三峡消落带沉积物-大气界面汞交换通量及其影响因素

应用动力通量箱(Dynamic Flux Chamber,DFC)与高时间分辨率的RA-915+自动汞分析仪联用技术,在消落带沉积物出露期,野外现场监测沉积物-大气界面汞交换通量,同时对其影响因素进行了分析。结果表明:三峡库区消落带沉积物-大气界面汞交换通量范围为-6.80±12.35~28.17±36.17 ng/(m2·h)晴天库区消落带沉积物-大气界面汞交换通量表现出相同的变化趋势,即从早晨开始沉积物-大气界面汞的交换通量逐渐增加,到正午左右达到峰值,之后交换通量逐渐减小,但阴天这一趋势不明显。暖季白天沉积物-大气界面汞交换通量都以释放为主,冷季白天则以沉降为主。暖季晴天,沉积物-大气汞交换通量与气温、沉积物温度、光照强度呈显著正相关关系,与相对湿度呈显著负相关关系。无论晴天还是阴天,大气汞浓度都与沉积物-大气汞交换通量呈负相关关系。白天,光照强度和大气汞浓度是影响消落带沉积物/大气界面汞交换通量的主要因素,而在夜间,沉积物温度和大气汞浓度是其主要影响因素。     

三峡水库消落带土壤与优势植物淹水后对土-水系统汞形态的影响

三峡库区消落带落干期植被生长茂盛,蓄水后消落带被淹没,土壤-植物系统在长时间淹水情况下,随着体系内物理化学性质的改变,汞形态也会发生变化,从而对库区水生生态系统中汞含量以及形态带来一定的影响.为此,本研究选取三峡库区4种优势植物室内栽培,再进行室内模拟淹水试验,研究淹水后土壤、水体中甲基汞(Me Hg)以及其他形态汞的变化.结果表明,淹水过程中植物的存在有利于土壤Me Hg的生成,同时对上覆水不同形态汞浓度影响显著.狗牙根作为消落带优势种,由于其体内总汞及甲基汞含量较高,淹水后对土壤以及上覆水系统中甲基汞以及其他汞形态的影响最为明显.淹水第90 d,狗牙根+土+江水(B1)处理土壤Me Hg的含量最高,为(1 135.86±113.84)ng·kg~(-1),是不加植物的对照处理土+江水(CK2)中土壤Me Hg含量的2倍左右;上覆水总甲基汞(TMe Hg)、溶解态甲基汞(DMe Hg)、总汞(THg)、溶解态汞(DHg)和活性汞(RHg)均呈峰值偏左的抛物线状变化,在第30 d时达到峰值,其中B1处理上覆水TMe Hg、THg和DHg最高,分别为(2.88±0.06)、(40.29±2.42)和(35.51±3.77)ng·L~(-1),三者中溶解态汞是其主要存在形式.因此可以推测三峡库区消落带植物淹水后将增加水库汞污染负荷.     

光散射法与β射线衰减-光散射联用法颗粒物在线测量方法对比

为考察光散射法和β射线衰减-光散射联用法的适用性,以β射线衰减法颗粒物自动监测仪（BAM）为标准,于2016年2月4日-4月18日,在中国环境科学研究院利用β射线衰减-光散射联用法颗粒物自动监测仪（MP-CPM）与光散射法传感器对ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）测量结果进行了对比.结果表明:① MP-CPM与BAM测量ρ（PM₁₀）的结果具有较好的一致性,相关系数为0.92,平均相对偏差为0.04%;ρ（PM_2.5）结果一致性较差,相关系数为0.69,MP-CPM测量ρ（PM_2.5）整体较高于BAM,平均相对偏差为45.8%.② 光散射法传感器与BAM测量ρ（PM_2.5）结果一致性较好,相关系数为0.85,平均相对偏差为11.24%,但ρ（PM₁₀）远低于BAM,平均相对偏差为-44.64%.在特殊污染情景下,光散射法将因受到较大影响而严重错估颗粒物浓度.烟花燃放期间,MP-CPM和光散射法传感器严重低估颗粒物浓度,与BAM测量颗粒物浓度的平均相对偏差均低于-50%;沙尘污染过程中,MP-CPM严重高估ρ（PM_2.5）,与BAM测量ρ（PM_2.5）结果平均相对偏差为79.27%,光散射法传感器严重低估ρ（PM₁₀）,与BAM测量ρ（PM₁₀）结果平均相对偏差为-59.35%.研究显示,不同原理的仪器,在不同的使用场景下应该区别对待.      

