纳米二氧化铈上活性氧物种的氧空穴团簇捕集位点

二氧化铈(CeO_2)是一种性能优异的催化材料,已广泛应用于大气污染物的控制,这与其优异的储放氧性能即氧空穴的形成、消除相关;研究氧空穴在上氧物种的形成及活性对设计高效的铈基催化剂具有重要意义。X射线光电子能谱(XPS)、正电子湮没寿命谱(PAS)、氢气-程序升温还原(H_2-TPR)研究结果表明,不同形貌的CeO_2纳米材料上氧空穴团簇大小、相对强度、单位面积上Ce~(3+)浓度的乘积与高活性氧物种的量之间呈线性相关,这一定量关系揭示氧空穴团簇是CeO_2纳米材料上活性氧物种的捕集位点,对认识CeO_2催化作用机制具有理论指导意义。     

复合污染条件下人为源VOCs的SOA生成研究进展

大气细颗粒物(PM_2.5)仍是我国空气质量持续改善的重大挑战.近年来,二次有机气溶胶(SOA)对PM_2.5的贡献日益凸显.因此,深入认识复合污染条件下SOA生成机制和影响因素可以为进一步降低PM_2.5提供重要理论依据.实验室模拟是深入认识SOA生成机制的关键途径,也是模式模拟参数化方案的可靠来源之一.主要综述了我国多污染物共存条件下典型人为源挥发性有机物(VOCs)的SOA生成研究进展,包括汽油蒸气VOCs、生物质燃烧VOCs和含氧VOCs形成SOA过程中,前体物浓度、芳香烃含量、无机气体、种子气溶胶和相对湿度(RH)等不同因素对SOA生成的影响;阐述了实际大气VOCs的SOA生成潜势及其影响因素,最后提出了目前在SOA机制研究方面存在的关键科学问题,并对未来的研究方向进行了展望.     

北京市二次有机气溶胶生成潜势的日变化规律

二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,SOA)是大气细粒子(PM_(2.5))的重要组成部分.研究实际大气SOA生成潜势的日变化规律对于认知SOA生成转化机制及其对大气细粒子污染的影响具有重要意义.首次使用氧化流动管反应器(oxidation flow reactor,OFR)研究了北京夏季城市大气SOA生成潜势的日变化规律,利用高浓度的羟基自由基(·OH)氧化进入反应器内的环境空气,直接测定SOA的生成潜势.结果表明,一天内,SOA生成潜势的小时均值在3.9~9.4μg·m~(-3)范围内变化,呈现夜间高白天低的趋势,在16:00左右达到最低.SOA生成潜势和甲苯等城市典型挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)变化趋势一致,而和臭氧浓度反相关.实验结果表明,除了边界层高度变化影响污染物浓度进而影响SOA生成潜势以外,夏季白天强烈的光化学反应导致环境大气VOCs的消耗,对降低环境气体白天的SOA生成潜势值也有重要影响.同国外同类研究相比,北京环境大气由于具有更高的VOCs浓度,其SOA生成潜势要明显高于其他地区,可能对北京地区细颗粒物污染具有重要贡献.     

合肥市典型交通干道大气苯系物的特征分析

为研究合肥市交通干道大气苯系物污染状况,采用自主研制的差分吸收光谱(DOAS)系统,于2016年3月期间对合肥市交通主干道大气苯系物(苯、甲苯、间二甲苯和邻二甲苯)以及常规污染物NO_2、SO_2等进行了连续观测.观测结果显示,观测期间苯、甲苯、间二甲苯和邻二甲苯的平均浓度分别为:21.7、63.6、33.9和98.7μg·m~(-3).与国内外其它城市比较显示,合肥市交通干道大气苯和甲苯的污染处于中等水平,二甲苯的污染较为严重.结合观测期的间风速风向、T/B特征比值以及与CO等污染物的相关性,对上述苯系物来源进行了分析,结果显示观测期间T/B值为0.8~4.5,苯、甲苯与CO的相关性系数R分别为0.55和0.34.表明机动车尾气排放是观测区域苯和甲苯的主要排放源之一,同时也受到周边工业园区排放的影响,二甲苯的主要排放源为观测地点北偏东方向的涂料行业工业园区.苯和甲苯的夜间高浓度峰值分析结果表明,夜间的高浓度苯和甲苯可能主要来源于观测地点周边工业园区的排放.观测区域苯系物的臭氧生成潜势(OFP)表现为邻二甲苯间二甲苯甲苯苯,其中二甲苯的OFP占总OFP的85%,表明周边工业园区的排放对该地区臭氧生成的贡献较大.     

