海洋环境汞甲基化/去甲基化研究进展

汞（Hg）是一种在大气中具有较长停留时间并能进行长距离传输的全球性污染物.甲基汞（MeHg）具有毒性强、易富集、可随食物链放大的特点，是引起环境风险的主要汞形态.通过各种来源排放到海洋环境中的无机汞在沉积物和水柱中均可甲基化为MeHg，原位甲基化和去甲基化是控制海洋环境中甲基汞水平的关键过程.虽然目前已有综述总结了环境中汞甲基化/去甲基化，但对海洋生态系统中汞甲基化/去甲基化过程涉及相对较少.本文在总结海洋汞甲基化/去甲基化过程速率、途径和热点区域基础上，详细讨论了海洋光化学、非光化学以及微生物3种汞甲基化/去甲基化途径机制，并对未来研究方向进行了展望.在现有研究基础上，未来应在不同汞甲基化/去甲基化途径贡献估算、实际海洋环境汞甲基化/去甲基化基因/微生物作用验证、环境因素对海洋汞甲基化/去甲基化影响方面开展更深入研究.海洋汞甲基化/去甲基化的研究可为深入理解海洋汞的环境行为与风险和发展有效的汞污染风险防控技术提供科学依据和数据支撑.     

郑州市土壤与绿色植物中汞的分布特征

汞污染具有生物积累性,因而得到社会广泛关注。研究监测和评估了郑州市城区土壤和绿色植物叶片中汞浓度、分布、污染水平等。研究发现郑州市主城区土壤总汞浓度为0. 150～0. 958 mg/kg,平均浓度为0. 448 mg/kg;郑州市主城区绿色植物叶片总汞浓度为0. 017～0. 249 mg/kg,平均浓度为0. 107 mg/kg;土壤和叶片中汞浓度按功能区排序为交通枢纽区工业区商业区行政区高教区住宅区。采用地累积指数法对郑州市80个土壤样品的汞污染水平进行评估,结果显示60%受到轻度污染,35%受到偏中度污染,5%受到中度污染。研究较为全面地分析了土壤汞污染的现状及浓度,为郑州市土壤汞污染防治提供参考。     

不同形态微塑料和汞对斑马鱼胚胎发育毒性联合作用研究

为探讨不同形态微塑料对生物体的毒性差异,本研究比较了聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)颗粒(直径约70～250μm)和纤维(长度约3～5mm,直径约20μm)与重金属汞(Hg)对斑马鱼胚胎发育的联合毒性效果.结果表明,Hg单独暴露对斑马鱼胚胎造成了胚胎发育毒性(如血流发育障碍,心跳变缓和孵化率降低)以及心包囊水肿和尾巴畸形效应,48和72h的畸形率分别高达31.3%和91.7%.纤维状(f-PET)和颗粒状(p-PET)微塑料都会减轻Hg的胚胎发育毒性.从代谢组学的数据来看,Hg对机体造成的糖代谢和氨基酸代谢紊乱效应在微塑料和Hg联合暴露组也显著降低(P<0.01).但是,由于对Hg吸附能力和过程的差异,p-PET更显著缓解Hg造成的24h血流障碍效应,而在暴露后期在降低Hg对斑马鱼胚胎畸形毒性方面不如f-PET显著.因此,微塑料与Hg的联合毒性效果与微塑料的形态有关.     

基于稳健统计方法对实验室比对中土壤汞的质量控制指标研究

利用稳健四分位间距法和迭代法2种稳健统计方法,通过对全国31个省、自治区、直辖市范围内共334家环境监测单位开展土壤中汞的实验室间比对,对比对测定结果和质控数据进行统计分析,系统性地研究了土壤中汞的质量控制指标。建议实际监测工作中土壤汞的实验室间相对标准偏差范围为7%～19%,相对误差控制指标为±8%,低浓度水平下可适当放宽至±10%,加标回收率控制范围为81%～109%,为日常监测开展土壤汞的质量控制工作提供了评价依据,具有广泛的应用价值和较好的指导作用。     

基于SCI论文的汞污染防治领域的文献计量分析

汞作为一种全球性污染物,一直是国际上热点问题之一。我国汞污染排放量大面广,局地污染严重。为分析汞污染防治领域的发文现状和研究热点,梳理了主要的汞污染防治技术、汞污染评价与管理3个方面的SCI论文,并对国内外论文的发文国家/地区、发文机构、发文期刊、影响力、研究领域与热点等内容进行了统计与分析。结果表明,汞污染的研究主要集中在处理技术和污染评价2个方面,近10年来,汞污染防治论文总量呈缓慢增加的趋势,其中,汞污染处理技术相关的论文有所减少,汞污染评价相关的论文逐年递增。汞污染处理技术主要包括吸附处理、氧化还原、电化学修复、催化处理等方面;污染评价主要涉及毒理研究、汞的迁移与转化、风险评估等。近年来,汞的迁移转化与风险评估,汞污染的电动力修复、催化处理、吸附处理等领域的发文量增速较快。全球重点研发机构的研究方向趋同,主要侧重于环境科学与生态、化学、工程、毒理学等方向的研究;但不同机构的研究对象则具有明显的地域特点。我国在该领域的发文总量和ESI高被引论文数量均排全球首位,研究方向、重点发文期刊与全球基本一致,重点发文机构为中国科学院、华中科技大学、清华大学、浙江大学等机构,这些机构在全球的发文量排名也处在前列。     