重庆主城区降水中重金属的分布特征及其沉降量

于2011年12月~2012年11月,在重庆主城区设置了3个采样点,利用湿沉降自动采样器收集降水样品,用ICP-MS对样品中13种重金属进行分析,并通过引入富集因子,研究了重庆主城区降水中重金属含量分布特征、污染水平及沉降量.结果表明,重庆主城区降水中大部分重金属元素的含量水平和年沉降量高于国内其他城市和国外一些地区,其中,Cd、Pb、As含量和沉降量分别为0.55μg·L-1和0.44 mg·(m2·a)-1、37.94μg·L-1和30.25 mg·(m2·a)-1、5.65μg·L-1和4.50mg·(m2·a)-1,相对较高.另外,重庆主城区降水中重金属含量和沉降量空间差异不大,但都有明显的季节差异,含量在秋季和冬季出现较大值,而沉降量在春季和夏季出现较大值.富集因子计算结果显示,多种重金属元素的富集因子相对较高,其中Cd和Se的富集因子分别为1 740和4 133,污染较为严重.     

三峡库区支流汝溪河沉积物重金属空间分布及生态风险

为了解三峡库区支流沉积物重金属空间分布、来源及生物毒害效应,选择典型入库支流汝溪河,分4个区域12个采样点采集沉积物柱状样和沿岸土壤样品,分析了Cr、 Ni、 Cu、 Mn、 Zn、 Cd、 Pb和Hg这8种重金属的空间和垂向分布特征.结果表明,沉积物中Cr、 Ni、 Cu、 Mn、 Zn、 Cd、 Pb、 Hg平均含量分别为(79.60±11.87)mg·kg~(-1)、(41.340±4.999)mg·kg~(-1)、(32.69±8.70)mg·kg~(-1)、(823.34±125.76)mg·kg~(-1)、(122.11±22.82)mg·kg~(-1)、(0.393±0.140)mg·kg~(-1)、(29.122±6.811)mg·kg~(-1)和(74.84±39.50)μg·kg~(-1), 8种重金属含量均超过长江水系沉积物背景值,空间上总体表现为受汝溪场镇生活影响河段回水区自然河段,回水区河道沿岸沉积物及土壤中重金属含量均远低于沉积物中,说明河道沿岸沉积物和土壤并不是汝溪河回水区沉积物重金属的主要污染来源.在垂向分布上,受汝溪场镇生活影响河段重金属(除Pb外)含量最大值均出现在8cm处,而自然河段和回水区重金属含量随深度的增加呈下降的趋势.除Ni外,其他几种重金属之间具有显著相关(P0.01),说明汝溪河重金属存在一定的同源性.地累积指数评价得出汝溪河整体呈现Cd和Zn的轻度至偏中度污染.生物毒性效应评价得出,Ni有10%～75%可能对生物造成毒害效应,Cd、 Zn、 Hg、 Cu、 Pb和Cr有10%的可能会出现生物毒害效应.综合效应系数表明汝溪河沉积物重金属的生物毒害风险为低级至中低级.     

不同类型城市人工湿地水体汞的分布特征

为了解城市人工湿地水体中汞的时空分布及甲基化特征,以便探究其潜在的汞暴露生态风险,在重庆市选择4个不同类型的人工湿地,于2017年3月～2018年3月,按季度采集垂直剖面水样,分析总汞(THg)和甲基汞(MeHg)的分布.结果表明:城市人工湿地由于景观布局、功能设置不同,其汞分布特征有一定差异. 4个湿地水体THg均高于背景水域,但远低于有污染历史的水体;湿地中部水体THg均略高于进、出水口,表明城市湿地对水体THg有截留作用.除彩云湖湿地出水口MeHg浓度高于入水口外,其余3个湿地出水口MeHg均低于入水口;湿地中水体MeHg呈随水深增加而升高的趋势,且MeHg占THg的比例(MeHg/THg)均高于其他水域,说明城市湿地具有净汞甲基化的作用. 4个城市湿地水体THg春秋两季高,夏季略有降低,冬季最低;水体MeHg冬季最低,而其他三季差异不大但远高于冬季,约为冬季的3倍.本研究明晰了城市湿地中汞的时空分布和甲基化规律,探究了人类活动对湿地的干扰程度和湿地的响应特征以及湿地汞对下游流域的影响,从控制潜在汞暴露风险的角度,为人工湿地建设提供建议.     

