成都市工业挥发性有机物排源成分谱

选取成都市汽车制造和石油化工等典型工业行业,通过瓶采样和SUMMA罐采样及GC-MS分析方法,研究了不同生产工艺环节的挥发性有机物(VOCs)排放特征.结果表明,汽车制造各工艺环节均有各自的优势组分,其中喷漆排放以烷烃(32%)和芳香烃(35%)为主.家具制造排放特征与使用原辅料高度相关,以芳香烃(50%)和OVOCs(38%)为主.石油化工各装置区VOCs浓度范围为49～1 387μg·m~(-3),不同装置区存在较大差异,主要是由于炼油区主要产品为C_5～C_9的汽油和苯系物等,化工区则较多使用了溶剂同时生成烯烃类产品.电子制造均以OVOCs为主,占VOCs总排放的50%以上.制鞋行业排放VOCs主要由烷烃和OVOCs贡献,平均占比分别为52%和36%,与所用溶剂组分高度相关.汽车制造VOCs排放组分差异较大,主要以正十二烷和2-丁酮等为主.家具制造排放组分主要为苯乙烯、乙酸乙酯和间/对-二甲苯等,为涂料和稀释剂的典型组分.石油化工各装置区排放组分有差异,炼油区以苯乙烯等为主,化工区主要为1,3-丁二烯等,仓储区主要为C_3～C_5烷烃等,废水处理则主要为C_6～C_8烷烃等.电子制造主要组分均为乙醇和丙酮等醛酮组分.制鞋企业排放组分以C_5和C_6等烷烃为主.通过臭氧生成潜势计算比较,汽车制造和石油化工行业对臭氧生成潜势贡献较大的VOCs排放组分以烯烃和芳香烃为主,具有较高的污染源反应活性.研究表明各工业行业OVOCs排放比例(17%～96%)和对臭氧生成潜势贡献均较为显著,因此在进行VOCs排放控制时,除重点管控芳香烃和烯烃外,亦应提高对OVOCs组分的关注.     

成都市典型非道路工程机械排气烟度分析

采用不透光烟度计采集了成都市典型工程机械(挖掘机、装载机、叉车和压路机)排气烟度,研究了机械功率对其活动水平(燃油消耗量和年均工作时间)的影响,同时也研究了机械发动机构造和机械排放标准对其排气烟度的影响;同时,采用氮硫测定仪分析了机械油品硫含量,研究了硫含量对其排气烟度的影响.试验结果表明:机械功率越大的工程机械,燃油消耗量和年均工作时间数越高.成都典型工程机械排气烟度排放水平最低的为装载机,最高的为压路机;同时,超高排放装载机与叉车的占比较高.工程机械排气烟度受机械发动机排量、机械发动机构造、机械发动机排放标准和机械用油的综合影响,通过对工程机械装配电控发动机、提高原机排放标准和使用低硫燃油均能直观反映出机械排气烟度不同程度的改善.此外,油品中硫含量越高,机械排气烟度越大.     

气溶胶等效复折射率反演的免疫进化算法

通过Mie散射理论公式构建目标函数,利用免疫进化算法对气溶胶等效复折射率的实部和虚部进行协同优化,据此创新性地提出了气溶胶等效复折射率反演的新途径.基于成都市2017年9~12月逐时的气溶胶散射系数和吸收系数观测数据以及该时段同时次GRIMM180大气颗粒物监测仪的连续监测资料,研究结果表明,气溶胶等效复折射率反演的免疫进化算法不仅是普适的,而且还具有收敛速度快、计算稳定和求解精度高等特点.通过与其它气溶胶等效复折射率反演方法的对比分析,进一步论证了新方法的优势,这为气溶胶等效复折射率演变机理以及气溶胶吸湿性增长模型的后续研究提供了算法保障.     

