广州市臭氧污染溯源:基于拉格朗日光化学轨迹模型的案例分析

分析了2018年10月初广州市一次为期6 d的臭氧污染事件,利用拉格朗日光化学轨迹模型对广州市的臭氧污染进行了溯源分析,量化了不同区域对臭氧污染的贡献,评估了重点排放区域不同行业和不同前体物减排对臭氧污染控制的效果.结果表明,本次污染事件期间,日最大8 h臭氧均值均超过160 μg·m^-3,最高达271 μg·m^-3,氮氧化物（NO_x）和挥发性有机物（VOCs）的平均浓度为（77.7±42.8）μg·m^-3和（71.9±56.2）μg·m^-3.芳香烃和烯烃是主要的VOCs反应活性物种,分别贡献了38%和30%的·OH反应活性以及51%和16%的臭氧生成潜势.本次臭氧污染事件主要受3类气团输送影响,3类气团中的高排放区域分别为广东省外、广东省内和广州市本地,在高排放区域中臭氧生成均受VOCs控制.途经区域前体物减排的敏感性分析表明,减排VOCs对于降低臭氧浓度的效果优于减排NO_x.在100%减排情况下控制高排放区域的交通源排放对广州市臭氧控制的效果（臭氧降低14.6%~21.0%）高于控制工业（8.4%~15.3%）、电厂（0.9%~6.2%）和民用源（2.3%~4.7%）的排放,但单独控制交通源在小于90%减排比例下对臭氧污染控制的效果并不显著（<10%）.此外,珠江三角洲地区的生物源排放也对臭氧生成有重要贡献,在模型中关闭生物源排放后,广州市臭氧浓度降低6%~19%.本研究证实了拉格朗日光化学轨迹模型在区域臭氧污染溯源的应用效果,并为广州市臭氧污染的区域协同控制提供了对策建议.     

春节与疫情管控期间珠三角VOCs的组成和来源变化

挥发性有机物（VOCs）是对流层中臭氧（O₃）生成过程的关键前体物,是O₃与PM_2.5协同治理的重要管控对象.基于2020年1月1日～2月29日珠江三角洲（珠三角）4个站点的在线VOCs观测数据,分析了春节与疫情管控期间珠三角地区VOCs组分、活性、臭氧生成潜势和来源的变化.结果表明,春节与疫情管控期间珠三角地区φ（VOCs）的平均值为15.89×10^-9,最大小时体积分数平均值为45.43×10^-9,较春节放假前分别降低了44%和60%;各VOCs组分的降幅中以芳香烃降幅最大,且珠三角城区降幅（74%）明显大于郊区（56%）,使芳香烃对总VOCs的贡献率降低至不足10%.春节与疫情管控期间珠三角地区VOCs与·OH反应的活性(L_·OH)及臭氧生成潜势（OFP）均显著下降,珠三角城区总L_·OH和总OFP分别较春节放假前平均下降了60%和63%;大气氧化性也明显降低,O_x浓度平均值较春节放假前下降了28%.甲苯/苯...     

基于垂直观测数据融合的广州市臭氧污染过程分析

了解O₃污染的垂直分布对于充分理解O₃在大气中的扩散和输送具有重要意义.本研究利用最优插值法实现了高塔与激光雷达O₃观测数据的融合,并基于垂直观测融合数据对2021年10月广州市一次O₃污染过程进行分析,结果表明：(1)不同时刻的O₃浓度均大致呈现出随高度上升先升后降的变化趋势,平均相对高值主要分布在300～500 m,最高值出现在400 m附近.(2)结合边界层高度分析可知,白天的O₃生成和扩散基本均在边界层以内进行,夜间普遍存在O₃残留问题,而在污染日尤其显著,表明白天光化学反应生成的高浓度O₃是夜间残留层中O₃的来源.(3)污染期间,不同大气污染物形成了不同的垂直分层,具体表现为较高浓度的PM_2.5和NO₂在中、低层积累,而高层(约200～600 m)则维持高浓度O₃的污染垂直分布结构.推测原因在于南北气流对峙及夜间稳定...     

粤北山地城市近地面臭氧污染特征及气象影响因素分析—以韶关为例

利用2015—2019年韶关市3个地面环境空气质量国控站逐时臭氧（O₃）观测资料、同期的气象资料、ECMWF（欧洲中期天气预报中心）ERA5再分析资料和2017—2019年广东南岭背景空气自动监测站逐时臭氧（O₃）观测资料,对粤北山地城市（以韶关为例）的近地面臭氧污染特征及气象影响因素进行了系统分析,包括韶关近地面O3污染变化特征及其与气象因子的关系,以及O3传输路径和潜在源区;特别针对多盆地地形的特点,分析了盆地效应对O₃浓度变化规律的影响.结果表明：（1）即使是在远离珠三角的粤北山地城市,2015—2019年近地面O3污染超标持续时间逐年加长,韶关O3MDA8（臭氧日最大8 h滑动平均浓度）第95分位数的增长趋势为3.965μg·m^-3·a^-1;（2）O3年变化特征呈单峰型分布,峰值出现在9月;日变化特征也呈单峰型分布,峰值出现在15:00—16:00;（3）韶关O₃传输通道一是来自广东省清远和珠三角（如广州、佛山、肇庆）地区,二是来自江西省赣州;（4...     