原子荧光法测定水中汞的原子化条件研究

分别采用热原子化原子荧光法(热汞法)和冷原子化原子荧光法(冷汞法)测定水中汞,比较了两种方法的检出限、线性相关系数、准确度和精密度的差异。冷汞法和热汞法的检出限分别为0.003和0.01μg/L,标准曲线相关系数分别为0.999 9和0.999 7,加标回收率范围分别为102%~106%和106%~113%。结果表明,冷汞法比热汞法具有更低的检出限,灵敏度和准确度也略优于热汞法。对于冷汞法,提高负高压有利于提高方法的灵敏度、准确度,并具有更低的方法检出限。     

氯化铜改性石墨相氮化碳吸附剂的脱汞性能

针对燃煤电厂汞污染物排放控制的问题,以尿素为前驱体,通过直接热聚合法制得绒毛状石墨相氮化碳(gC_3N_4),并用于低温条件下吸附脱除单质汞(Hg~0)。利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)等手段对吸附剂进行表征。结果表明:未改性g-C_3N_4具有良好的低温脱汞活性,在120°C时其脱汞效率可达84.7%;CuCl_2改性可以有效提高g-C_3N_4的脱汞性能,其脱汞效率在40～200°C范围内均可达到97%以上;温度对吸附剂脱汞效率的影响较小。XPS表征测试结果表明,铜离子和共价态氯原子均参与了单质汞的吸附脱除反应,Hg~0被Cu~(2+)离子和共价态Cl原子氧化成了Hg~(2+)离子,再吸附于g-C_3N_4表面而脱除。CO_2、SO_2和水蒸气对吸附剂脱汞效率影响较小,但水蒸气可提高汞吸附量。     

渔业养殖区藻源溶解性有机质性质特征对汞甲基化影响

溶解性有机质(dissolved organic matter,DOM)是水生生态系统中的重要成分,能够显著影响汞的甲基化等形态变化过程.以近岸渔业养殖区藻源DOM为研究对象,运用傅里叶变换红外光谱和三维荧光光谱技术,对其结构特征进行表征;并选取总有机碳浓度TOC_DOM=10 mg·L^-1(DOM₁₀)和TOC_DOM=50 mg·L^-1(DOM₅₀)两种水平藻源DOM提取液,分析其在不同汞浓度条件下对汞甲基化过程的影响.结果表明,藻源DOM主要由类蛋白和类腐殖质组分组成,其中前者含量较高,疏水及芳香组分含量较低;红外光谱显示藻源DOM中含有—OH、—CH₃、—CH₂、芳香性C=C等官能团.甲基化实验表明,在溶液中DOM含量相对较少时(DOM:Hg浓度比≤15625),DOM表现出抑制汞甲基化的趋势,而当溶液中DOM含量逐渐升高(DOM:Hg浓度比>15625),DOM可以显著促进水体中汞向甲基汞的转化.藻源...     

长三角和珠三角土壤中汞的化学形态、转化和吸附特性

为了解长江三角洲和珠江三角洲农业土壤中汞的积累可能产生的环境影响,选择10个代表性农业土壤样品,研究了土壤中汞的化学形态、积累过程中形态的转化及吸附-解吸行为.研究表明,当无外源汞加入时,长江三角洲和珠江三角洲农业土壤中,汞主要以稳定的残余态形式存在.但随着汞加入量的增加,土壤中可交换态汞显著增加,增加程度与土壤性质有关.土壤pH是影响土壤汞有效性最重要的因素,其对土壤汞的吸附、解吸、形态转化和存在形态均有很大影响.土壤酸化可促进土壤汞的释放,加剧对环境的危害,防治土壤酸化也可有效降低土壤中汞对环境的危害.     

珊瑚碎屑颗粒内孔隙特性微观试验研究∗

珊瑚碎屑是一种特殊的岩土材料,其显著特征是存在大量的内孔隙。为了深入揭示珊瑚碎屑内孔隙特性,通过电镜扫描(SEM)和压汞试验(MIP),分别定性和定量化地分析了珊瑚碎屑颗粒表面及内部孔隙形态特征和分布规律。结果表明:珊瑚碎屑存在由珊瑚虫生长和微生物共生形成的两类大小、形态及分布不同的内孔隙;珊瑚碎屑的整体孔隙度为9%～25%,由珊瑚虫生长而形成的孔隙等效直径为10～200μm;由微生物形成的孔隙面孔隙度低,孔隙直径多为4μm以下,且等轴或不等轴孔隙占绝大部分。