放射性核素大气扩散数值模拟研究综述

放射性核素大气扩散模式可以模拟放射性核素在不同尺度下的大气输送与扩散，为核电站选址、核事故应急提供科学依据.本文总结了目前广泛用于模拟核素扩散的多种模式，详细比较了各模式对放射性核素的衰变、输送和扩散、干/湿沉降和重力沉降以及辐射剂量等处理方法，总结归纳各个模式模拟的差异性.最后，对放射性核素大气扩散模式发展前景做了展望.对有针对性地提高模式模拟能力以及明确模式的发展方向具有重要的意义.     

2017年厦门金砖会晤期间人为减排和气象条件变化对臭氧污染特征的影响

针对厦门"金砖会晤"空气质量保障活动，本研究选取2017年8月10日—9月10日的O₃、NO₂和挥发性有机物（VOCs），以及气象因子等在线观测数据，开展人为减排、副热带高压、台风等对东南沿海城市大气O₃污染特征的影响研究.结果表明，研究期间厦门大气O₃-8 h平均浓度为（110.0±40.6）μg·m^-3.与管控前相比，无台风影响的管控I期的O₃-8 h浓度上升了19.9 μg·m^-3，而管控II期的O₃-8 h浓度下降了27.9 μg·m^-3.对于管控I期和II期，台风影响下O₃-8 h浓度较无台风时段分别下降85.2 μg·m^-3和8.9 μg·m^-3.在排放控制和台风的共同作用下，峰会期间厦门大气O₃浓度的日变化显现出"削峰填谷"的特征.另外，与管控I期相比，管控II期O₃前体物VOCs浓度显著下降，其臭氧生成潜势（OFP）下降了44.6%.总之，运用区域联防联控策略，对臭氧前体物（NO_x和VOCs）实施针对性减排，可有效地降低沿海城市大气O₃日间最高浓度.     

北京秋冬季一次重污染过程PM2.5来源数值模拟研究

利用WRF模式(The Weather Research and Forecasting Model)和嵌套网格空气质量模式(NAQPMS)对2016年11月发生在京津冀地区一次PM_(2.5)污染事件进行模拟研究并分析污染过程中的天气形势变化.结果表明,均压场、低空逆温层和偏南暖湿气流输送的存在为北京地区PM_(2.5)形成提供了有利条件,NAQPMS模式能够合理的再现北京大气污染物时空变化,细颗粒物PM_(2.5)和可吸入颗粒物PM_(10)模拟与观测数据相关系数达0.71,模拟数据在观测数据两倍范围内占比(FAC2)达65%.源解析结果表明,在不考虑临时实施减控措施下,11月18日区域外输送对北京PM_(2.5)浓度贡献为55.25%,区域内输送贡献为44.75%,北京东北区域PM_(2.5)外地源主要为河北中部、河北南部、天津和山东,所占贡献为9.67%、9.01%、7.90%和7.99%.污染物主要来源为生活源、交通源和工业源,分别占比39.6%、34.6%和20.0%.而实际上北京在唐山、保定采取一系列控制措施后仍在研究时段内出现高PM_(2.5)浓度,意味着在同样天气形势下需要对河北中部、河北南部、天津和山东等浓度贡献占比大的城市加强减排管控才能有效减缓高PM_(2.5)浓度的出现.     

