Ozone facilitated degradation of caffeine using Ce-TiO2 catalyst

The ozone initiated oxidation of 1,3,7-trimethylxanthine (caffeine), commonly found in wastewaters as model compound is reported using cerium (Ce)/titanium dioxide (TiO₂) as catalyst. The effect of pH and loading of ceria on titania were investigated. Effect of reaction conditions on degradation of caffeine based on their pseudo first-order rate constants were compared. The combination of catalyst Ce-TiO₂ and ozone aeration significantly enhanced the degradation of caffeine compared to uncatalysed ozonation. The oxidation of caffeine ensued via the free radical mechanism, through enhanced ozone decomposition into OH radicals. Ce/TiO₂(0.5?wt%) showed good activity in degradation of caffeine at pH 6, in both natural stream and river water samples showing about 60% total organic carbon removal in 2?h ozonation period. Using liquid chromatography-mass spectroscopy, degradation products were analysed. A reaction intermediate and one final product were positively identified. Nano-catalysts with different loadings of Ce on TiO₂ synthesized by sol-gel route were characterized by scanning electron microscope, transmission electron microscopy, BET and powder X-ray diffraction spectrum techniques. The results showed that the material retained a highly ordered mesoporous structure and possessed large surface area.     

钙钛矿型催化剂催化湿式氧化处理煤气化废水纳滤浓缩液

采用溶胶-凝胶法制备了Mn掺杂钙钛矿型催化剂LaFexMn1-xO3，并以其为催化剂催化湿式双氧水氧化处理煤气化废水纳滤浓缩液。采用XRD，SEM，FTIR技术对催化剂进行了表征。表征结果显示：制备的催化剂均具有标准的钙钛矿型结构，其中，LaFe0.9Mn0.1O3的结构稳定，比表面积大。实验结果表明：制备的催化剂中LaFe0.9Mn0.1O3的催化活性最高，且稳定性好，连续使用5次后催化活性未见明显减弱；在H2O2投加量3.0 g/L、n（H2O2）∶n（LaFe0.9Mn0.1O3）=12∶1、反应温度160 ℃、反应压力1 MPa、浓缩液pH 3、反应时间60 min的最优条件下，COD、UV254和TOC的去除率分别达到80.9%、95.2%和68.0%，BOD5/COD由0.02提升至0.40，可生化性大幅提高。     

异戊醇低压热解的同步辐射真空紫外光电离质谱研究

作为新兴生物燃料,大分子醇类燃料在低压下的火灾安全基础迫切需要得到深入研究。热解过程作为火灾过程的初始阶段直接控制着火过程,火灾中碳烟颗粒的产生也依赖于热解反应,因此可燃物的低压热解研究在其低压火灾基础研究中具有重要意义。利用同步辐射真空紫外光电离质谱方法研究了异戊醇在0.2atm下的流动反应器热解,探测到了20余种热解产物,包括烯丙基自由基和C_4H_8O、C_5H_8、C_6H_6等同分异构体,并测量了其摩尔分数。基于实验结果,对燃料分解路径和主要产物的生成及消耗路径进行了探讨。与本组之前正戊醇热解实验的对比表明,由于存在支链结构,异戊醇在热解中比正戊醇更容易产生戊烯、丁烯和丙烯,但更少地产生乙烯。此外,异戊醇在热解中能够生成更多的丙炔和丙二烯等环状化合物前驱体,令其苯和1,3-环戊二烯的生成量更高,表明异戊醇比正戊醇更易于生成多环芳烃和碳烟。     

微波强化CWPO工艺CuO_x-CeO_2/GAC催化剂的制备及其对二甲亚砜的降解

以颗粒活性炭(GAC)为载体、铜为活性组分、铈为助剂组分、草酸钠为沉淀剂,采用浸渍焙烧法制得CuO_x-CeO_2/GAC催化剂。以H_2O_2为氧化剂,微波强化催化湿式过氧化氢氧化(CWPO)处理二甲亚砜(DMSO)初始质量浓度为1 000 mg/L的废水,处理3 min后DMSO去除率达93.8%。催化剂第7次使用时DMSO去除率仍保持在75%以上。初始废水pH在3~9范围内,DMSO去除率均在85%以上。助剂Ce的加入提高了催化剂表面活性组分的分散性和稳定性,使催化剂的活性稳定性和使用寿命显著提高。     

新制备生物炭的特性表征及其对石油烃污染土壤的吸附效果

生物炭作为一种绿色环保的功能材料因其在污水处理和污染土壤修复方面具有显著效果而受到极大关注.采用红外光谱、元素分析仪及微孔分析对不同温度(200、300、400、500和600℃)条件下制备的木屑和麦秆生物炭进行特性表征,并采用制备的生物炭净化石油污染土壤,分别考察了污染物性质、生物质原料和热解温度对其净化效果的影响.结果表明,随着热解温度的增高,生物炭芳香化程度增加,极性降低,微孔结构逐渐发育,表面积增大.加入生物炭33 d后,污染土壤中总石油烃及其组分烷烃的浓度比对照略有降低,而PAHs浓度下降显著.随着热解温度升高,2种生物炭对PAHs的吸附强度均逐渐增大,芳香度增高、表面积增大是强吸附的主要原因.2种生物炭在400℃及以下温度制备时对PAHs的吸附强度为:木屑生物炭＞麦秆生物炭;而400℃以上温度制备的生物炭吸附强度则相反,即麦秆生物炭＞木屑生物炭,说明生物炭原料对其吸附强度也具有显著影响.     

