大气颗粒物中有机酸污染特征的分级研究

利用大流量分级采样器,于2012年1-7月对北京市海淀区大气可吸入颗粒物进行分级采集,并对膜溶剂提取、衍生化后利用GC-MS对不同粒径中21种一元酸和7种二元酸测定分析。结果表明,PM10、PM2.5、PM1中一元酸质量浓度的平均值分别为721.83 ng/m3、487.51ng/m3、349.28 ng/m3,二元酸质量浓度的平均值分别为215.31 ng/m3、157.09 ng/m3、112.39 ng/m3,一元酸和二元酸均易富集在以PM1为代表的第五级颗粒物中。C11-C24在一元酸中表现出明显的偶数碳优势,而二元酸没有奇偶优势。在不同粒径的颗粒物中,测定的21种一元酸中棕榈酸(C1)6的分布是最大的,硬脂酸(C1)8其次;二元酸中壬二酸的质量浓度是最大值。通过有机酸的来源分析,一元酸的主要来自一次人为源,其中,一、二月燃煤的燃烧对颗粒物中一元酸贡献明显,但在其他月份的贡献明显减少;光化学反应是大气颗粒物中二元酸的重要来源。     

北京市西三环地区大气颗粒物中多环芳烃的分布特性

于2012年3—12月在北京市西三环地区按粒径分6级采集大气颗粒物样品,采用气相色谱-质谱(GC-MS)对颗粒物样品中16种优控PAHs(多环芳烃)进行分析. 结果表明:颗粒物中ρ(∑₁₆PAHs)(PAHs的总质量浓度)季节变化显著,表现为冬季>春季>秋季>夏季,并且与ρ(PM)(PM为颗粒物)呈良好线性相关;不同粒径颗粒物中ρ(PAHs)呈向小粒子富集的趋势,PM_2.1中ρ(PAHs)约占ρ_sum(∑₁₆PAHs)〔6级颗粒物中ρ(∑₁₆PAHs)总和〕的64%~87%;除夏季3环PAHs占优势外,其他季节均以4~ 5环PAHs占优势;同时,随着粒径的减小,PAHs有向高环数富集的趋势. 运用主成分分析和多元线性回归法进行源解析发现,机动车尾气排放和燃煤是本地区大气颗粒物中PAHs的主要来源;不同粒径颗粒物中的PAHs来源有差异,2.1~10.2μm粒径段颗粒物中PAHs主要来源于机动车尾气排放,贡献率为63.0%;而1.3~2.1μm和<1.3μm的颗粒物中PAHs均主要来源于燃煤,贡献率分别为56.8%和58.7%.      

北京市大气颗粒物中正构烷烃污染特征的研究

利用中流量采样器于2011年3-12月对北京西三环地区大气颗粒物进行分级采样,并利用GC-MS对颗粒物中正构烷烃含量进行测定。对不同粒径颗粒中C10-C2415种正构烷烃的测定分析表明,PM2.5、PM5和PM10中正构烷烃的年均质量浓度分别为94.24 ng/m3、114.20ng/m3和124.96 ng/m3;正构烷烃总质量浓度的季节变化趋势为:冬季>春季>秋季>夏季,且主要分布在在细粒子中(PM2.)5;正构烷烃在不同粒径粒子中质量浓度比(ρ2.5/ρ1)0正构烷烃、(ρ2.5-5/ρ1)0正构烷烃、(ρ5-10/ρ1)0正构烷烃分别为:春季为78.2%、13.2%、8.5%,夏季为68.6%、19.8%、11.6%,秋季为74.4%、13.8%、11.8%,冬季为76.4%、17.6%、6.1%。主碳峰为24和23,碳优势指数(CPI)2为0.56⁰.57,表明正构烷烃主要来源于汽车尾气和化石燃料的燃烧等人为活动。     

大气中HONO去除途径的研究进展

亚硝酸(HONO)是大气中光化学氧化剂·OH的关键前体物,对大气污染物的迁移、转化和去除过程有重要的影响.HONO在大气中的去除过程与归宿密切相关,但目前对于HONO去除途径的总结有待完善.因此,本文通过对外场观测、实验室模拟以及理论计算的相关研究进行梳理,发现HONO与各类污染物可发生均相、非均相化学反应,划分大气中HONO的去除途径为:1.光解去除;2.与无机物发生反应,如·OH、HO₂·、H·、含氮物质、含卤素物质、含硫物质等,这些既包括直接与自由基发生的反应,也包括与无机化合物发生的反应;3.与有机物发生反应,HONO可以通过直接或间接的方式与有机物发生硝化反应生成硝基衍生物;4.沉降去除(湿沉降、干沉降).当前有关HONO去除途径的研究主要集中在机理研究上,今后可以引入实验或者模型模拟进行佐证,同时对去除过程中的各类影响因素进行深入分析.此外,目前HONO非均相去除反应的研究重点在常见颗粒物催化作用下HONO的自反应上,未来可以引入更多的反应条件,模拟更真实大气环境条件下HONO的去除过程.     

