徐州大气颗粒物污染特征及传输途径分析

利用徐州2015年PM2.5和PM10逐小时质量浓度数据,分析了徐州颗粒物时空变化特征。同时基于HYSPLIT后向轨迹模式,结合GDAS气象数据和空气质量数据,利用轨迹聚类及潜在源分析法研究徐州不同季节气流轨迹对颗粒物浓度的影响及PM2.5和PM10的潜在来源。结果显示,2015年徐州环境空气中PM2.5和PM10的年均值为65和122μg/m3,分别超过国家《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准限值86%和63%。各国控站点ρ(PM2.5)和ρ(PM10)月变化呈现一致的冬季高夏季低的"V"型变化特征,这与气象条件和气流轨迹特征季节性变化有关。秋冬季污染较高时期徐州主要受西北内陆性气团和较为稳定的气象条件影响,而春夏季来自较为干净的东部海洋性气团利于污染扩散。潜在源分析显示,山东、安徽、苏中南、浙西北等地区是影响徐州市PM2.5和PM10的主要潜在源区。各季节潜在源区分布范围有一定差异,冬季时潜在源区分布最广,并有明显向西北方向转移延伸的趋势。     

Impact of anthropogenic emissions and open biomass burning on regional carbonaceous aerosols in South China

Carbonaceous aerosols were studied at three background sites in south and southwest China. Hok Tsui in Hong Kong had the highest concentrations of carbonaceous aerosols (OC = 8.7 ± 4.5 μg/m³, EC = 2.5 ± 1.9 μg/m³) among the three sites, and Jianfeng Mountains in Hainan Island (OC = 5.8 ± 2.6 μg/m³, EC = 0.8 ± 0.4 μg/m³) and Tengchong mountain over the east edge of the Tibetan Plateau (OC = 4.8 ± 4.0 μg/m³, EC = 0.5 ± 0.4 μg/m³) showed similar concentration levels. Distinct seasonal patterns with higher concentrations during the winter, and lower concentrations during the summertime were observed, which may be caused by the changes of the regional emissions, and monsoon effects. The industrial and vehicular emissions in East, Southeast and South China, and the regional open biomass burning in the Indo-Myanmar region of Asia were probably the two major potential sources for carbonaceous matters in this region.     

烟台市环境受体PM2.5四季污染特征与来源解析

于2016～2017年四季在烟台市3个点位采集了PM_(2.5)样品,分析了其质量浓度和化学组分特征.利用CMB模型对受体进行解析,并利用后向轨迹和PSCF对传输气流和潜在源区进行了分析.结果表明,烟台市监测点位冬季、春季、夏季和秋季的PM_(2.5)平均质量浓度分别为(89. 45±56. 80)、(76. 78±28. 44)、(32. 65±17. 92)和(57. 32±24. 60)μg·m~(-3). PM_(2.5)浓度表现出明显的季节变化特征(P 0. 01).全年PM_(2.5)各源类分担率大小依次为:二次硝酸盐源(20. 3%)城市扬尘源(15. 7%)机动车排放源(14. 9%)燃煤源(13. 8%)二次硫酸盐源(12. 8%) SOC(6. 1%)建筑水泥尘源(5. 5%)海盐源(2. 9%),可以看到烟台市以二次源、扬尘、机动车排放源和燃煤源为主要污染源.春季硝酸盐源和城市扬尘源是重要贡献源类,夏季硫酸盐源贡献突出,燃煤源在秋冬季占比突出.烟台市气流输送和潜在源区也呈现出明显的季节变化:冬季主要受烟台市短距离输送的影响;夏季主要受烟台东部沿海和本地的影响;春秋季主要受山东东北部和东部沿海地区的区域传输和烟台市本地源的影响.     

郑州市大气PM2.5中重金属的污染特征、来源及健康风险评估:基于高分辨数据

为了研究城市大气PM_2.5中重金属的污染特征和来源,于2017年的7月和10月及2018年的1月和4月,利用在线金属分析仪对郑州市大气PM_2.5中的21种元素进行在线检测,分析了重金属浓度变化;通过富集因子、主成分分析和潜在源贡献等方法对重金属进行溯源;采用环境健康风险评价模型评估其健康风险.结果表明,K、 Zn、 Mn、 Pb、 Cu、 As、 Cr和Se的浓度随污染等级的提高而增加;富集因子和主成分分析法结果表明,重金属主要来源为地壳源、混合燃烧源、工业源和机动车源;雷达特征图表明,地壳源主导的污染主要发生在春、冬两季,混合燃烧源主导的污染主要发生在冬季;Pb、 As和Ni受汾渭平原、京津冀和河南南部的传输影响较大,Cd受采样点西北部影响较大;As对成年人和儿童均有显著致癌风险,Pb和Sb对儿童存在显著非致癌风险.     