成都市冬季大气消光系数及其组成的特征研究

由于气溶胶吸湿增长的复杂性和不确定性,大气消光的演化机理至今尚不十分清晰.为此,利用成都市2017年12月浊度仪和黑碳仪的逐时观测资料,结合同时次的环境气象监测数据,系统研究了该区域冬季对应550 nm大气消光系数及其组成的特征.结果表明:①观测期间大气消光系数为(1173.42±641.21) Mm~(-1),其中"干"气溶胶散射系数、"干"气溶胶吸收系数、干洁大气散射系数、气态污染物吸收系数和气溶胶吸湿性消光系数对其平均贡献率分别是53.02%、6.54%、1.50%、1.65%和37.29%.②大气消光系数、"干"气溶胶散射系数和气溶胶吸湿性消光系数的日变化为"单峰单谷型",而"干"气溶胶吸收系数和气态污染物吸收系数的日变化则分别表现为"单谷型"和"双峰双谷型".③明确了单位质量大气消光系数及其组成随相对湿度的变化特征,并就其各自成因进行了分析.     

气溶胶粒径吸湿增长与散射吸湿增长的关系

基于成都市2017年10~12月AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料,以及该时段同时次的环境气象监测数据（大气能见度、相对湿度RH和NO₂质量浓度）,通过Mie散射理论与免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子Gf（RH）,并利用光学综合法测量气溶胶散射吸湿增长因子f（RH）,探究了Gf（RH）与f（RH）之间的关系.结果表明：当RH<85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加均表现为平缓式增长;当RH>85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加则均呈现出爆发式增长.Sigmoid函数f（RH）=17.34/（1+e^{-2.43·[Gf（RH）-2.15}]）较好地拟合了f（RH）随Gf（RH）的变化形态,其f（RH）拟合值与测量值之间的决定系数（R²）和平均相对误差（MRE）分别为0.97和4.01%.利用sigmoid函数计算Gf（RH）,模拟了观测时段内一次灰霾演化过程中气溶胶的散射系数b_sp（RH）和吸收系数b_ap,二者的模拟值与测量值基本吻合,对应的R²分别为0.99和0.98,MRE分别为2.94%和5.24%.     

成都市人为源挥发性有机物排放清单及特征

基于成都市实地调查和环境统计等活动水平数据,采用排放因子法和计算模型等,编制了2014年成都市人为源VOCs排放清单,并完成了空间分配和不确定性分析。成都市人为源VOCs排放量为15.8×10~4t,其中化石燃料固定燃烧源、工艺过程源、溶剂使用源、移动源、储存运输源、其他源排放量分别为0.5×10~4、3.8×10~4、6.0×10~4、4.9×10~4、0.4×10~4、2.2×10~4t,溶剂使用源为最大人为排放源,其次是移动源和工艺过程源。木材加工业为最大工业贡献源,然后依次是医药制造业、非金属矿物制品业、化学原料、化学制品制造业、汽车制造业等。成都市人为源82%的VOCs排放量分布于二、三圈层的工业园区,而中心城区主要为移动源和建筑施工所贡献,其排放分布已随建成区联片发展而形成整体。排放清单活动水平数据可靠性较高,而排放因子存在一定不确定性。     

基于Models-3的自修正空气质量预报系统及其效果检验

本文介绍了一个以Models-3为基础的自动化空气质量数值预报系统,该系统通过Gambas、Yabasic和R语言等工具进行开发,集成WRF-SMOKE-CMAQ三个模式,可通过监测数据进行自动修正,完成空气质量业务数值预报,并将结果发布到Web服务器上进行呈现。该系统对硬件的要求较低,将部署于一台DELL Optiplex 9010工作站上,设置6km—2km双层嵌套,进行成都市空气质量数值预报。本文分析了成都市2014年1月1日至2014年12月31日的空气质量数值预报结果,评价系统对成都市NO_2、SO_2、PM_(10)、PM_(2.5)、O_3、CO以及空气质量指数(AQI)的预报效果。结果显示,系统对于成都市2014年空气质量变化情况趋势的预报效果较好,302天有效预报中,24小时直接预报的空气质量等级准确率为58.27%,AQI预报相关系数0.71,观测值自动修正预报对24小时空气质量预报具有明显改善效果,使其等级预报准确率达到64.9%,相关系数提高到0.89。     

