黑锰矿催化氧化Fe(Ⅱ)生成铁氧化物过程及影响因素

自然界中的锰氧化物常与铁氧化物交结伴生，其形成和转化过程相互影响. Mn(Ⅳ)氧化物与Fe(Ⅱ)反应过程已有较多研究，然而有氧环境中低价锰氧化物氧化Fe(Ⅱ)生成铁氧化物的过程尚缺乏系统研究.本工作以黑锰矿为例，研究了开放体系中Fe(Ⅱ)在低价氧化锰矿物表面的氧化行为，分析了Fe(Ⅱ)浓度、溶解氧以及pH对Fe(Ⅲ)氧化物形成的影响.结果表明，黑锰矿在氧化Fe(Ⅱ)形成针铁矿和纤铁矿的同时，自身被部分还原释放Mn(Ⅱ).当反应体系pH值为3.0时，溶解氧氧化Fe(Ⅱ)作用弱，主要为黑锰矿氧化Fe(Ⅱ)并在其表面生成针铁矿.当反应体系pH值升高至5.0，黑锰矿催化加速了溶解氧对低浓度(<5.0 mmol·L^-1)Fe(Ⅱ)的氧化并生成水铁矿，随后转化成纤铁矿和针铁矿；Fe(Ⅱ)浓度升高(>5.0 mmol·L^-1)，反应初期Fe(Ⅱ)直接被黑锰矿氧化，形成了以针铁矿和少量纤铁矿组成的包覆层，并导致氧化速率减弱，而溶解氧在Fe(Ⅱ)后期氧化过程中发挥了主导作用.这些结果丰富了表生环境铁锰氧化物的形成与共生机理，为土壤矿物形成演化提供了...     

砷胁迫下石油烃降解菌的分离、鉴定及其降解特性

以湖北省某砷-石油烃复合污染场地的土壤为研究对象，分离纯化砷胁迫下石油烃降解菌，采用16S rDNA测序技术进行菌种鉴定，分析降解菌的生长特性与降解特征，验证降解菌对复合污染土壤的实际修复效果。结果表明：从耐As高效石油烃降解菌株系列中筛选出菌株JYZ-03,其鉴定结果为不动杆菌(Acinetobacter sp.);菌株JYZ-03最佳生长和降解条件为pH=7、温度30℃、盐度0.1%和初始接种量2%;此条件下菌株JYZ-03对石油烃的降解效率为84.05%,对石油烃各组分降解能力存在差异，难易程度表现为长链烷(C26—C38)>多环芳烃>支链烷烃>中长碳链烷烃(C11—C25),石油烃降解效果显著，具有较好的实际修复效果。该研究丰富了石油烃污染修复功能菌株库，可为复合污染场地修复提供更多选择。     

硅/铝掺杂纤铁矿的表面性质及对F-的吸附性能

纤铁矿是土壤中重要的活性矿物组分,常与硅、铝元素共存,对土壤污染物的迁移有重要的影响。采用氧化水解法制备了不掺杂和硅、铝掺杂的纤铁矿(分别记为Lep、Si-Lep、Al-Lep),通过X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2吸附/脱附、质子电位滴定等方法对样品进行表征和表面性质分析,并研究了3种样品对F~-的吸附性能。结果表明:与Lep相比,Si-Lep、Al-Lep的结晶度降低且铝掺杂显著抑制了纤铁矿向针铁矿转化。Lep、Si-Lep和Al-Lep的BET比表面积分别为25.37、28.18、32.51m2/g,孔体积、平均孔径和表面分形度均依次增大。Lep、Si-Lep和Al-Lep样品的电荷零点(pHPZC)依次为7.10、6.80、6.50;3种样品的表面羟基密度分别为0.33、0.32、0.36mmol/g。Lep、Si-Lep和Al-Lep对F~-的最大吸附量分别为6.58、7.32、9.88mg/g;与Lep相比,Si-Lep和Al-Lep对F~-的准二级动力学速率常数分别降低至0.013、0.014g/(mg·min);Si-Lep对F~-的吸附亲和力增大,而Al-Lep对F~-的吸附亲和力降低。     

