三维空气质量模型污染来源追因技术概述

为应对区域大气复合污染的严峻态势,亟需建立健全空气污染来源追因系统。三维空气质量模型可以克服外场观测与烟雾箱模拟高成本与低时效的缺点。主要介绍了使用空气质量模型解决大气污染物来源分析的方法,其中:过程分析(PA)可用于估算各物理过程与净化学过程对污染物浓度的影响;臭氧来源解析技术(OSAT)和颗粒物来源解析技术(PSAT)通过标记不同地区各类排放源一次污染物的排放,得出不同受体点位主要一次与二次污染物的来源或主要排放源区对区域各项污染物浓度的贡献。     

中国表层水体沉积物中多环芳烃源解析及评价

采用索氏提取气相色谱-质谱法测定中国6个重点水体表层沉积物中16种多环芳烃的含量。各化合物含量范围分别为长江6.20~163 ng/g、淮河7.90~249 ng/g、海河12.1~401 ng/g、松花江5.75~152 ng/g、太湖29.1~2 810 ng/g和滇池19.1~795ng/g；16种多环芳烃的总量分别为：长江1 147 ng/g、淮河1 723 ng/g、海河2 595 ng/g、松花江793 ng/g、太湖12472 ng/g、滇池3 714 ng/g，属中等污染水平。利用特征分子比值法分析结果表明6条水体表层沉积物中PAHs均可能以燃料（包括柴油、汽油、煤、木材）燃烧以及焦化污染为主。淮河和滇池还可能存在轻微石油泄漏污染。利用沉积物质量基准法（SQGs）和沉积物质量标准法分别对6条水体表层沉积物中多环芳烃的风险评估表明严重的多环芳烃生态风险在这些水体表层沉积物中不存在，但长江、淮河、松花江、海河均可能存在一定的潜在风险，负面生物毒性效应会偶尔发生，风险主要来源于荧蒽和菲。太湖和滇池水体中存在的潜在多环芳烃风险种类较多，风险主要来源于菲、荧蒽、芘、苯并（a）蒽、苊和蒽，对水生生物毒性效应较高，有必要进行更深入细致的调查研究高风险区域底栖生物的受损状况、污染来源和途径，以制定合理的污染控制对策。     

APEC会议期间天津市PM_(2.5)中水溶性无机离子的污染特征

2014年11月6—11日,亚太经济合作组织(APEC)会议在北京市召开,京津冀区域采取了最高级别的空气质量保障措施。于2014年11月3—20日同步手动采集天津市PM2.5样品,对APEC会议期间(2014年11月3—11日,在此期间实施了空气质量保障措施)及会议后(2014年11月12—20日)天津市PM2.5中水溶性无机离子组分浓度、二次转化特征等进行了分析。结果表明,APEC会议期间,天津市PM2.5平均质量浓度为78μg/m3,而会议后达到87μg/m3;会议期间PM2.5中水溶性无机离子的浓度为NO-3SO2-4NH+4Cl-K+Na+Ca2+Mg2+,会议后,除Mg2+外,各项离子浓度均有不同程度的上升;会议期间,PM2.5中NO-3浓度最高,在水溶性无机离子中所占比例为38.9%,其次为SO2-4(为22.0%)、NH+4(为20.8%),3者所占比例合计为81.7%,会议后3者所占比例降至75.0%;会议期间的大气污染以流动源为主;会议后,硫氧化率和氮氧化率均不同程度减弱,说明会议期间的二次离子转化更为明显;会议期间的停工停产措施对PM2.5中一次离子来源有明显改变,城市扬尘得到明显抑制。     

