杭州黑碳气溶胶污染特性及来源研究

2011年7月~2012年6月对黑碳气溶胶(BC)、PM2.5、污染气体及气象因子进行同步观测,以评估杭州市BC污染特征、来源分布及对大气能见度的影响.结果表明:杭州市大气BC日均浓度范围为1.3~16.5μg/m3,年均值达到(5.1±2.5)μg/m3.BC呈明显的季节变化趋势,秋冬季高,夏季低.BC也呈典型的日变化趋势,交通高峰期高,下午低,同时与NOx呈较好的相关性,表明城市中BC受到机动车尾气排放的重要影响;而BC/CO低于其他城市则表明生物质燃烧排放可能是杭州BC的另一大重要来源.BC随风速下降呈上升趋势, BC超过10μg/m3的高浓度事件中,风速基本低于2m/s,北-西北-西风对高浓度BC的输送作用明显.观测期间BC的吸收系数为(44.8±23.0)Mm-1,占到总消光比例的10.4%.灰霾和重度灰霾天气下,吸收系数分别为(66.2±30.1),(100.2±49.2)Mm-1,达到非霾天气的2.2和3.4倍, 表明BC吸收消光作用是影响杭州市大气能见度下降和灰霾天气发生的重要因素之一.     

杭州市灰霾与非灰霾日不同粒径大气颗粒物来源解析

在2011年典型灰霾和非灰霾天气下,采集了杭州市不同粒径的大气颗粒物样品,测定并分析各粒径段颗粒物的质量浓度及其化学成分;同时采集并分析了主要污染源排放的颗粒物样品,通过CMB(化学质量平衡)模型进行源解析.结果表明:灰霾天气下,二次粒子是杭州市各粒径段颗粒物的首要贡献源,其对≤1.1、1.1~3.3、3.3~5.8和5.8~10μm粒径段的颗粒物贡献率分别为60.4%、62.2%、54.8%和46.5%.在一次排放源中,机动车尾气是≤1.1和1.1~3.3μm粒径段颗粒物的重要来源,贡献率分别为13.8%和12.2%;城市扬尘是3.3~5.8μm粒径段颗粒物的重要来源,贡献率达到16.0%;而建筑施工尘是5.8~10μm粒径段颗粒物的重要来源,贡献率为14.2%.非灰霾天气下,随着颗粒物粒径的增加,二次粒子的贡献率显著下降,对≤1.1μm粒径段颗粒物的贡献率为42.7%,而对5.8~10μm粒径段颗粒物的贡献率仅为15.5%;机动车是各粒径段颗粒物的重要贡献源,贡献率均在20%以上;煤烟尘是≤3.3μm细粒径段颗粒物的重要贡献源类,贡献率为22.0%;城市扬尘是3.3~5.8μm粒径段颗粒物的重要来源,贡献率为18.3%;建筑施工尘依然是5.8~10μm粒径段颗粒物的重要来源,贡献率为21.4%.     

杭州大气颗粒物散射消光特性及霾天气污染特征

2011年7月~2012年6月期间,对大气散射系数、颗粒物浓度及气象因子进行同步观测,以评估颗粒物散射消光对杭州市大气能见度的影响.结果表明,杭州市大气颗粒物散射系数日均值变化范围为108.4~1 098.1 Mm-1,年均值为428.62Mm-1±200.2 Mm-1.散射系数呈明显的季节变化,秋冬高,夏季低.日变化呈典型的双峰型,早峰出现在08:00,晚峰出现在21:00.PM2.5和PM10的散射效率分别为7.6 m2·g-1和4.4 m2·g-1,颗粒物散射消光占总消光比例的90.2%.灰霾和重度灰霾天气下,散射系数分别为684.4 Mm-1±218.1 Mm-1和1 095.4 Mm-1±397.7 Mm-1,达到非霾天气的2.6和4.2倍,表明颗粒物散射消光作用是导致杭州市大气能见度下降和灰霾天气发生的主要因素.     

杭州市区机动车污染物排放特征及分担率

选取杭州市区绕城高速、快速路、主干道和民用支路4种典型道路进行工况测试,建立了2010年机动车CO、HC、NOx和PM10排放清单,获得了分车型、燃料类型、排放标准以及道路类型的机动车污染物排放分担率.结果表明,杭州市机动车的污染物排放分担率差别显著,乘用车、出租车和公交车是CO和HC排放的主要来源,重型货车和公交车是NOx和PM10排放的主要来源,且乘用车的NOx排放分担率也较大;柴油车的NOx和PM10的排放分担率远大于其保有量的贡献率,是其排放的主要来源,汽油车是CO和HC排放的主要来源;占保有量30%的国0和国I车辆,对CO、HC、NOx和PM10排放分担率分别为67%、69%、58%和82%;主干道是机动车CO、HC和NOx排放的主要来源,其排放分担率分别为66%、65%和64%,民用支路是PM10排放的主要来源,分担率为55%.     

