生物质锅炉排放细颗粒物质谱特征研究

使用单颗粒气溶胶质谱仪,研究了5种生物质成型燃料(咖啡渣、秸秆-花生壳、稻壳、混合型、木屑-刨花)锅炉烟气中细颗粒物的排放特征。木屑-刨花生物质锅炉排放细颗粒物的粒径介于0.20~2.00μm,呈双峰分布。其余的生物质锅炉排放细颗粒物的粒径介于0.20~1.20μm,呈单峰分布。受燃料类型、锅炉负荷、炉膛温度等因素影响,木屑-刨花生物质锅炉排放细颗粒物化学成分以含碳组分(17.4%(数浓度占比,下同)~29.7%)、含钾组分(26.2%)为主。其余生物质锅炉排放细颗粒物化学成分以无机矿物质与金属的混合物(3.0%~92.7%)、含钾组分(9.7%~53.4%)为主,明显不同于传统的生物质燃烧源。     

基于DTT法测量广州市区PM2.5的氧化潜势

大气颗粒物氧化潜势（Oxidative potential）常用于表征颗粒物对人体健康的影响.二硫苏糖醇（DTT）法是近年发展的一种测定颗粒物氧化潜势的方法,本研究改进了该方法的颗粒物提取方式和反应流程,并开展了广州市区PM_2.5氧化潜势（DTT_m&DTT_v）的测量.结果表明,广州市区2018年1月和4月PM_2.5的DTT_m值分别为（13.47±3.86）,（14.66±4.49）pmol/（min·μg）,DTT_v值分别为（4.67±1.06）,（4.45±1.02）nmol/（min·m³）,与国内外研究结果相当.DTT_v与PM_2.5质量浓度、OC、EC、BC具有较强的相关性,但DTT_m与以上参数相关性低,说明含碳组分不是广州市PM_2.5氧化潜势的主要贡献者.     

广州地区灰霾过程和清洁过程的边界层特征对比分析

利用2014~2016年广州国家基本气象站的微波辐射计、风廓线雷达和地面观测数据,研究广州地区灰霾过程和清洁过程的边界层结构特征.结果表明：（1）灰霾过程中,270m高度以下风速随高度递减,270m高度以上的风速随高度递增,2000m以下的风速增率小于2000m以上的风速增率,盛行风向随高度的增加呈顺时针旋转,510m高度以下风速基本小于3.0m/s,其中08：00至20：00,390m高度以下风速小于2.0m/s;清洁过程中510~1590m和2790~3000m存在风速大于5.0m/s的高值中心,1830m高度以下,清洁过程各层的平均风速明显高于灰霾过程;（2）贴地逆温与能见度总体上呈负相关,与PM_2.5浓度呈正相关,相关系数分别为-0.367和0.455,而当贴地逆温和低空逆温同时存在时,其相关性更高,其相关系数分别为-0.5和0.601,说明多层逆温的存在更容易出现灰霾天气.灰霾过程中,低空逆温与能见度和PM_2.5的相关不明显,而清洁过程中,低空逆温的出现主要与冷空气南下有关,其与能见度呈正相关（0.217）,和PM_2.5浓度呈负相关（-0.64）,低空逆温不利于灰霾天气形成;（3）灰霾过程中,贴地逆温出现频率为60.68%,平均逆温强度为1.38℃/100m,平均逆温厚度为153.20m,明显高于清洁过程;清洁过程中,低空逆温的逆温强度、厚度和出现频率分别为0.27℃/100m、691.07m和64.61%,明显高于灰霾过程.（4）清洁过程的混合层高度明显高于灰霾过程,清洁过程的日均混合层高度（958.92m）是灰霾过程（398.03m）的2.4倍.     

广州市天河区2016年雨季挥发性有机物污染特征及来源解析

采用"GCMS/FID"在线分析方法,对广州市区2016年7月大气VOCs的污染特征及来源进行了研究,共检出了73种VOCs组分.结果表明,观测期间总VOCs的小时平均浓度为（118.83±79.40）μg·m^-3,最高值为492.42 μg·m^-3,最低值为10.54 μg·m^-3.07：00左右TVOC浓度出现高峰,说明早高峰的机动车污染对该站点的VOCs具有较大贡献;14：00左右浓度最低,与光化学损耗相关;21：00~24：00间VOCs浓度又出现高值,可能和污染源排放或边界层压缩有关.运用PMF模型解析出VOCs的5个主要来源分别是：交通污染源、溶剂使用污染、加油站污染、植物排放和餐厨废气,其贡献分别为29.79%、26.61%、24.86%、9.91%、8.84%;白天交通废气源贡献最大,而中午植物排放的贡献也明显增大;夜间溶剂污染源和加油站污染源占比上升,为该时段VOCs的主要来源.     

