Precursors and potential sources of ground-level ozone in suburban Shanghai

• Air masses from Zhejiang Province is the major source of O₃ in suburban Shanghai. • O₃ formation was in VOC-sensitive regime in rural Shanghai. • O₃ formation was most sensitive to propylene in rural Shanghai. A high level of ozone (O₃) is frequently observed in the suburbs of Shanghai, the reason for this high level remains unclear. To obtain a detailed insight on the high level of O₃ during summer in Shanghai, O₃ and its precursors were measured at a suburban site in Shanghai from July 1, 2016 to July 31, 2016. Using the Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory (HYSPLIT) model and concentration weighted trajectories (CWT), we found that Zhejiang province was the main potential source of O₃ in suburban Shanghai. When the sampling site was controlled by south-western winds exceeding 2 m/s, the O₃-rich air masses from upwind regions (such as Zhejiang province) could be transported to the suburban Shanghai. The propylene-equivalent concentration (PEC) and ozone formation potential (OFP) were further calculated for each VOC species, and the results suggested that propylene, (m+p)-xylene, and toluene played dominant roles in O₃ formation. The Ozone Isopleth Plotting Research (OZIPR) model was used to reveal the impact of O₃ precursors on O₃ formation, and 4 base-cases were selected to adjust the model simulation. An average disparity of 18.20% was achieved between the simulated and observed O₃ concentrations. The O₃ isopleth diagram illustrated that O₃ formation in July 2016 was in VOC-sensitive regime, although the VOC/NO_x ratio was greater than 20. By introducing sensitivity (S), a sensitivity analysis was performed for O₃ formation. We found that O₃ formation was sensitive to propylene, (m+p)-xylene, o-xylene and toluene. The results provide theoretical support for O₃ pollution treatment in Shanghai.     

福州地区冬春典型污染过程PM2.5特征及成因分析

综合使用HYSPLIT、PSCF与CWT、PMF等分析方法,针对福建省福州地区冬春季节发生的多次污染过程(P1～P4),深入研究PM_(2.5)典型污染特征、成因及其潜在源区等。初步分析认为PM_(2.5)为影响P1～P4过程中福州地区环境空气质量的首要污染物。PM_(2.5)组分特征分析表明,移动源对PM_(2.5)污染有较大贡献,每次污染过程中的二次反应明显。HYSPLIT后向轨迹分析表明,P1、P2以本地污染源贡献为主,P3、P4存在较强的污染气团输送。PMF源解析分析P1、P2结果认为,福州地区冬春PM_(2.5)主要来源均为机动车源,分别为35.86%和42.75%,二次源分别为24.55%和30.52%,而冬季P1过程中工业/燃煤源(29.06%)的来源贡献明显高于春季P2过程(19.92%)。P3、P4作为受到外来污染传输叠加影响的典型案例,颗粒物激光雷达监测发现P3的PM_(2.5)污染主要受北方污染传输影响;PSCF与CWT联合分析结果表明,P4中的PM_(2.5)污染主要来自福州地区西南方向,颗粒物浓度贡献值高于80μg/m~3。     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

气象因素对广州市大气中二噁英污染特征的影响

采用高分辨气相色谱/高分辨质谱仪测定了广州市环境空气中2,3,7,8-PCDD/Fs的含量,并对其来源进行初步分析.重点研究了广州市大气二噁英浓度的空间和季节分布特征,分析其毒性当量浓度变化与气象因素的相关性,并利用美国空气资源实验室的拉格朗日混合单粒子轨道模型对气流轨迹进行模拟,为了解广州市大气二噁英污染状况提供重要的基础数据.结果表明,工业区的二噁英浓度高于其他功能区;大气二噁英毒性当量浓度最高值出现在春季;风向和风速、温度和气压、相对湿度、降水等气象因素都会对大气二噁英的污染程度产生影响,温度、风速与大气二噁英浓度呈负相关,但相关性不明显;经过气团后向轨迹分析,秋季气流轨迹主要往西北地区延伸,冬季大气团运移较慢,主要来自内陆地区,春夏季节气流主要经过东南沿海或海面到达广州.     