Fine particle-bound PAHs derivatives at mountain background site (Mount Tai) of the North China: Concentration, source diagnosis and health risk assessment

Ten nitrated polycyclic aromatic hydrocarbons (nPAHs) and 4 oxygenated polycyclic aromatic hydrocarbons (oPAHs) in fine particulate matter (PM_2.5) samples from Mount Tai were analyzed during summer (June to August), 2015. During the observation campaign, the mean concentration of total nPAHs and oPAHs was 31.62 pg/m³ and 0.15 ng/m³, respectively. Two of the monitored compounds, namely 9-nitro-anthracene (9N-ANT) (6.86 pg/m³) and 9-fluorenone (9FO) (0.05 ng/m³) were the predominant compounds of nPAHs and oPAHs, respectively. The potential source and long-range transportation of nPAHs and oPAHs were investigated by the positive matrix factorization (PMF) method and the potential source contribution function (PSCF) methods. The results revealed that biomass/coal burning, gasoline vehicle emission, diesel vehicle emission and secondary formation were the dominant sources of nPAHs and oPAHs, which were mainly from Henan province and Beijing-Tianjin-Hebei region and Bohai sea. The incremental life cancer risk (ILCR) values were calculated to evaluate the exposure risk of nPAHs and oPAHs for three group people (infant, children and adult), and the values of ILCR were 7.02 × 10^?10, 3.49 × 10^?9 and 1.41 × 10^?8 for infant, children and adults, respectively. All these values were lower than the standard of EPA (Environmental Protection Agency) (<10^?6), indicating acceptable health risk of nPAHs and oPAHs.     

北京南部城区PM2.5中碳质组分特征

为了解《大气污染防治行动计划》实施后北京市大气PM_2.5中碳质组分特征,于2017年12月至2018年12月在北京污染较重的南部城区进行了PM_2.5连续采样,对其中的有机碳（OC）和元素碳（EC）进行了全面研究.结果表明,北京大气PM_2.5、OC和EC浓度变化范围分别为4.2~366.3、0.9~74.5和0.0~5.5 μg ·m^-3,平均浓度分别为（77.1±52.1）、（11.2±7.8）和（1.2±0.8）μg ·m^-3,碳质组分（OC和EC）整体占PM_2.5的16.1%.OC质量浓度季节特征表现为：冬季[（13.8±8.7）μg ·m^-3] > 春季[（12.7±9.6）μg ·m^-3] > 秋季[（11.8±6.2）μg ·m^-3] > 夏季[（6.5±2.1）μg ·m^-3],EC四季质量浓度水平均较低,范围为0.8~1.5 μg ·m^-3.二次有机碳（SOC）年均质量浓度为（5.4±5.8）μg ·m^-3,四季贡献比例范围为45.7%~52.3%,年均贡献为48.2%,凸显了二次形成的重要贡献.随污染加重,尽管OC和EC贡献比例均降低,但浓度水平却成倍升高,OC和EC浓度在严重污染天分别是空气质量为优天的6.3和3.2倍.与非供暖时段相比,供暖时段PM_2.5、OC和SOC浓度分别增加了14.4%、47.9%和72.1%,体现了OC对供暖季PM_2.5污染的重要贡献.PSCF分析表明,位于北京西南的山西省和河南省部分区域是PM_2.5和OC的主要潜在源区,且PM_2.5潜在源区更为集中;EC的PSCF高值（>0.7）区域较少,主要位于北京南部,如山东省和河南省部分地区,且北京市及周边地区贡献明显.     

Kosetice, Czech Republic--ten years of air pollution monitoring and four years of evaluating the origin of persistent organic pollutants

The regional observatory Kosetice is a central European background station. Unique continuous monitoring from 1988 on is held here. POP (persistent organic pollutant) concentration values of air samples from Kosetice taken between 1996 and 2005 were statistically processed. Values of Czech ambient air quality standards were not exceeded. Concentrations of polycyclic aromatic hydrocarbons reached two maxima, in 1996 and 2001-2002. Polychlorinated biphenyls concentrations reached the highest values in 1997 and 1998 and hexachlorocyclohexanes concentrations in 1998. DDTs, hexachlorobenzene and pentachlorobenzene were analysed as well. Long-range transport of pollutants between 2002 and 2005 was evaluated using the Potential Source Contribution Function hybrid receptor model. Indicated potential source areas of PCBs coincide with many well-known urban and industrialised areas, while the indicated potential source areas of HCHs and DDTs coincide with many agricultural and/or forested regions and the potential source areas of HCB comprise all land use types.     