广州近地面臭氧浓度特征及气象影响分析

利用2015年广州市近地面逐时臭氧(O_3)观测资料及气象数据,分析了广州地区近地面的O_3浓度时空分布特征及其与气象因子的关系.结果表明:广州地区城郊的O_3浓度高于中心城区;广州地区近地面的O_3浓度超标时间主要出现在4—9月,8月O_3浓度最高,3月O_3浓度最低;O_3浓度日变化呈现"单峰型"分布,早上7:00—8:00出现最低值,15:00达到峰值;O_3浓度与气温呈正相关,当气温高于30℃时,O_3浓度随温度升高增加明显;与相对湿度呈负相关,当相对湿度大于60%时,O_3浓度显著降低;当气压小于1010 hpa时,与气压呈负相关,当气压大于1010 hpa时,与气压呈正相关;当风力为2~3级吹西北偏西至西南偏西风区间时,O_3浓度最高,说明广州偏西部可能存在O_3污染源区;O_3浓度在晴天最高,其次是少云和多云天气,最低是在雨天.总体而言,气温高、日照长、辐射强、气压低、湿度小及2~3级的风力是广州地区近地面产生高浓度O_3的主要气象因素.当广州O_3浓度出现超标时,气温变化范围为25.9~37.4℃,相对湿度变化范围为29%~83%,气压变化范围为989.4~1009.1 h Pa,风速变化范围为0.7~5.8 m·s~(-1),紫外辐射强度日最大1 h均值最小为32.6 W·m~(-2),10:00—14:00均值最小为27.3 W·m~(-2).     

深圳市城区和郊区黑碳气溶胶对比研究

为了解深圳地区黑碳气溶胶（BC）的污染特征,使用深圳市西涌（XC）站点（郊区）和竹子林（ZZL）站点（城区）2014年1月1日~2015年6月30日测得的BC浓度及常规气象资料,对比研究了深圳地区两个不同代表性站点的BC变化特征.结果表明：在观测期间,郊区XC和城区ZZL站点BC小时平均浓度分别为（1.12±0.90）,（2.58±2.00）μg/m³,本底浓度分别为（0.27±1.31）,（1.07±0.85）μg/m³,气溶胶吸收系数σ_abs分别为（5.87±4.81）,（13.47±10.50） Mm^-1,城区站点值均高于郊区站点.两站点BC浓度分布均为对数正态分布,且都呈现干季高、湿季低的季节变化特点.日变化分析表明ZZL站点BC浓度呈现明显的双峰结构,XC站点日变化不明显.通过计算两地的气溶胶波长吸收指数AAE值,发现两地AAE值均接近1,说明两地BC污染主要来源于化石燃料的燃烧.进一步分析可知XC站点西北方向32km处是世界第三大集装箱码头,当西北风达到一定程度时（10~20m/s）,码头排放的污染物将严重影响XC站点的BC浓度.后向轨迹聚类分析结果表明,XC站点主要受中远距离输送影响,ZZL站点主要受周边及本地污染源排放影响.     

环珠江口近地面夜间臭氧上升现象：基于垂直观测的两个个例研究

利用广州塔的O₃观测资料、风廓线雷达和转动拉曼温廓线激光雷达探测的垂直环境气象等观测资料,结合ERA5的近地面风场,对2017年5月6—7日(Case I)和2019年10月1—2日(CaseⅡ)两个典型个例从垂直混合与水平输送的角度进行特征与成因分析.O₃的垂直观测结果表明,夜间残留层可储存日间混合层内的高浓度O₃气团.从垂直混合与水平输送的分析结果表明,残留层O₃的垂直混合及高浓度O₃气团的水平输送是夜间地表O₃的重要来源：夜间存在垂直风切变或边界层抬升,均可加强O₃的垂直混合;珠三角地区背景风表现为在早上偏北风和晚上转换为偏南风,广州与佛山地表O₃浓度上升最显著.此外,夜间O₃浓度上升事件可造成夜间及凌晨O₃ 8 h滑动平均值持续高值,对空气质量和大气氧化性造成一定影响.     

