明,在反应液中添加金属离子和碳酸氢根时,布洛芬的光降解都很好的符合准一级动力学。金属阳离子和HCO-3均可抑制布洛芬的光降解,且抑制率随添加浓度的增大而增大。     

氮掺杂生物炭催化臭氧对于布洛芬的降解特性与机制

系统研究了新型氮掺杂生物炭材料(N-C)催化臭氧对于水中布洛芬(IBP)的氧化降解效能及机制,并深入探究了初始pH、臭氧投加量、催化剂投加量、不同阴离子和背景水质条件对IBP降解效率的影响.结果 表明,相较于一些常见的碳基催化剂(g-C3N4、生物炭、颗粒活性炭)及金属催化剂(MnO2、Fe3O4),N-C催化臭氧体系...     

污泥基活性炭催化臭氧氧化降解水中微量布洛芬的效能研究

以城市污水处理厂脱水污泥和玉米芯为原料,氯化锌为活化剂制备污泥基活性炭(SAC),考察其催化臭氧氧化去除水中稳定性药物布洛芬(IBP)的效能.试验中对比考察了单独臭氧氧化、单独SAC吸附、SAC催化臭氧氧化这3种工艺对水中IBP(初始浓度为500μg.L-1)的去除效果,同时研究了臭氧与SAC投加量对催化效果的影响.结果表明,单独臭氧氧化对IBP的去除率随臭氧浓度的增加而增加,当臭氧浓度由0.75 mg.L-1增加至3.0 mg.L-1时,IBP的去除率由44.4%提高到100%;单独SAC对IBP的吸附去除效果较差,即使SAC投加量增至100 mg.L-1,吸附时间为40 min时,IBP的吸附去除率仅为44.56%;SAC催化臭氧氧化工艺中,IBP去除速率大大加快,在反应的初始阶段(0～5 min)SAC催化臭氧氧化对IBP的去除率要远远高于单独臭氧氧化和单独SAC吸附二者作用之和.臭氧与SAC的投加量对IBP的催化氧化去除效果具有较大影响.SAC催化臭氧氧化IBP分为瞬时需氧阶段反应(0～5 min)和慢速反应(5～40 min)两阶段.快速反应阶段以.OH与IBP反应为主,慢速反应阶段残余臭氧浓度很低,此时主要以SAC吸附去除IBP为主.     

布洛芬对活性污泥中功能酶活性的影响

布洛芬是常用非甾体抗炎药,使用量大、去除率低,且药品的存在会诱发水生生物发生不同应激变化。研究对比了在不同浓度梯度布洛芬暴露下活性污泥中脲酶、转化酶活性的动态变化率、总变化率的不同响应。结果表明,在布洛芬浓度为35~40μg·L~(-1)时,对脲酶活性的抑制程度超过了40%,布洛芬浓度达28μg·L~(-1)后,脲酶活性总变化率单调增加,在布洛芬浓度达到40μg·L~(-1)时,脲酶活性总变化率超过了70%。而转化酶活性动态变化率低于±20%,总变化率低于±30%。上述研究结果表明,脲酶活性在布洛芬较低浓度暴露下变化幅度大、响应快。因此推荐使用较为敏感的脲酶活性生物指标,评价布洛芬等新型有机污染物对复杂污泥机制中活性污泥微生物活性影响。相关实验数据可以对污水处理系统的潜在风险进行早期预警。     

基于穿透电极的Electro-peroxone技术降解布洛芬

利用网状玻碳电极（RVC）作为阴极,构建了一种基于穿透电极的electro-peroxone （E-peroxone）反应器,并系统研究了其对布洛芬的降解性能,考察了电流、流速等因素的影响,进行了能耗计算.结果表明,E-peroxone可以在30min内完全去除初始浓度为2.5mg/L的布洛芬,而电化学氧化和臭氧氧化去除率分别为59%和64%.曝入气体流速为250mL/min,气相臭氧浓度为8mg/L的条件下,电流为100mA,反应溶液流速为300mL/min时,E-peroxone技术去除布洛芬的效率最高,且能耗（EEO）仅为传统臭氧氧化技术的1/7（0.76kWh/m³-log vs.5.30kWh/m³-log）.提高流速可以强化穿透电极E-peroxone体系中的传质,从而强化布洛芬的去除,并降低EEO.     

布洛芬降解菌降解谱研究

以从西安污水处理厂筛选所得的3株布洛芬降解菌株I2(克雷伯氏菌)、I4(假单胞菌)和I14(不动杆菌)为研究对象,探索其生长特性及对布洛芬同系物降解的广谱性.结果表明,3株菌对7种选定的布洛芬同系物均有降解作用,但降解能力表现出一定的差异.I2、I4菌株的降解能力优于I14菌株,对7种布洛芬同系物的最高耐受浓度均在300 mg·L-1以上.3株降解菌都对布洛芬同系物中的间苯二酚有良好的耐受能力,最高耐受浓度均在1000 mg·L-1以上,I2菌株甚至达到2500 mg·L-1;3株降解菌对于邻苯二酚、对苯二酚的耐受程度最差,其中,I14菌株在对苯二酚达到100 mg·L-1时就会死亡.I2、I4菌株可作为布洛芬及其同系物降解的优良备选菌株,用于进一步研究多重污染治理的方式.