2019年天津市挥发性有机物污染特征及来源

为了解天津市环境空气挥发性有机物（VOCs）污染特征及来源,基于2019年城区点位高时间分辨率在线监测数据,对天津市VOCs浓度水平、化学组成及来源进行分析.结果表明,2019年天津市VOCs年均浓度为48.9 μg·m^-3,不同季节浓度水平依次为：冬季（66.9 μg·m^-3） > 秋季（47.9 μg·m^-3） > 夏季（42.0 μg·m^-3） > 春季（34.6 μg·m^-3）.化学组成包括烷烃、芳香烃、烯烃和炔烃,年均浓度占比分别为：65.0%、17.4%、14.6%和3.0%,其中烷烃、芳香烃和炔烃占比分别在秋季、夏季和冬季最高,烯烃占比在夏季和冬季均较高.春夏季烷烃、烯烃、芳香烃和炔烃的臭氧生成潜势贡献分别为：16.9%、48.6%、33.5%和1.0%,乙烯、丙烯、间/对-二甲苯、1,2,3-三甲苯、甲苯、异戊二烯、反-2-丁烯、顺-2-戊烯、邻-二甲苯和间-乙基甲苯的臭氧生成潜势较高;秋冬季芳香烃对二次有机气溶胶（SOA）生成潜势贡献高达91.5%,邻-二甲苯、甲苯、间/对-二甲苯、乙苯、邻-乙基甲苯和苯是主要贡献物种.PMF解析结果表明,春夏季VOCs主要来源分别为：机动车排放源、LPG/NG和汽油挥发源、溶剂使用源、石化工业源、燃烧源和天然源,贡献率分别为：29.2%、19.9%、16.4%、10.3%、7.3%和6.6%;秋冬季VOCs主要来源分别为：LPG/NG和汽油挥发源、机动车排放源、燃烧源、溶剂使用源和石化工业源,贡献率分别为：32.4%、21.9%、18.5%、13.3%和8.4%.与春夏季相比,秋冬季VOCs来源中LPG/NG和燃烧源贡献率分别显著上升62.8%和153.4%,其他源贡献率下降18.4%~25.0%.结合解析得到的各源类成分谱结果,春夏季石化工业源和溶剂使用源排放以烯烃和芳香烃为主,为臭氧防控重点管控对象;秋冬季燃烧源和溶剂使用源排放芳香烃类物质较多,为SOA重点防控源.     

2013～2020年天津市PM2.5-O3污染变化趋势和影响因素分析

基于2013～2020年高时空分辨率的PM_2.5和O₃在线监测数据以及气象观测数据,利用KZ(Kolmogorov-Zurbenko)滤波耦合逐步回归等技术,对天津市PM_2.5和O₃浓度变化趋势、相互关系和影响因素进行了分析.结果表明,与2013年相比,2020年天津市PM_2.5浓度下降50.0%,O₃浓度上升25.8%.从月际变化来看,与2013～2017年相比,2018～2020年天津市PM_2.5浓度月际间差异逐渐缩小,O₃浓度从4月开始出现明显上升,污染发生时间节点提前.O₃与PM_2.5的相关性呈现明显的季节性分布特征,冬季整体呈负相关,夏季正相关且相关性比其他季节高.不同季节O₃与PM_2.5之间的拟合斜率与相关性系数整体呈正比例关系,拟合斜率与相关性系数的比值逐年升高说明PM_2.5对O_3...     

天津市环境空气质量现状特征分析研究

利用天津市环境空气监测数据及相关资料,统计分析其环境空气质量状况.结果表明,2013年天津市环境空气质量达标率为40％,重度及以上污染日有49天,主要发生在冬季,超标日的首要污染物以细颗粒物、可吸入颗粒物和臭氧为主.在空气质量污染物构成中,细颗粒物占比为29.43％,其次为可吸入颗粒物占比22.18％,表明天津市大气污染以颗粒物为主.细颗粒物与可吸入颗粒物的月均浓度线性相关系数为0.918 4,占比为64％.除臭氧以外的五项主要污染物在冬季污染最重,夏季污染较轻,臭氧浓度变化与气温变化保持一致,夏季最高,冬季最低.在市域内,滨海新区、蓟县和西青空气质量较好,红桥、宁河和北辰空气质量较差;气态污染物比颗粒物的空间分布更受局地排放的影响,而颗粒物污染分布具有区域性趋势.     

