深圳市城区冬季大气PM2.5在线来源解析

利用颗粒物同步混合实时监测仪、气溶胶化学组分监测仪(ACSM)、大气多金属元素在线监测仪、黑碳仪等在线仪器于2020年12月27日～2021年1月31日在深圳观测了PM_2.5及其化学组分.结果显示,深圳市PM_2.5在观测期间平均浓度为(32.2±17.0)μg/m³.其中,有机物在PM_2.5中浓度最高,均值为(15.4±9.5)μg/m³,其次是NO₃^-、SO₄^2-、BC、NH₄⁺和元素,浓度分别为(4.3±3.9),(3.8±2.1),(2.7±1.6),(2.5±1.7)和(1.9±1.2)μg/m³.本研究将ACSM获取的有机质谱信息(m/z 44)作为二次有机气溶胶(SOA)的示踪物纳入PMF(正交矩阵因子分解)模型,成功地识别了SOA.源解析结果显示,SOA对深圳市冬季PM_2.5贡献了23.8%...     

基于受体模型和源成分谱的缺失组分反演算法

针对目前在线监测仪器无法监测Al、Si标识组分可能增加源解析结果不确定性的问题,基于正交矩阵因子分解法模型和实测源成分谱反演Al、Si受体数据,提出缺失组分反演-嵌套PMF算法.设置周期性和非周期性模拟实验,利用PMF模型对缺失Al、Si受体数据、含反演Al、Si受体数据和含Al、Si受体数据分别进行源解析评估,并将源解析结果与真实值进行对比分析,验证缺失组分反演-嵌套PMF算法的可靠性.研究结果表明对于周期性扰动模拟实验,缺失Al、Si对解析土壤源、机动车、燃煤源有较大的影响,反演Al、Si能优化源解析结果,降低源解析结果的不确定性.     

呼包鄂地区沙尘期间大气污染特征研究

为研究沙尘天气下典型大气污染特征,选择呼和浩特市、包头市、鄂尔多斯市（简称"呼包鄂地区"）为研究对象,分析了呼包鄂地区2016年春季3月1日-5月31日的PM₁₀与PM_2.5数据,利用CMB（化学质量平衡）受体模型、后向轨迹模型研究了呼包鄂地区污染源的特征,通过富集因子法评估了人类活动对沙尘天气的影响,最终通过特征比值法对沙尘天气与非沙尘天气进行了区分.结果表明:①沙尘天气与非沙尘天气时,呼包鄂地区PM₁₀、PM_2.5中主要化学组分均为Si、Ca、Al、Fe、OC、SO₄2-与NO₃-.沙尘天气时,ρ（PM₁₀）与ρ（PM_2.5）的差值大于非沙尘天气,较高的ρ（Al）、ρ（Si）、ρ（Ca）说明呼包鄂地区受到较大的沙尘天气影响.②CMB受体模型源解析结果表明,沙尘天气时扬尘源对PM₁₀与PM_2.5的贡献率分别为59.3%、48.7%,说明PM₁₀和PM_2.5的主要污染源均为扬尘源.后向轨迹模式模拟表明,呼包鄂地区的沙尘主要来自其西北部地区.③元素Na、K、Mg的EF（富集因子）在PM₁₀与PM_2.5中均大于1.0,Si、Cu的EF在PM_2.5中均大于1.0,但在PM₁₀中小于或等于1.0;依据EF表征级别,自然因素对PM_2.5和PM₁₀的影响程度均较大,并且PM_2.5受人类活动影响的程度大于PM₁₀.通过特征比值发现,ρ（Si）/ρ（Al）大于1.7且ρ（Si）/ρ（Fe）大于2.2可作为呼包鄂地区典型沙尘天气的界定.研究显示,呼包鄂地区春季受到较大程度的沙尘影响,这些沙尘主要来自其西北部地区,通过特征比值法可以对呼包鄂地区沙尘天气进行界定.      