重庆市新型干法水泥厂汞排放特征

以重庆市3个新型干法水泥厂为研究对象,分析典型水泥厂输入输出物料汞含量,探讨水泥厂中汞的来源和去向,研究重庆市典型新型干法水泥厂汞的排放特征,估算其大气汞排放量和排放因子.结果表明,3个水泥厂的汞主要来源为石灰石,其次为煤.石灰石汞含量为(0.025±0.001)~(0.032±0.002)mg·kg~(-1),煤汞含量为(0.080±0.002)~(0.110±0.012)mg·kg~(-1).脱硫石膏汞含量较高,为(0.447±0.007)~(0.525±0.009)mg·kg~(-1),其余原料的汞含量均较小.3个水泥厂排放的汞主要进入了烟气,脱硫石膏中的汞主要进入了水泥产品.3个水泥厂的大气汞排放量为(73.42±8.10)~(215.18±10.75)g·d-1,大气汞排放因子(EF熟料、EF水泥)分别为(0.016±0.001)~(0.049±0.001)g·t-1和(0.011±0.000)~(0.036±0.001)g·t-1,明显低于以往水泥行业采用的国外汞排放因子.     

多功能型城市人工湿地水体汞分布特征及其量变分析

以重庆某集接纳生活污水处理厂出水、水质净化、休闲娱乐为一体的城市湿地公园为研究对象,根据水流流向设点采样,分析了湿地公园内污水处理区、湖泊深度净化区中总汞(THg)和甲基汞(MeHg)的分布特征,并探讨了其源汇关系.结果表明,污水处理区出水THg质量浓度范围为1. 98～38. 03 ng·L~(-1)[平均值为(9. 10±5. 84) ng·L~(-1)],出水MeHg质量浓度范围为0. 09～0. 84 ng·L~(-1)[平均值为(0. 34±0. 08) ng·L~(-1)];湖泊深度净化区THg质量浓度范围为0. 37～85. 69 ng·L~(-1)[平均值为(6. 76±2. 29) ng·L~(-1)],MeHg质量浓度范围为0. 04～1. 47 ng·L~(-1)[平均值为(0. 35±0. 17) ng·L~(-1)],人为活动对汞浓度的干扰较为明显.水体总汞、甲基汞垂直分布规律具有一致性,均表现出表层深层.通过物料衡算,表明该湿地系统水体总汞每年降低155. 50 g,水体甲基汞每年降低1. 65 g,对下游水体具有保护作用.     

不同类型DOM对三峡库区消落带土壤汞甲基化的影响

三峡水库特殊的调度方式导致了消落带的形成,在落干期,消落带上会生长大量以狗牙根为主的植物.在淹没期,狗牙根会发生腐解并释放出溶解性有机质(Dissolved Organic Matter,DOM),消落带作为汞的敏感区,狗牙根释放的DOM对汞甲基化的影响值得关注.为此,本文以狗牙根提取液中的DOM(记为DOM_g)为研究对象,同时选取猪粪中的DOM(记为DOM_z)作为比较,利用室内模拟实验,研究这两种不同类型的DOM对土壤汞甲基化影响的差异,并分析两种DOM的光谱特征,探讨其作用机制.结果表明,两种DOM的光谱特征存在明显的差异,DOM_z的有色可溶解性有机物(Chromophpric Dissolved Organic Matter,CDOM)浓度、芳香性及疏水性组分都高于DOM_g.同时,两种DOM均以类蛋白组分为主,但DOM_z的生物可利用性高于DOM_g.并且这两种DOM均能促进土壤的汞甲基化,且在培养后期促进效果更加显著.但两种DOM的促进效果存在差异,DOM_z的促进效果优于DOM_g.     

三峡库区支流河口沉积物重金属分布特征及风险评价

为了解三峡库区一级支流河口沉积物污染物分布特征,在重庆忠县汝溪河和长江交界处采集了河口、中游以及左右两个断面春、夏、秋、冬这4个季节的沉积物,采用ICP-MS测定了沉积物中Cr、Zn、Mn、Ni、Cu、As、Cd和Pb等8种重金属元素的含量,运用地累积指数法、单因子重金属潜在生态风险指数法和沉积物质量基准法对研究区的重金属含量进行污染和生态风险评价.结果表明,Cr、Zn、Mn、Ni、Cu、As、Cd和Pb等8种重金属平均含量分别为:45.24、46.46、406.1、20.885、12.49、7.02、0.253和11.042 mg·kg~(-1),8种重金属含量均表现为河口处高于中游及左右两个断面,季节分布显示春季沉积物中重金属含量高于夏、秋、冬季,相关性分析表明8种重金属具有一定的同源特征,存在共同的外源输入,地累积指数法评价结果显示支流汝溪河河口属于Cd的轻度污染,单因子重金属潜在生态风险指数法显示Cd属于中等生态风险等级,沉积物质量基准表明该支流在与干流交界处Ni可能对底栖生物产生毒性效应.整体而言,该支流河口处于低生态危害等级,未受到严重的重金属污染.