前体物排放变化对珠江三角洲地区秋季臭氧污染演变的影响研究

自2013年以来,珠三角地区SO₂、NO_x及颗粒物等污染物浓度逐渐下降,但臭氧污染日渐凸显.作为二次污染物,臭氧污染演变受到排放与气象条件共同影响.而评估本地前体物人为排放变化、外部传输和气象变化对臭氧污染演变的影响,并识别臭氧污染长期演变趋势的重要驱动因素,是开展区域臭氧污染防控的关键基础.因此,本文采用WRF-SMOKE-CMAQ模拟平台,以2006—2017年广东省和中国大气污染物排放趋势清单为输入清单,以2014年的气象数据为基准年气象场,通过设置不同案例,结合观测数据,定量评估本地、外部排放变化和气象变化对珠三角秋季O₃污染长期演变趋势的影响.结果表明：在2006—2017年期间,整个珠三角9—10月臭氧日最大8 h（MDA8）浓度上升主要由 人为排放变化主导,平均每年贡献0.7 μg·m^-3,而气象条件总体上抑制了2006—2017年期间珠三角秋季臭氧MDA8浓度的增长,使得秋季臭氧MDA8浓度上升速率下降为0.2 μg·m^-3·a^-1;人为排放变化对珠三角秋季臭氧的影响主要集中在珠三角中心地区的佛山和广州南部、珠三角 下风向区域的珠海和江门北部及肇庆东部,整体主要由本地人为排放主导,但在2006—2012年主要受外部人为排放变化影响,平均每年贡献0.9 μg·m^-3,而在2013年后主要受本地人为排放变化影响,平均每年贡献0.6 μg·m^-3;其中,本地人为排放影响主要集中在珠三角中心地区, 外部人为排放影响主要集中在珠三角上风向和下风向区域.