深圳冬季大气气态硝酸和硝酸盐气粒分配特征

利用双通道在线气体和气溶胶分析仪（MARGA）在深圳冬季同时观测了PM_2.5和PM₁₀中水溶性无机离子及气态前体物浓度变化,以探究气态硝酸（HNO₃）和颗粒态硝酸盐（pNO₃^-）的气粒分配特征.结果表明,气态硝酸和颗粒态硝酸盐总和TNO₃（TNO₃=HNO₃+pNO₃^-）中,气态HNO₃、细颗粒NO₃^-和粗颗粒NO₃^-三个部分的占比分别为9.6%、56.8%和33.6%.TNO₃浓度日变化呈现双峰特征,上午峰值来自于细颗粒态NO₃^-增加,由交通早高峰排放NO_x转化生成所致;白天光化学反应使TNO₃的3个部分浓度均增加,TNO₃在下午17：00达到全天峰值.相关分析表明,低温有利于NO₃^-以NH₄NO₃存在于细颗粒态;TNO₃浓度较高时,细颗粒态NO₃^-占比亦升高.     

深圳大气PM2.5化学组成的长期变化特征

为分析深圳市大气细颗粒物（PM_2.5）浓度长期持续下降的原因,进而明确PM_2.5下一步减排潜力和精细化管理方向,本研究基于2019年在深圳市西乡点位采集的PM_2.5样品,分析了西乡PM_2.5的化学组成及季节分布特征.结果表明,2019年西乡点位PM_2.5年均浓度为29.4μg/m³,总体上呈现夏低冬高的季节特征,有机物（OM）和硫酸根（SO₄^2-）仍是主要的组分,分别占总质量的42.3%和17.6%.对2009、2014、2019年典型月份PM_2.5的组分进行对比,PM_2.5全年质量浓度从42.3μg/m³（2009年）下降至24.6μg/m^3.（2019年）,OM、SO₄^2-、硝酸根（NO₃^-）、铵根（NH₄⁺）和元素碳（EC）等都有明显的下降趋势.矿物质元素（Al、Ca）是地面扬尘和建筑尘的标识组分,近年来Al、Ca浓度的增加趋势表明宝安区西乡扬尘的影响在逐渐扩大.2009、2014、2019年OC/EC的值逐渐扩大,说明了一次燃烧源排放的影响逐渐减小,但二次有机物（SOC）的贡献逐渐凸显.通过分析2004、2009、2014、2019年夏、冬季PM_2.5中6种主要组分变化趋势,表明6种主要组分夏冬两季皆有下降趋势,但由于气象因素导致冬季污染物受到区域传输的影响较大,夏季各组分浓度的下降幅度普遍高于冬季.总体来说深圳市PM_2.5浓度持续下降的原因是深圳市对机动车、工业VOC （挥发性有机物）、远洋船舶以及一次燃烧源的管控和减排.     

PM2.5中典型水溶性离子在线观测标准曲线优化研究

为了研究在线离子色谱法测定大气PM2.5中NH4^+、NO3^-、SO4^2-的不确定性来源,探讨了标准曲线的浓度范围及浓度梯度设置对离子浓度结果的影响,并对标准曲线设定方案进行了优化。结果表明:不同浓度范围的标准曲线对于NH4+的浓度结果有较大的影响,存在1. 87%~14. 91%的偏差,对于NO3^-、SO4^2-的影响较小,相对偏差分别为2. 94%和2. 82%;非均匀布点和均匀布点标准曲线定量NH4+的结果存在4. 15%~4. 25%的偏差,对于NO3^-和SO4^2-,相对偏差分别为0. 10%和5. 99%。对于二次拟合的NH4^+,在样品浓度波动较大时,可以将样品划分为低浓度范围和高浓度范围,分别选用低浓度段标准曲线和高浓度段标准曲线,以期得到更合理的浓度结果。