基于天津臭氧污染特点的气象条件与天气分型研究

使用天津市2013—2019年连续污染物监测数据和气象观测数据探讨臭氧污染现状,分析气象条件对臭氧浓度的影响,对不同臭氧污染过程案例进行天气分型,统计出现臭氧污染时的污染气象特征。结果表明:天津市臭氧浓度不降反升,2017—2019年连续3年超过国家二级浓度限值,2019年以臭氧为首要污染物的重污染天约占全年的1/2。春季和秋季臭氧污染日益突出,4月臭氧浓度已明显升高。天津市臭氧日最大8 h滑动平均质量浓度(O₃-8 h)在日最高气温超过30℃、相对湿度20%~70%、西南风或东南风风速1~2.5 m/s、白天边界层高度1 400 m以下时较高。将臭氧污染天气形势分为春夏之交、盛夏高温和夏秋静稳3种类型。其中春夏之交天气型易出现臭氧与PM_2.5协同污染;盛夏高温天气型平均风速较大,日最高气温大于35℃;夏秋静稳天气型平均风速小、边界层低。     

天津市“十三五”期间O3污染特征和驱动因子

为了解“十三五”期间天津市O₃污染特征和驱动因素,基于2016～2020年高时空分辨率的在线监测数据,利用空间自相关、空间热点分析和STIRPAT模型分析了O₃污染空间分布、聚集特征和驱动因子.结果表明,2016～2020年天津市O₃浓度变化特征呈现污染发生时间点提前和污染范围扩大的趋势.6～10月O₃污染分布具有显著聚集性,高值-高值聚集区主要为市内六区、北辰区、津南区和静海区,O₃浓度在西南部地区形成高值热点聚集区,在东北部地区形成低值冷点聚集区.气温、小风百分率和日照时数等气象因子与NO_x排放量、 VOCs排放量和机动车保有量等社会因子对O₃浓度有显著性影响,综合驱动STIRPAT模型的回归拟合效果比单一气象因子或社会因子模型更好.为科学高效地开展“十四五”期间O₃污染的防治,在关注气象条件基础上,在“双碳”目标的约束下,天津市应进一步提升钢铁、石化、火电和建材等行业全过程排放的绩效水平,引导企业清洁化提升...     

天津市臭氧污染特征及来源解析研究

使用天津市2013—2017年的连续臭氧观测数据,分析了天津市的臭氧污染特征,并使用基于排放清单处理模型(SMOKE)/中尺度气象模型(WRF)/多尺度空气质量模型(CAMx)的臭氧来源解析技术对天津市不同季节的臭氧来源情况进行研究。结果表明,天津市臭氧污染整体波动变化,年均浓度总体呈现先下跌后上升的趋势;天津市臭氧夏季浓度较高,春季、秋季浓度较低,冬季浓度最低。天津市臭氧污染区域性特征明显,区域输送贡献远大于本地贡献,本地臭氧来源贡献率仅占8%～20%。河北省、山东省、内蒙古自治区等地区污染物排放对天津市臭氧污染有较大贡献。天津市本地源对臭氧的贡献季节差异较大,其中工业源贡献较大,其在春季、秋季对臭氧贡献率分别为49%、43%。夏季天然源、工业源、交通源与电厂源对臭氧贡献率较为接近,均在20%～30%;冬季其他源(包括生物质燃烧源、居民燃烧源等)对臭氧贡献率最大,为54%。未来应根据臭氧污染来源的地域特征和季节特征采取不同臭氧污染防治策略。     

天津市冬季重污染二次有机化学污染特征及VOCs对SOA生成潜势

基于天津市2019年1～3月超级观测站数据,研究重污染期间二次有机化学污染特征.重污染过程期间SOC约占PM_(2.5)质量的3.1%～3.8%,增长幅度显著高于PM_(2.5),二次有机化学反应对重污染PM_(2.5)有较大影响.VOCs增长幅度较PM_(2.5)低,可能与VOCs作为前体物生成二次颗粒物而有所消耗有关.乙烷/乙炔比值在2.0以上,但较污染前下降,说明尽管重污染期间气团老化,但活性有所提升.重污染期间VOCs对SOA的生成潜势为0.49～1.21μg·m~(-3),芳香烃对SOA生产贡献最大,贡献率大于90%,较污染前芳香烃类SOA生成潜势贡献升幅最大,说明芳香烃类是对SOA形成影响最大的物种.