基于动态模型的四川盆地植物挥发性有机物排放

本文在Guenther提出的经典天然源模型的基础上,结合WRF-CHEM简单天然源算法,针对气象变化和CMAQ模型数据格式特点,对BVOCs的算法进行了适当修正和改良,开发了可直接用于空气质量模型的BVOCs动态排放模型.研究结果表明,四川盆地2015年异戊二烯和单萜烯的年排放量分别为5.79×10~(-5)Tg C和3.05×10~(-5)Tg C,月排放具有显著差异;四川盆地植物异戊二烯、萜烯的排放量空间分布很好地反映了四川盆地的植被分布情况,异戊二烯、萜烯排放主要集中在盆地边缘的高山地区,两个物种的高浓度排放主要集中在气温较高、日照较强的夏季和初秋季节,且均在7月达到月均排放量的最大值.本研究建立的动态排放模型能够为空气质量模型提供一种快速衡算BVOCs排放的方法,具备一定的实用性.     

四川省人为源挥发性有机物组分清单及其臭氧生成潜势

基于调研文献测试数据,对不含含氧有机物（oxygenated volatile organic compounds,OVOCs）组分的源成分谱进行修订和重构,得到归一化的VOCs源成分谱,根据2015年四川省大气污染源排放清单建立了基于源成分谱的1 km×1 km VOCs组分排放清单,并估算其臭氧生成潜势以评估对臭氧生成的影响.所建立的VOCs源成分谱库包括45个源成分谱和519种组分,由于针对富含OVOCs的生物质燃烧和汽车排放等源类进行了修订和重构,因此所建立的源成分谱库对于VOCs组分清单构建和源解析具有更好地应用性.VOCs组分清单结果表明,四川省人为源VOCs总排放量为773.8 kt,其中烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、OVOCs、卤代烃和其它VOCs分别占VOCs总排放量的21.6%、10.0%、1.7%、28.0%、26.2%、4.2%和8.3%,总臭氧生成潜势（ozone formation potential,OFP）为2584.9 kt,上述各类VOCs分别占总OFP的6.9%、26.1%、0.5%、42.3%、23.2%、0.4%和0.5%.四川省各城市VOCs排放组分均以芳香烃、OVOCs和烷烃为主,但亦存在显著差异：成都、雅安、阿坝、甘孜和凉山机动车排放贡献较大,烷烃排放量占VOCs排放总量的比例较高;攀枝花为工艺过程源贡献较大的重工业城市,烷烃排放量占比较高;德阳、眉山、遂宁和资阳溶剂使用源排放较大,OVOCs排放量占比较高.四川省VOCs排放量和OFP较大的组分主要集中分布于人口和工业较为密集和发达的四川盆地区域以及凉山和攀枝花的部分地区,其中间-二甲苯和甲苯主要贡献源为溶剂使用源,导致其在城市建成区的分布更为集中,生物质燃烧对乙烯和甲醛排放有大量贡献,造成其在农业发达的川东和川南的耕地区域有大量分布.     

成都双流国际机场大气污染物排放清单与时空分布特征

基于成都双流国际机场活动水平数据,采用排放因子法和计算模型等,编制了机场大气污染物排放清单,并完成了时空分配和不确定性分析,建立了高分辨率网格化排放清单。结果表明,成都双流国际机场标准起飞着陆(LTO)循环数为2.4×10~5次/a,CO、VOCs、NO_x、PM_(10)、PM_(2.5)、SO_2排放量分别为1.2×10~3、1.3×10~2、2.1×10~3、2.8×10、2.7×10、2.5×10~2t/a,且主要由飞机发动机排放;活动水平数据仅包括LTO循环数和地面保障设备两部分;污染物排放分布和跑道类型相关性较高;排放清单活动水平数据可靠性较高,而排放因子存在一定的不确定性。