地壳元素铁的吸光贡献对黑碳吸光增强估算的影响——以武汉为例

传统方法使用固定的波长吸收指数来估算地壳元素或棕碳吸光,但该方法只能处理仅存在两种组分的情形(黑碳/棕碳,或黑碳/地壳元素)的吸光贡献,存在较大不确定性.为此,本文提出一种新的方法,利用武汉在线观测数据(2021年2、3、8、9月),采用铁作为地壳元素的示踪物,利用最小相关系数法(MRS)得出地壳元素的吸光贡献,在扣除地壳元素吸光之后,再得到黑碳吸光增强系数(E_abs).结果显示观测期间370nm波段地壳元素吸光贡献均值为12.3%,月均值范围5.7%~15.5%,且波长吸收指数与铁的浓度正相关,表明地壳元素吸光贡献不可忽视.地壳元素吸光贡献呈现出显著的季节特征,呈现出冬季低,春季高的特点.地壳元素吸光的分离前后计算的E_abs存在一定的差异,受到了黑碳和铁的相关性的影响.观测期间扣除地壳元素吸光后,E_abs均值为1.43±0.53,在季节性上呈现春夏高,秋冬低的特性,春季较高E_abs值与春季黑碳较高的老化程度有关.E_abs对无机盐和有机物的含量存在正的依赖关系,证明了这些包裹物质对吸光增强的影响.     

基于情景分析的珠三角臭氧与前体物排放关系研究

珠三角在全国主要城市群中率先在2015年实现PM2.5达标,但区域O_3上升的势头并没有得到遏制。为深化珠三角空气质量精细化管理,有效遏制区域O_3上升和促进空气质量改善,应用三维空气质量模型对珠三角秋季典型O_3污染进行了40种情景的模拟分析,定量研究了珠三角重污染季节O_3与前体物排放的关系。结果表明,秋季珠三角大部分点位O_3与前体物排放的关系表现出高度非线性的规律。对于江门、中山和珠海等下风向站点,NO_x的减排对O_3污染的控制有强烈的不利效应,若NO_x减排30%,则O_3浓度上升24%～41%,当NO_x削减量在60%以上时,O_3浓度随着NO_x削减而下降;区域VOCs的减排可以有效降低O_3浓度,若NO_x排放不变,VOCs减排30%,则O_3浓度可以下降20%～26%。对于惠州、深圳和东莞等上风向的站点,NO_x减排对O_3污染的不利效应较弱,当NO_x削减量在30%以上时,O_3浓度随着NO_x削减而下降。若NO_x减排比例为12%,VOCs减排比例为50%,珠三角西部O_3浓度下降幅度可达20%以上,其他地区O_3浓度普遍下降10%～16%。若NO_x减排比例为8%,VOCs减排比例为30%,中山、江门与珠海的O_3峰值浓度将下降15%左右,但其他地区的O_3污染改善不明显,广州、东莞、肇庆等地的O_3改善幅度在10%以内。在2017年广东省的臭氧专项行动中,实际的O_3前体物削减力度远未达到建议方案的程度,而且气象条件可能有利于O_3污染加剧,导致O_3控制效果不如预期。要缓解珠三角秋季的O_3污染,珠三角及其邻近地区应该加大VOCs的控制力度,减少NO_x的减排力度。     

珠三角北部背景站臭氧浓度变化特征

O_3已取代PM_(2.5)成为珠三角空气污染的首要污染物,深入研究珠三角背景地区O_3浓度变化特征对全面掌握珠三角空气质量概况具有非常重要的意义。以珠三角北部郊区背景监测点位广州市从化区天湖站点2006—2018年的监测数据为基础,结合空气质量模型与过程分析等工具,对珠三角背景地区的O_3浓度进行分析。结果表明,2006年以来,珠三角背景地区的O_3年平均质量浓度均在80μg·m~(-3)左右波动,年均值在2014年达到自动监测以来的历史峰值91μg·m~(-3),2014年以来有逐年下降的趋势。2006—2018年O_3小时质量浓度的频数分布表明30—100μg·m~(-3)是主要的小时质量浓度水平,占比约为59%,100μg·m~(-3)以下质量浓度的占比约为70%,160μg·m~(-3)以下质量浓度的占比约为94%,天湖站小时质量浓度超标(大于200μg·m~(-3))概率为1.8%。平均而言,天湖站6—7月的O_3质量浓度最低,分别为71μg·m~(-3)与73μg·m~(-3)。冷暖交替的月份质量浓度相对较高,10月与4月分别达到102μg·m~(-3)与84μg·m~(-3),过程分析结果显示,在下沉气流等影响下,近地面层上层边界O_3垂直输送是4月与10月高质量浓度O_3的主要来源。天湖站的日均与月均O_3质量浓度与日照时数均存在正相关关系,O_3昼高夜低且与NO_2呈反相关关系,O_3质量浓度远高于NO_2,说明天湖受人为源排放影响少。天湖站化学过程对O_3的影响因季节而异,夏季光化学过程对O_3的影响明显,白天平均O_3净化学生成速率为18.5μg·m~(-3)·h~(-1);其他季节珠三角背景地区的O_3质量浓度主要受物理过程影响。