杭州无车日大气细颗粒物化学组成形成机制及光学特性

在世界无车日期间对PM2.5化学组分、光学参数及气态污染物进行同步监测,评估机动车尾气排放对杭州市细颗粒物污染及能见度的影响.结果表明:管制期间NO2、NOx、CO和PM2.5浓度分别为45.0, 50.8, 1119, 85.8μg/m3,比平日分别下降了17.5%、23.3%、20.6%和32.6%.管制期间PM2.5中OC、EC和二次无机组分浓度为8.58, 4.29, 25.95μg/m3,比管制前下降了13.8%、12.6%和15.7%,管制后则达到20.24, 10.85, 27.39μg/m3,上升了136.0%、152.7%和5.5%.管制期间较高的NO3-/PM2.5和NOR(0.15)表明PM2.5的形成更多受二次无机转化影响,管制后PM2.5中上升的OC、EC比例和较低的NOR(0.07)则说明PM2.5主要来自机动车排放的碳质组分的贡献.硫酸盐、硝酸盐、有机气溶胶和EC是最主要的消光组分,共解释了总消光系数的74.0%~89.7%.管制后,机动车排放的有机物和EC消光比例达到26.6%和24.6%,大气消光系数则达到438.7Mm-1,比管制期间上升了60.5%,表明机动车污染排放已成为影响杭州大气细颗粒物污染和能见度下降的重要因素.     

杭州市大气PM2.5和PM10污染特征及来源解析

2006年在杭州市两个环境受体点位采集不同季节大气中PM_2.5和PM₁₀样品,同时采集了多种颗粒物源类样品,分析了其质量浓度和多种化学成分,包括21种无机元素、5种无机水溶性离子以及有机碳和元素碳等,并据此构建了杭州市PM_2.5和PM₁₀的源与受体化学成分谱;用化学质量平衡(CMB)受体模型解析其来源。结果表明,杭州市PM_2.5和PM₁₀污染较严重,其年均浓度分别为77.5μg/m³和111.0μg/m³;各主要源类对PM_2.5的贡献率依次为机动车尾气尘21.6%、硫酸盐18.8%、煤烟尘16.7%、燃油尘10.2%、硝酸盐9.9%、土壤尘8.2%、建筑水泥尘4.0%、海盐粒子1.5%。各主要源类对PM₁₀贡献率依次为土壤尘17.0%、机动车尾气尘16.9%、硫酸盐14.3%、煤烟尘13.9%、硝酸盐粒8.2%、建筑水泥尘8.0%、燃油尘5.5%、海盐粒子3.4%、冶金尘3.2%。     

CS2在TiO2表面的多相光化学反应研究

本文运用原位漫反射红外光谱(DRIFTS)、GC、XPS等手段研究了CS2在大气半导体颗粒TiO2表面的多相光化学反应.结果表明在模拟太阳光照射下,低浓度的CS2(8.1 mg·m(-3))在TiO2:表面发生多相光化学反应,生成气态产物cos、H2S、SO2,进而在颗粒物表面生成硫酸盐.在氧气体积浓度为21%,氙灯照...     

杭州市酸雨污染现状及成因分析

对杭州市1998年—2002年的降水监测数据进行了统计分析。结果表明,2002年杭州市区酸雨频率为73.6%,降水pH均值为4.68,临安酸雨频率高达97.5%,降水pH均值为4.04,其余几个县(市)降水酸度均<5.60。杭州市有82.1%面积属重酸雨区。指出,杭州市气象条件不利于大气中SO2、NOx的扩散,土壤扬尘不能对酸雨的形成起有效的缓冲作用,因此只有通过调整能源结构,从源头控制煤质(含硫量),严格控制机动车尾气污染,以减少SO2、NOx排放量。     

杭州市空气颗粒物污染特征及变化规律研究

根据2006—2010年杭州市空气颗粒物的监测数据及2002、2006、2008年空气颗粒物来源解析结果,对杭州市空气颗粒物浓度、化学组分与污染来源等特征的变化规律进行分析,以期为空气颗粒物污染控制提供决策依据。结果表明,近年来杭州市PM10浓度有所下降,但一类功能区PM10仍超出《环境空气质量标准》(GB 3095—1996)的要求(≤0.04mg/m3),杭州市空气颗粒物污染以细颗粒物为主,空气颗粒物的二次转化、机动车尾气尘等产生的二次粒子污染相对严重;煤烟尘对杭州市PM10的贡献率下降明显,城市扬尘、二次粒子和机动车尾气尘对PM10的贡献率有所增加,是杭州市PM10的主要来源。