石家庄大气污染物输送通道及污染源区研究

为探索石家庄的区域输送规律,确定主要污染源区,利用HYSPLIT(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrater Trajectory)后向轨迹模式和NCEP的GDAS全球气象要素数据,对2013—2016年从不同高度上抵达石家庄地区的逐日72 h气流后向轨迹进行聚类分析,并结合石家庄逐小时颗粒物污染物浓度数据,分析石家庄PM2.5的潜在源贡献因子(WPSCF)和浓度权重轨迹(WCWT).结果表明,(1)石家庄PM2.5浓度具有明显单峰谷日变化,秋冬季与春夏季峰谷值出现时间不同;(2)近地层大气污染输送路径以近距离,移速慢的轨迹为主,轨迹较短的路径所占比例在40%以上.除夏季外,近距离输送路径均存在螺旋转向,在后向48~36 h内轨迹端点到达河北省内,转为东向和南向输送.(3)大气污染输送通道的垂直分布特征表明,输送轨迹中低于500 m高度的轨迹点占28.7%,高于1000 m低于3000 m高度的轨迹点占36.1%,高于3000 m高度的轨迹点占25.3%.低层多以近距离输送为主,高度越高,近距离输送轨迹的频率越低.500 m高度输送通道仍以近距离输送为主,并存在螺旋转向,1500 m高度以上多远距离输送.(4)石家庄PM2.5的主要污染源区范围较小.途径河北中南部、河南北部、山东西部和山西中北部地区的轨迹对石家庄PM2.5的污染贡献最大.     

南京城市大气氨-铵的高频演化及其气粒转化机制

本研究于2018年秋季利用在线气体和气溶胶组分监测仪以高时间分辨率连续测定南京市大气中的气体(主要是NH_3)与二次无机气溶胶(主要是NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-))浓度,借此研究污染和非污染期城市大气NH_3和NH_4~+的演化规律,进而探讨NH_3-NH_4~+气粒转化过程中的化学机制.结果表明,观测期间NH_3和NH_4~+浓度的平均值(±1σ)分别为(15. 3±6. 7)μg·m-3和(11. 3±7. 8)μg·m-3,且日变化在污染和非污染事件中呈现出显著的差异.综合在线观测的NH_3和NH_4~+浓度数据,通过计算潜在源贡献因子,分析了NH_3和NH_4~+的潜在贡献源区在重污染过程受长距离污染传输影响较小,证明城市也是NH_3排放的重要热点地区.进一步分析发现,NH_3-NH_4~+的气粒转化是影响NH_3和NH_4~+日变化的主要驱动因子.具体体现在:低温、高湿(温度在7. 5～12. 5℃,湿度在50%～90%)时,NH_3和NH_4~+的气固转化速度较快,NH_3与酸性物质反应生成更多的NH_4~+,使得(NH4)2SO4和NH4NO3的形成从而导致污染事件的加剧.研究结果有助于厘清城市大气NH_3的来源和转化机制及其对颗粒物的潜在贡献.     

夏秋季宁波市气态元素汞(GEM)污染特征及潜在源区贡献分析

气态元素汞(gaseous elemental mercury,GEM)是普遍存在于大气中的对生物体有害的重金属元素其化学性质稳定,在大气中停留时间长,可随气团长距离输送属于全球性污染物.本研究于2017年夏秋季对宁波市大气GEM、常规污染物和气象参数进行综合观测,研究沿海地区GEM受人为源和自然源共同作用下的迁移转化规律及潜在源贡献来源.结果表明:①观测期间大气GEM的平均质量浓度为(2.32±0.90) ng·m~(-3),变化范围为0.97～10.95 ng·m~(-3),且夏季低于秋季.②GEM、O_3和GOM在夏季、秋季、晴天和阴雨天的日内浓度变化表明,高浓度的O_3和强烈的光照可加速GEM发生光化学反应,GEM在晴天的光化学氧化强度高于阴雨天.③相关性分析表明,GEM与PM_(2.5)(R=0.65,P0.01)、PM_(10)(R=0.47,P0.01)、NO_2(R=0.46,P0.01)和CO(R=0.57,P0.01)呈显著正相关关系,其来源与化石燃料等物质燃烧有关.④O_3等光化学氧化剂的浓度、GEM在颗粒物上的气粒分配及PM_(2.5)、水汽和NO_2的消光效应,可对GEM光化学氧化速率产生重要影响.⑤潜在源贡献分析(potential source contribution function analysis,PSCF)结果表明夏季浙江省北部(包含宁波市)、西北部,安徽省南部和江西省大部分地区构成一个三角形区域是NBUEORS大气GEM的潜在源贡献区域,且本地源、区域源和长距离源输送对GEM污染均具有重要影响.秋季的潜在源贡献区域主要为浙江省北部区域,范围小于夏季.GEM主要来自本地源和区域源输送影响.因此,针对大气GEM污染的控制,需要跨省的区域联防联控,综合治理,方可有效减轻大气汞的污染.