模拟环境条件下δ-MnO_2氧化As(Ⅲ)的搅拌流动动力学特征

采用搅拌流动法研究了酸性水钠锰矿及水羟锰矿2种δ-MnO2矿物氧化As(Ⅲ)的动力学过程,构建了可用于多相体系的搅拌-流动氧化还原反应动力学模型.经过As吸附量的校正后,该模型对酸性水钠锰矿及水羟锰矿氧化As(Ⅲ)动力学数据拟合度分别为0.980和0.951,模型拟合得到pH 7时2种矿物单位比表面上氧化As(Ⅲ)的初始反应速率常数k分别为0.131,0.014min-1·m-2.相比而言,该速率常数明显高于批量法得到的表观速率常数kobs,0.021,0.001min-1?m-2更接近真实的化学动力学参数.搅拌流动法与批量法得到的不同矿物的速率常数大小趋势一致,即尽管酸性水钠锰矿对As(Ⅲ)的氧化率低于水羟锰矿,单位比表面上酸性水钠锰矿氧化As(Ⅲ)初始反应速率却远高于水羟锰矿.反应过程分析表明,反应初始阶段,As(Ⅲ)的吸附为主要限速步骤;而随着反应的进行,矿物表面反应位点逐渐钝化或减少,反应位点数量成为限速步骤.     

水稻种植对中亚热带红壤丘陵区小流域氮磷养分输出的影响

以湖南省长沙县的脱甲流域(高水稻种植面积比例)和涧山流域(低水稻种植面积比例)为研究对象,对比研究红壤丘陵地区典型农业流域水稻种植对河流水体氮磷浓度和输出强度的影响.连续16个月的监测结果表明,脱甲和涧山流域河流水体均存在比较严重的养分污染,尤其是氮污染;对比两个流域,脱甲流域河流水体的氮磷浓度水平和水质恶化程度均高于涧山流域.从养分组成来看,脱甲流域河流水体中氮以铵态氮为主(占总氮的58.5%),而涧山流域主要是硝态氮(占总氮的76.1%).脱甲流域中可溶性磷占总磷比例为47.1%,高于涧山流域的37.5%.从养分浓度变化的时间动态而言,两个流域河流中各形态氮素水平在1~2月和7月较高,而可溶性磷和总磷在5~6月和10~12月出现两个峰值.由于两个流域河道径流主要集中在水稻种植期间的4~10月,脱甲流域河流中较高的氮磷养分浓度意味着潜在的氮磷流失风险.脱甲流域月平均总氮输出通量为1.67 kg·(hm2·月)-1,总磷为0.06 kg·(hm2·月)-1,均高于涧山流域的0.44 kg·(hm2·月)-1和0.02kg·(hm2·月)-1.考虑到两个流域的气候、地形地貌、土壤类型、农田耕作方式相似而只是水稻种植面积比例不同,因此,在该地区传统的水稻栽培管理模式下,较高面积比例的水稻种植对流域河流水体环境存在潜在威胁.     

DPSIR模型在流域生态安全评估中的研究

流域生态安全评估是人类社会发展与自然环境相互关系的研究热点,DPSIR模型作为一种在环境系统中广泛使用的评价指标体系概念模型,在构建、修正和规范水资源承载能力综合评价指标体系、水环境安全评价指标体系、区域环境可持续发展指标体系、流域农业生态安全评价指标体系等中广泛应用,是进行流域生态安全评估的有效工具。文章介绍了DPSIR模型特点及其发展和改进,综述了模型生态安全指标体系和评价技术方法的相关研究和该模型在流域生态安全评估中的研究进展,对该模型在流域生态安全评估中的应用进行了展望。     