夏秋季宁波市气态元素汞(GEM)污染特征及潜在源区贡献分析

气态元素汞(gaseous elemental mercury,GEM)是普遍存在于大气中的对生物体有害的重金属元素其化学性质稳定,在大气中停留时间长,可随气团长距离输送属于全球性污染物.本研究于2017年夏秋季对宁波市大气GEM、常规污染物和气象参数进行综合观测,研究沿海地区GEM受人为源和自然源共同作用下的迁移转化规律及潜在源贡献来源.结果表明:①观测期间大气GEM的平均质量浓度为(2.32±0.90) ng·m~(-3),变化范围为0.97～10.95 ng·m~(-3),且夏季低于秋季.②GEM、O_3和GOM在夏季、秋季、晴天和阴雨天的日内浓度变化表明,高浓度的O_3和强烈的光照可加速GEM发生光化学反应,GEM在晴天的光化学氧化强度高于阴雨天.③相关性分析表明,GEM与PM_(2.5)(R=0.65,P0.01)、PM_(10)(R=0.47,P0.01)、NO_2(R=0.46,P0.01)和CO(R=0.57,P0.01)呈显著正相关关系,其来源与化石燃料等物质燃烧有关.④O_3等光化学氧化剂的浓度、GEM在颗粒物上的气粒分配及PM_(2.5)、水汽和NO_2的消光效应,可对GEM光化学氧化速率产生重要影响.⑤潜在源贡献分析(potential source contribution function analysis,PSCF)结果表明夏季浙江省北部(包含宁波市)、西北部,安徽省南部和江西省大部分地区构成一个三角形区域是NBUEORS大气GEM的潜在源贡献区域,且本地源、区域源和长距离源输送对GEM污染均具有重要影响.秋季的潜在源贡献区域主要为浙江省北部区域,范围小于夏季.GEM主要来自本地源和区域源输送影响.因此,针对大气GEM污染的控制,需要跨省的区域联防联控,综合治理,方可有效减轻大气汞的污染.     

基于文献计量的汽车尾气净化产业专利技术态势分析

汽车尾气是空气污染的主要来源之一,为防治大气污染,我国连续出台了多项政策和标准,严格控制机动车尾气污染,汽车尾气处理产业也迎来了快速发展机遇。对汽车尾气净化技术相关的专利进行检索,分析汽车尾气净化相关产业技术的发展态势,结果表明,汽车尾气净化技术重点涉及催化处理技术、过滤净化技术、反应装置与处理系统、监测装置等。日本在本领域的专利申请占绝对优势,但近年来专利申请量有所下降。核心专利技术主要集中在以丰田、巴斯夫(Engelhard)、福特等企业为代表的日本、美国和德国的专利权人手中。我国虽然在专利总量上位居全球第3,近年来,年度专利申请量赶超日本,跃居全球首位,但是专利质量和企业竞争力仍有待提高。未来我国应加大高效催化剂及其组合技术的研发,降低尾气净化产品的成本,提高批量生产能力和产品质量,提升企业竞争力。     

气团来源对沿海城市PM_(2.5)中二次水溶性无机离子形成特征的影响研究

大气细颗粒物(PM_(2.5))与雾霾天气密切相关,PM_(2.5)吸附的有毒有害物质,可能给人体健康带来危害。二次水溶性无机离子(SNA,包括SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)是PM_(2.5)的重要组分,研究PM_(2.5)中SNA污染特征及形成和演化的影响因素,对认识雾霾污染的生消机制,提升人们的生活质量具有重要意义。利用在线气体及气溶胶成分监测系统(MARGA)观测了宁波市滨海地区春季、夏季和秋季大气PM_(2.5)中的SNA和气态污染物的变化趋势,并利用后向轨迹分析研究了不同气团影响下污染物的日变化规律。结果表明,观测期间,SNA在PM_(2.5)中的平均占比约为70.7%,NO_3~-是导致PM_(2.5)污染加重的主导离子。NO_3~-和SO_4~(2-)受气团传输影响较大,来自陆地气团的质量浓度普遍高于海洋气团,来自西北内陆方向的污染物输送是导致宁波空气质量下降的主要原因。宁波大气中的硫氧化率(SOR)较高,SO_4~(2-)主要由SO_2发生二次氧化反应生成;SO_4~(2-)的形成与相对湿度(RH)密切相关,SOR随着RH的增加而显著增大,当RH85%时,大气中的硫氧化物绝大部分以SO_4~(2-)形式存在,SOR接近1;而温度变化对SOR无明显影响;来自西南与东部受海洋显著影响的气团SOR高于来自陆地气团的相应值。夏季RH普遍较高,西南方向气团影响下高浓度的气态污染物(NO_2、O_3、NH_3)可明显促进SO_4~(2-)的生成,一定程度上控制人为气态污染物的排放能有效减少SO_4~(2-)生成。与SOR比较而言,氮氧化率(NOR)和NO_3~-与温度、RH、气态污染物浓度等环境因素的关系比较复杂,暗示多种反应机理共同作用影响氮氧化物的转化。