介质阻挡放电-光催化净化汽车尾气中的 NO

利用介质阻挡放电(DBD)和光催化相结合可以净化汽车尾气中的NO.介绍了DBD及其与TiO2联合作用时NO初始体积分数、混合气体流量和放电参数对NO净化的影响,实验结果表明,无论有无TiO2催化剂,NO的净化率都随着NO初始体积分数的增加而降低,随着混合气体流量的增大而减小,也随着放电电压的升高而升高.在相同条件下,加入光催化剂后,NO的净化率有了不同程度的提高,而且初始体积分数越低、气体流量越小、放电电压越高,光催化效果越明显.     

长江经济带城市扩张与经济增长脱钩关系及其空间异质性

论文基于GIS平台及探索性空间数据分析方法（Exploratory Spatial Data Analysis, ESDA）和脱钩模型,以地级行政单元为对象,分析2000—2013年长江经济带建设用地扩张、经济增长的时空差异及脱钩关系。研究表明：1）近15 a来,长江经济带建设用地扩张与经济增长具有明显的阶段性和区域性。热点分析显示,建设用地增长热点区呈扩散效应,冷点区逐渐缩小。而经济增长的冷、热点区演变格局与建设用地并不同步。2）2000—2013年,长江经济带建设用地扩张与经济增长耦合关系经历了“增长负脱钩、弱脱钩”为主—“弱脱钩”为主—“弱脱钩、增长连结”为主的变化过程。分析表明,近15 a来长江经济带建设用地扩张与经济增长脱钩程度整体趋于优化,其中,负脱钩类型的城市数量降低17.76%,而脱钩类型数量上升11.22%。3）脱钩程度的空间异质性分析显示,长江经济带各时期的城市扩张与经济增长脱钩关系具有弱空间集聚性。总体上,长三角城市群较长江中游、成渝及滇、黔城市群的脱钩程度表现更优。脱钩程度变化机制与城市产业结构、用地效率和用地模式等密切相关。加强土地利用规划管控力度、严格用途管制规则,引导城市精明增长,走内涵式新型城镇化道路是改变经济发展对建设用地扩张依赖的重要途径。     

北京西三环地区不同粒径大气颗粒物中有机脂肪酸的污染特性

年1—7月在北京市西三环航天桥地区,用大流量分级采样器分5级采集大气颗粒物样品,采用溶剂提取和衍生化方法对样品进行前处理,利用GC-MS分析不同粒径颗粒物中的有机脂肪酸. 结果表明:在颗粒物中共检出21种MOA(一元有机脂肪酸)和7种DIA(二元有机脂肪酸);ρ(∑₂₁MOA)(21种MOA总质量浓度)和ρ(∑₇DIA)(7种DIA总质量浓度)均在粒径<0.69μm的超细颗粒中最高,分别约占各自5级颗粒物质量浓度总和的30.0%和32.5%;颗粒物中ρ(∑₂₁MOA)和ρ(∑₇DIA)月际变化规律不同,前者在1—2月最高,3月次之;而后者在5—7月最高. MOA和DIA的组成、分布特点亦不尽相同,其中C₁₀~C₂₄的MOA表现出明显的偶数碳优势,而DIA没有显现奇偶优势;MOA中ρ(C₁₆-MOA)最高,ρ(C₁₈-MOA)次之;DIA中ρ(壬二酸)最高. 基于MOA的C₁₈/C₁₆〔ρ(C₁₈-MOA)/ρ(C₁₆-MOA)〕和CPI(碳优先指数)分析表明,颗粒物中MOA主要来自人为源,与燃煤排放、机动车尾气及烹调排放相关,1—2月燃煤排放对颗粒物中MOA的贡献明显.      

烧结烟气氨-Fe(Ⅱ)NTA法同时脱硫脱硝

研究了烧结烟气氨-络合法同时脱硫脱硝。实验结果表明,氨-络合法可以实现烧结烟气同时脱硫脱硝,脱硫脱硝效率最高可达99%和40%。最佳运行条件为:Fe(NTA)浓度为0.075 mol/L,p H为5~6,停留时间为1.24 s(350 L/h的烟气流量)及55℃运行温度。     

超临界流体萃取技术在环境样品前处理中的应用

综述了超临界流体萃取技术在环境样品前处理中的应用现状。重点介绍了对气体样品和固体样品中几种典型有机污染物的分离。     

北京西三环地区大气颗粒物中多环芳烃的分布

2012年3-8月对北京西三环地区大气颗粒物进行分级采样,利用气相色谱(GC)/质谱(MS)联用仪对颗粒物中多环芳烃(PAHs)含量进行测定.结果表明,检出的16种PAHs总质量浓度(∑16PAHs)平均为46.73ng/m3;苯并[a]蒽(BaA)等6种单体浓度与∑16PAHs呈良好线性关系；PAHs粒径分布特征表明,其更易富集在细颗粒物上；不同环数PAHs分布特征为:3环＞4环＞5环＞6环＞2环,随着颗粒粒径减小,高环数PAHs含量增加.温度、湿度和紫外线(UV)指数与∑16PAHs呈负相关.通过特征化合物比值分析法对PAHs进行源解析发现,采样期间PAHs主要来源为燃烧源,交通源影响微弱.