硒对菜地土壤镉微区分布及其吸附解吸特性的影响

以南方酸性黄棕壤为研究对象,采用根箱进行小白菜种植,研究了不同剂量的外源硒(0、0.25、1.00 mg·kg-1,以Se计)处理下,小白菜根际与非根际土壤Cd的含量变化;同时,通过Langmuir和Freundlich吸附模型进一步分析了经Se(0、0.25、1.00 mg·kg-1)预处理并经历过小白菜生长的根际与非根际土壤对Cd的吸附与解吸特性.结果表明,在Cd含量较低(0.50 mg·kg-1)的土壤中,低剂量的Se处理(0.25 mg·kg-1)根际土壤与非根际土壤的Cd含量均高于Se剂量为0、1.00 mg·kg-1的两个处理;在Cd含量较高(5.00 mg·kg-1)的土壤中,不同剂量的Se处理未能对土壤中Cd含量造成显著差异.通过吸附解吸试验及Langmuir和Freundlich两种吸附模型的模拟,发现根际土壤对Cd的吸附容量和吸附能力均小于非根际土壤,且根际土壤Cd的非专性吸附比率大于非根际土壤,表明小白菜的生长能够改变根际土壤对重金属Cd的吸附解吸特性,增加土壤中Cd的环境风险;然而,在本实验剂量范围内,外源Se预处理并未显著改变小白菜土壤Cd的吸附解吸特性,尚不足以证明Se通过影响小白菜根系分泌物等微域环境进而改变土壤重金属Cd的吸附解吸等环境化学行为.     

基于时空回归克里格和AOD数据的PM2.5时空插值

基于京津冀地区2016年PM_(2.5)浓度监测数据和MOD04的10 km分辨率气溶胶数据,结合时空位置,建立PM_(2.5)回归模型,使用时空回归克里格方法对京津冀地区进行PM_(2.5)时空插值,对比研究时空回归克里格与只使用监测站数据的普通时空克里格方法的时空插值结果。结果表明,两种方法的插值结果时空趋势相同,京津冀地区东南部PM_(2.5)浓度较高,夏秋两季浓度低于春冬两季;时空回归克里格插值结果的均方根误差为26.1,时空克里格插值结果均方根误差为28.3,即兼顾时空趋势并结合气溶胶数据的时空回归克里格插值精度提高了约8%。     

基于遥感反演长江中游地区悬浮泥沙研究

悬浮泥沙定量研究对于调查长江的水质、地貌、生态环境等起着至关重要的作用。以长江中游武汉地区2012~2013年14幅不同时相的Landsat ETM+遥感影像为主要数据源，结合野外采样悬浮泥沙浓度数据，分析了悬浮泥沙遥感定量反演方法，数据处理中针对ETM+SLC OFF影像缝隙问题，采用自适应局部回归匹配算法（ALR）进行影像自动恢复处理，在波段选择中对悬浮泥沙浓度和光谱反射率数据进行相关性分析，并运用传统关系建模方法和高斯模型方法对比，比较悬浮泥沙定量反演模型，利用实测验证数据对反演模型精度进行评估。研究结果表明：（1）ALR可以有效的获取悬浮泥沙敏感波段的遥感光谱反射率；（2）ETM+Band3悬浮泥沙浓度的高斯模型相关系数最高，通过对比得到模型反演的验证精度较高，研究证明遥感定量反演适合于长江流域武汉段泥沙含量大范围监测     

湖北茶园茶叶氟含量及土壤氟分组

测定了湖北省14个茶园土壤和14种茶叶的氟含量和土壤氟的分组特征,探讨了各分组土壤氟含量与土壤理化性质及茶叶氟含量的相关性.结果表明,湖北地区茶园老叶氟含量为321.1-2273.9 mg·kg-1,嫩叶氟含量为56.6-1805.7 mg·kg-1.同一茶园内老叶氟含量大于嫩叶,老茶叶氟积累明显.随着土壤深度的增加,...