Temporal patterns of atmospheric mercury species in northern Mississippi during 2011–2012: Influence of sudden population swings

Gaseous elemental mercury (GEM), gaseous oxidized mercury (GOM) and particulate bound mercury (PBM) were measured on the University of Mississippi campus from July 2011 to June 2012. It is believed to be the first time that concentrations of atmospheric mercury species have been documented in northern Mississippi, and at a location with relatively large and sudden swings in population. The mean concentration (±1SD) of GEM was 1.54 ± 0.32 ng m⁻³; levels were lower and generally more stable during the winter (1.48 ± 0.22) and spring (1.46 ± 0.27) compared with the summer (1.56 ± 0.32) and fall (1.63 ± 0.42). Mean concentrations for GOM and PBM were 3.87 pg m⁻³ and 4.58 pg m⁻³, respectively; levels tended to be highest in the afternoon and lowest in the early morning hours. During the fall and spring academic semesters concentrations and variability of GOM and PBM both increased, possibly from vehicle exhaust. There were moderate negative correlations with wind speed (all species) and humidity (GOM and PBM). Backward air mass trajectory modeling for the ten highest peaks for each mercury species revealed that the majority of these events occurred from air masses that passed through the northern continental US region. Overall, this study illustrates the complexity of temporal fluctuations of airborne mercury species, even in a small town environment.     

典型西南工业城市柳州市核心区大气污染物时空分布与气象因素研究

为研究柳州市核心区大气污染物浓度时空变化规律与气象因素之间的关系,统计分析了2018年全年研究区内6个自动监测站点PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、NO_2、O_3和CO的浓度监测数据和气象站气象数据,并对28次超标日污染物来源进行了解析.结果显示:①核心区颗粒污染物污染较为严重,且以PM_(2.5)为主的细颗粒污染物仍为柳州市主要的大气污染物;各污染物月均浓度季节差异显著,除NO_2外柳州大气污染物浓度下降明显,指示柳州市多项节能减排综合整治措施成效显著;PM_(2.5)、PM_(10)、CO受早晚高峰期影响,浓度日变化均呈双峰型;NO_2在不同季节峰型不同,作为O_3前体物其浓度日变化与O_3相反,呈现"早峰午谷"的变化趋势.②通过对污染物浓度插值发现,由于核心区主要工商业区位于西部且处于主导风向下风向,故PM_(2.5)和SO_2浓度西北高、东南低,PM_(10)、NO_2和CO浓度西南高、东北低;核心区东部的山区为O_3生成带来大量前体物,使O_3浓度东南高、西北低.③由于气候特征,核心区春、夏季主要气象因素均为降水量;秋季的主要气象因素是风速,风速与污染物的负相关关系表明了风的扩散效应;冬季大部分污染物与气象因素的相关性不显著,表明人为因素对污染物的影响大于气象因素;核心区大气污染物主要来源于局地排放和区域传输,且南北主导风向对大气污染影响最大.④HYSPLIT模型结果指示柳州超标日大气污染物主要来自于珠三角地区,且陆源颗粒物浓度普遍比海洋源高,来自南部的远距离输送气流颗粒物含量最低,表明远距离输送为影响颗粒物传播的主要原因.     

全国大气扩散输送模态与区划研究

基于NCEP再分析气象资料,使用HYSPLIT模式对我国大陆区域进行了一整年的连续轨迹计算.轨迹以1°×1°的网格化经纬度分辨率进行计算.考虑气候、地理及经济因素,将全国计算区域分为10个大区,分别统计各大区出发的轨迹在全国的分布频率.根据全年和各季的轨迹统计结果,分析我国不同区域的大气输送扩散特征以及区域间大气环境的相互影响潜势.结果表明,全国10个大区的大气扩散输送模态可分为特性不同的7大类,其中以西北方向的3个大区为一类,西南高原的2个大区为另一类,其它各区自成一类.10个大区大气扩散物质的累积效应差异显著且季节变化特征各异.全国以西南区(XN)东部大气累积效应最强,东北区(DB)累积效应最弱.     