地壳元素铁的吸光贡献对黑碳吸光增强估算的影响——以武汉为例

传统方法使用固定的波长吸收指数来估算地壳元素或棕碳吸光,但该方法只能处理仅存在两种组分的情形(黑碳/棕碳,或黑碳/地壳元素)的吸光贡献,存在较大不确定性.为此,本文提出一种新的方法,利用武汉在线观测数据(2021年2、3、8、9月),采用铁作为地壳元素的示踪物,利用最小相关系数法(MRS)得出地壳元素的吸光贡献,在扣除地壳元素吸光之后,再得到黑碳吸光增强系数(E_abs).结果显示观测期间370nm波段地壳元素吸光贡献均值为12.3%,月均值范围5.7%~15.5%,且波长吸收指数与铁的浓度正相关,表明地壳元素吸光贡献不可忽视.地壳元素吸光贡献呈现出显著的季节特征,呈现出冬季低,春季高的特点.地壳元素吸光的分离前后计算的E_abs存在一定的差异,受到了黑碳和铁的相关性的影响.观测期间扣除地壳元素吸光后,E_abs均值为1.43±0.53,在季节性上呈现春夏高,秋冬低的特性,春季较高E_abs值与春季黑碳较高的老化程度有关.E_abs对无机盐和有机物的含量存在正的依赖关系,证明了这些包裹物质对吸光增强的影响.     

2016—2020年广州市PM2.5时空分布特征

对大气污染物进行时空分布特征研究是开展大气污染防治的关键技术支撑.本研究基于广州市52个城市环境空气质量监测站点数据,采用系统聚类法、经验正交函数 （EOF）等方法分析了2016—2020年广州市PM_2.5浓度的时空分布特征.结果表明：①2016—2020年广州市PM_2.5污染改善显著,PM_2.5年均浓度从35.9 μg·m^-3下降至23.0 μg·m^-3,达标比例由96.2%上升至100%;PM_2.5干季平均浓度为湿季的1.54倍, 国控点超标天数为湿季的10.5倍;PM_2.5浓度日变化曲线峰谷值浓度差由7.5 μg·m^-3下降至3.9 μg·m^-3,日变化幅度趋于平缓.②广州市PM_2.5浓度最高值区主要分布在东西两侧,高值区域范围逐年减小,全市PM_2.5浓度分布趋于均匀;采用系统聚类法可将广州市PM_2.5分成北部、中北部、 南部、中南部4个污染区,其中,北部区PM_2.5浓度下降率仅为其他污染区的1/2,推测其PM_2.5浓度下降可能更多地由区域背景浓度的下降贡献;EOF分解前3模态累积方差贡献率达93%,分别可表征PM_2.5总体污染程度、在南北方向上的区域输送特征及由外围区域向中心城区聚集的 污染特征.     

基于KZ滤波法的韶关市O3不同时间尺度变化特征分析研究

利用2015—2019年韶关市3个地面环境空气质量站逐时臭氧(O₃)观测资料、同期的气象资料和2017—2019年广东南岭站逐时O₃观测资料及同期气象资料,采用Kolmogorov-Zurbenko (KZ)滤波、多元回归和后向轨迹潜在来源贡献分析等统计方法,分析了韶关市O₃浓度不同尺度变化特征与气象要素的关系.结果表明：(1)不同时间段气象因素对韶关市盆地区域O₃浓度变化的影响不同：2015年1月—2016年6月及2018年6月—2019年6月,气象因素有利于降低近地面O₃浓度;而2016年6月—2018年6月及2019年下半年,气象因素有利于增加地面O₃浓度.2018年6月前,气象因素影响导致近地面O₃浓度的增加或降低幅度范围在2μg·m^-3;2018年6月后,气象因素影响造成地面O₃浓度的增加或降低幅度范围上升到4μg·m^-3,说明韶关市O₃...     

2020年新冠疫情期间广州市大气污染物垂直分布特征

为研究新冠疫情发生后广州市实行疫情防控政策对大气污染物浓度的影响,利用广州市2019年12月1日—2020年2月29日的空气质量指数数据及广州塔垂直梯度观测站实时监测的PM_2.5、PM_1.0、NO_x、O₃、SO₂和CO等污染物浓度数据,采用统计分析、污染物特征雷达图及相关性分析等方法,探讨了疫情前后大气污染物的垂直分布、污染特征及其影响因素.结果表明,实施疫情防控政策后,除O₃外,其他组分浓度均有不同程度的下降,其中,NO_x下降幅度最大为68.5%,且浓度随着高度上升而降低;其次PM_2.5下降39.5%,但PM_2.5浓度随高度下降幅度不明显;相反地,O₃浓度升高了18.0%,且浓度随着高度上升而增加.研究发现,疫情防控期间NO_x浓度的减少导致了O₃浓度的积累,从而增强了大气氧化性,促进了高空中二次气溶胶的生成.综上,疫情管控期...     

广州市臭氧及其前体物监测系统研究与应用

通过利用近地面在线监测、塔基点式梯度在线监测、地基雷达遥感在线监测等技术方法构建臭氧浓度立体在线监测系统,并将其应用于对臭氧浓度分布、传输及变化的分析研究。结合臭氧前体物挥发性有机物（VOCs）监测现状,研究开展VOCs离线监测,完善VOCs在线监测体系,并将其应用于对广州市VOCs组分的分区分时段监测。上述监测系统业务化应用于广州市臭氧污染分布的长期监测,可为开展臭氧来源解析提供基础性的监测平台。