一种新型铋基光催化剂的合成及其可见光催化性能

采用水热法合成铋基光催化剂Bi4VO8Br,通过X-射线粉末衍射、扫描电镜等手段对其进行表征.选择甲基橙为目标降解物来评价不同条件下合成的Bi4VO8Br在可见光下的光催化活性,发现pH 3、反应时间15 h、反应温度160℃为材料水热合成的最佳条件.考察了Bi4VO8Br在可见光及紫外光下对几种农药和增塑剂的光催化降解性能,显示了Bi4VO8Br对不易光解的含苯环有机物的可见光高活性.五氯酚的光催化过程影响因素优化结果表明,可见光和紫外光分别照射120 min和20 min,其降解率分别达到97％和99％,Bi4VO8Br表面上活性基团的捕获即空穴的氧化作用是主要反应原理.     

纳米铁催化分解高氯酸盐废水的反应动力学

通过实验考察了酸性条件下纳米铁催化分解高氯酸盐过程中的影响因素,对其分解的动力学进行了研究,并对纳米铁催化剂结构及微观形貌进行SEM、EDS和XRD表征分析。利用阿仑尼乌斯方程和幂指数方程拟合反应动力学方程,获得了高氯酸盐分解动力学方程Ct=C0exp{-0.03773exp(-201.65/T)[H]0.191t},理论的计算值与实验值吻合较好,误差在15%以内。     

γ-Al2O3负载多金属复合催化剂选择性催化还原烟气脱硝

以γ-Al₂O₃作为载体，先后负载CeO₂，MnC₂O₄，Fe（NO₃）₃，CrO₃，Ni（NO₃）₂，NH₄VO₃等多种金属组分制备γ-Al₂O₃负载多金属复合催化剂，并用于模拟烟气的选择性催化还原脱硝。通过SEM和XRD技术对催化剂进行了表征。表征结果显示：Fe，Mn，Cr的添加能增加催化剂的低温催化活性、提高催化剂的N₂选择性;γ-Al₂O₃对活性金属氧化物的负载效果良好。实验结果表明：各金属化合物的最佳加入量为 w（MnC₂O₄·2H₂O）=20%，w（Fe（NO₃）₃·9H₂O）=15%，w（CrO₃）=10%，w（Ni（NO₃）₂·6H₂O）=5%，w（NH₄VO₃）=10%，w（CeO₂）=5%，w（γ-Al₂O₃）=35%;以在最佳正交实验条件下制得的γ-Al₂O₃负载多金属复合物为催化剂，在脱硝反应温度为205 ℃的条件下，NO转化率为96.7%;γ-Al₂O₃负载多金属复合催化剂经5次重复使用，NO转化率仍可稳定在94%左右。     

CeO2/TiO2纳米管催化剂脱硝性能研究

利用废气中本身含有的CO催化还原烟气中的NO_x,可以实现以废治废。采用TiO₂纳米管负载CeO₂,制备CeO₂/TiO₂纳米管催化剂,并对其进行了SEM表征及影响因素实验。实验结果表明：在n（Ce）∶n（Ti）=3∶7、焙烧温度500 ℃、焙烧时间3 h时制备的CeO₂/TiO₂纳米管催化剂形貌较好,表面颗粒分布相对均匀;反应温度400~600 ℃时NO脱除率达98%;该催化剂具有一定的抗氧性能;当n（SO₂）∶n（NO）=（1∶2）~（2∶1）时,NO脱除率仍然在95%以上。     

预氧化聚丙烯腈/g-C3N4光催化降解罗丹明B

以聚丙烯腈(PAN)和g-C_3N_4为原料,采用超声波辅助分散的溶液浸渍法及煅烧法制备了具有共轭结构的预氧化聚丙烯腈/g-C_3N_4复合光催化剂(CPAN/g-C_3N_4),采用XRD、SEM、FTIR、UV-Vis DRS、EIS等技术对光催化剂进行了表征,考察了CPAN/g-C_3N_4对罗丹明B(Rh B)的可见光催化降解性能。结果表明:CPAN与g-C_3N_4具有良好的协同作用,使g-C_3N_4片状结构堆叠体颗粒显著减小,明显增强了光催化剂在全部光谱范围内的光吸收,有效提高了光生电子-空穴分离效率;在PAN与g-C_3N_4质量比为1∶200、煅烧温度250 ℃、煅烧时间1 h条件下所制备的CPAN/g-C_3N_4光催化活性最高,且具有良好的光催化活性稳定性。超氧自由基和光生空穴为CPAN/g-C_3N_4复合光催化剂光降解罗丹明B的主要活性物种。