洛阳市大气细颗粒物化学组分特征及溯源分析

为研究洛阳市大气细颗粒物(PM2.5)的化学组分及来源的时空分布特征,对汾渭平原地区较为欠缺的PM2.5相关研究进行补充,在2018年4月至2019年1月在洛阳市高新和林校2个点位进行了样品采集,对P(PM2.5)、化学组分(水溶性离子、碳质组分、元素)和来源进行分析.2个点位的年均ρ(PM2.5)分别为(76.6±37.9)μg-m-3和(83.2±38.9)μg·m-3,季节变化由高到低均为:冬季、春季、秋季和夏季.高新和林校的9种水溶性离子浓度分别占PM2.5的 55.1％和54.2％,林校的二次离子(NO3-、SO42-和NH4+)年均浓度之和高于高新.高新和林校的ρ[有机碳(OC)]、P[元素碳(EC)]分别为(12.4±7.7)μg·m-3、(1.2±0.5)μg·m-3和(13.4±7.7)μg·m-3、(1.3±0.5)μg·m-3,林校的含碳组分在各季节均高于高新;高新和林校冬季的二次有机碳(SOC)在OC中质量分数分别为67.8％和77.3％,远高于其他季节.化学质量平衡结果表明,高新和林校的主要贡献源均为二次硝酸盐(26.9％和27.1％)、二次硫酸盐(14.5％和14.8％)、燃煤(12.6％和11.6％)、SOA(10.8％和12.2％),高新的生物质源贡献较高,而林校的扬尘源和机动车源贡献较高.后向轨迹和潜在源贡献因子分析表明,洛阳市春季不仅受到来自西北方向的传输,来自西南地区的污染传输也不能忽略;夏季既受到正东方向的季风影响,又有来自正南方向的潜在污染;秋季污染物主要来自东南方向,同时也存在西北方向的潜在来源;冬季受到的传输影响则主要来自周边区域,污染来源较为集中.     

晋中盆地主要城市冬季PM2.5传输特征分析

对2017～2019年晋中盆地主要城市PM₁₀和PM_2.5逐时浓度资料进行了分析,给出了晋中市和太原市颗粒物浓度主要分布特征;此外利用PM_2.5逐时浓度资料,结合HYSPLIT后向轨迹模型,通过轨迹密度分析（TDA）、轨迹停留时间分析（RTA）和潜在源贡献因子分析（PSCF）,并对PM_2.5逐时浓度资料和对应时刻风向数据进行分析,探讨了晋中盆地主要城市冬季PM_2.5传输特征.结果表明,太原市颗粒物浓度整体水平高于晋中市,月、季变化特征类似,均呈现冬季高,夏季低的特征,最高值出现在1月.晋中市受静稳型天气形势引起的颗粒物污染较受沙尘型天气形势导致的颗粒物污染相较太原市更普遍一些;颗粒物的分布呈现出晋中市中间值较多,太原市高值偏多、低值偏少的特点,冬季为晋中盆地PM_2.5污染高发季节.晋中盆地主要城市冬季PM_2.5传输通道均可分为4类：第一类通道沿太行山横谷传输,第二类通道为偏东南方向传输通道,第一、二类均为近距离传输通道,气团会携带较多...     

基于HYSPLIT4模式的天水市颗粒物输送路径

首先利用后向轨迹模式（HYSPLIT）模拟了天水市2017~2019年冬季后向轨迹,分析了50,200,500和1000m 4个不同高度以及500m高度不同聚类数量对路径输送聚类统计结果的影响,并以500m高度四个季节的后向轨迹进行聚类分析,进一步运用权重潜在源贡献分析法（WPSCF）,探讨了研究期间天水市细颗粒物的潜在源区及不同源区对天水市颗粒物浓度的贡献,结果表明,（1）起始点高度为500m时,颗粒物浓度极值比和极值差均较大,聚类结果最具代表性;（2）不同聚类数量分析结果表明,按照总空间变化（Total spatial variation,TSV）显著增加的原则选取的聚类数量较少,且能反映不同方向的轨迹输送特征;（3）天水市不同季节的轨迹聚类结果表明,冬季来自陕西南部的东南路径是PM_2.5污染程度最高的路径,该路径下PM_2.5浓度为78.2μg/m³,春季西北路径的颗粒物浓度最高,PM₁₀和PM_2.5的平均浓度分别是127.9~129.9和40.6~41.0 μg/m³,夏秋季节不同路径的颗粒物浓度相差不大.